光氧化還原催化原子轉(zhuǎn)移自由基環(huán)化策略構(gòu)筑含氮雜環(huán)化合物的反應(yīng)研究
發(fā)布時間:2022-05-08 11:12
可見光催化的反應(yīng)因其條件溫和、環(huán)境友好,近年來在有機(jī)合成中得到了快速的發(fā)展。含氮雜環(huán)化合物廣泛存在于在天然產(chǎn)物和藥物分子中,高效構(gòu)筑含氮雜環(huán)一直是合成方法學(xué)研究的熱點(diǎn)之一。鑒于此,我們希望利用光氧化還原原子轉(zhuǎn)移自由基環(huán)化策略,通過簡單易得的原料來合成含氮雜環(huán)化合物。本論文主要包括以下五個部分。第一章:原子轉(zhuǎn)移自由基加成與環(huán)化反應(yīng)的發(fā)展首先簡要介紹了原子轉(zhuǎn)移自由基加成反應(yīng)的發(fā)展歷史和研究現(xiàn)狀,接著我們對銅介導(dǎo)的原子轉(zhuǎn)移自由基環(huán)化反應(yīng)進(jìn)行了小結(jié),隨后對近年來光氧化還原催化原子轉(zhuǎn)移自由基加成和環(huán)化反應(yīng)的研究進(jìn)展進(jìn)行了綜述。第二章:光氧化還原催化原子轉(zhuǎn)移自由基環(huán)化的1,6-二烯氯芳;磻(yīng)研究本章發(fā)展了一種在可見光催化下芳香酰氯作為原子轉(zhuǎn)移自由基環(huán)化試劑對1,6-二烯直接氯芳;姆椒,并以此合成了一系列多取代基氯代的吡咯烷酮類化合物。該反應(yīng)“一鍋法”形成兩個C-C鍵和一個C-Cl鍵。此方法具有高的原子經(jīng)濟(jì)性、步驟經(jīng)濟(jì)性和氧化還原經(jīng)濟(jì)性,同時反應(yīng)條件溫和、操作簡便、底物適用性好。第三章:盧剔啶促進(jìn)的光氧化還原催化原子轉(zhuǎn)移自由基環(huán)化反應(yīng)合成4-溴-3,3-二烷基-八氫吲哚-2-酮本章發(fā)展了可見光...
【文章頁數(shù)】:191 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
中文摘要
Abstract
第一章 原子轉(zhuǎn)移自由基加成與環(huán)化反應(yīng)的發(fā)展
1.1 原子轉(zhuǎn)移自由基加成反應(yīng)
1.2 銅介導(dǎo)的原子轉(zhuǎn)移自由基環(huán)化反應(yīng)的研究進(jìn)展
1.2.1 背景介紹
1.2.2 銅絡(luò)合物參與的原子轉(zhuǎn)移自由基環(huán)化反應(yīng)
1.3 光氧化還原催化ATRA/ATRC反應(yīng)的研究進(jìn)展
1.3.1 引言
1.3.2 光氧化還原催化的ATRA反應(yīng)
1.3.3 光氧化還原催化的ATRC反應(yīng)
1.4 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第二章 光氧化還原催化原子轉(zhuǎn)移自由基環(huán)化的1,6-二烯氯芳;磻(yīng)研究
2.1 ;杂苫瘜W(xué)的研究進(jìn)展
2.1.1 ;杂苫膫鹘y(tǒng)生成方法
2.1.2 可見光催化產(chǎn)生;杂苫
2.2 結(jié)果與討論
2.2.1 反應(yīng)條件優(yōu)化
2.2.2 反應(yīng)底物拓展
2.2.3 反應(yīng)合成應(yīng)用
2.2.4 反應(yīng)機(jī)理研究
2.3 結(jié)論
2.4 實(shí)驗(yàn)部分
2.4.1 儀器和試劑
2.4.2 底物的合成步驟
2.4.3 產(chǎn)物的合成與表征
2.4.4 X-射線單晶衍射數(shù)據(jù)
參考文獻(xiàn)
第三章 盧剔啶促進(jìn)的光氧化還原催化原子轉(zhuǎn)移自由基環(huán)化反應(yīng)合成4-溴-3,3-二烷基-八氫吲哚-2-酮
3.1 研究背景
3.2 結(jié)果與討論
3.2.1 反應(yīng)條件優(yōu)化
3.2.2 反應(yīng)底物拓展
3.2.3 反應(yīng)合成應(yīng)用
3.2.4 反應(yīng)機(jī)理研究
3.3 結(jié)論
3.4 實(shí)驗(yàn)部分
3.4.1 儀器和試劑
3.4.2 底物的合成步驟
3.4.3 產(chǎn)物的合成與表征
3.4.4 X-射線單晶衍射數(shù)據(jù)
參考文獻(xiàn)
第四章 可見光催化1,6-烯炔的溴二氟烷基化反應(yīng)
4.1 1,n-烯炔自由基串聯(lián)環(huán)化反應(yīng)的研究進(jìn)展
4.1.1 引言
4.1.2 不同自由基前體引發(fā)的1,n-烯炔串聯(lián)環(huán)化反應(yīng)
4.2 結(jié)果與討論
4.2.1 反應(yīng)條件優(yōu)化
4.2.2 反應(yīng)底物拓展
4.2.3 反應(yīng)合成應(yīng)用
4.2.4 反應(yīng)機(jī)理研究
4.3 結(jié)論
4.4 實(shí)驗(yàn)部分
4.4.1 儀器和試劑
4.4.2 底物的合成步驟
4.4.3 產(chǎn)物的合成與表征
4.4.4 X-射線單晶衍射數(shù)據(jù)
參考文獻(xiàn)
第五章 可見光催化1,7-二烯選擇性5-exo-trig自由基環(huán)化合成氧化吲哚類化合物
5.1 研究背景
5.2 結(jié)果與討論
5.2.1 反應(yīng)條件優(yōu)化
5.2.2 反應(yīng)底物拓展
5.2.3 反應(yīng)合成應(yīng)用
5.2.4 反應(yīng)機(jī)理研究
5.3 結(jié)論
5.4 實(shí)驗(yàn)部分
5.4.1 儀器和試劑
5.4.2 底物的合成步驟
5.4.3 產(chǎn)物的合成與表征
5.4.4 X-射線單晶衍射數(shù)據(jù)
參考文獻(xiàn)
總結(jié)與展望
附錄 部分化合物譜圖
在學(xué)期間的研究成果
致謝
本文編號:3651551
【文章頁數(shù)】:191 頁
【學(xué)位級別】:博士
【文章目錄】:
中文摘要
Abstract
第一章 原子轉(zhuǎn)移自由基加成與環(huán)化反應(yīng)的發(fā)展
1.1 原子轉(zhuǎn)移自由基加成反應(yīng)
1.2 銅介導(dǎo)的原子轉(zhuǎn)移自由基環(huán)化反應(yīng)的研究進(jìn)展
1.2.1 背景介紹
1.2.2 銅絡(luò)合物參與的原子轉(zhuǎn)移自由基環(huán)化反應(yīng)
1.3 光氧化還原催化ATRA/ATRC反應(yīng)的研究進(jìn)展
1.3.1 引言
1.3.2 光氧化還原催化的ATRA反應(yīng)
1.3.3 光氧化還原催化的ATRC反應(yīng)
1.4 小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第二章 光氧化還原催化原子轉(zhuǎn)移自由基環(huán)化的1,6-二烯氯芳;磻(yīng)研究
2.1 ;杂苫瘜W(xué)的研究進(jìn)展
2.1.1 ;杂苫膫鹘y(tǒng)生成方法
2.1.2 可見光催化產(chǎn)生;杂苫
2.2 結(jié)果與討論
2.2.1 反應(yīng)條件優(yōu)化
2.2.2 反應(yīng)底物拓展
2.2.3 反應(yīng)合成應(yīng)用
2.2.4 反應(yīng)機(jī)理研究
2.3 結(jié)論
2.4 實(shí)驗(yàn)部分
2.4.1 儀器和試劑
2.4.2 底物的合成步驟
2.4.3 產(chǎn)物的合成與表征
2.4.4 X-射線單晶衍射數(shù)據(jù)
參考文獻(xiàn)
第三章 盧剔啶促進(jìn)的光氧化還原催化原子轉(zhuǎn)移自由基環(huán)化反應(yīng)合成4-溴-3,3-二烷基-八氫吲哚-2-酮
3.1 研究背景
3.2 結(jié)果與討論
3.2.1 反應(yīng)條件優(yōu)化
3.2.2 反應(yīng)底物拓展
3.2.3 反應(yīng)合成應(yīng)用
3.2.4 反應(yīng)機(jī)理研究
3.3 結(jié)論
3.4 實(shí)驗(yàn)部分
3.4.1 儀器和試劑
3.4.2 底物的合成步驟
3.4.3 產(chǎn)物的合成與表征
3.4.4 X-射線單晶衍射數(shù)據(jù)
參考文獻(xiàn)
第四章 可見光催化1,6-烯炔的溴二氟烷基化反應(yīng)
4.1 1,n-烯炔自由基串聯(lián)環(huán)化反應(yīng)的研究進(jìn)展
4.1.1 引言
4.1.2 不同自由基前體引發(fā)的1,n-烯炔串聯(lián)環(huán)化反應(yīng)
4.2 結(jié)果與討論
4.2.1 反應(yīng)條件優(yōu)化
4.2.2 反應(yīng)底物拓展
4.2.3 反應(yīng)合成應(yīng)用
4.2.4 反應(yīng)機(jī)理研究
4.3 結(jié)論
4.4 實(shí)驗(yàn)部分
4.4.1 儀器和試劑
4.4.2 底物的合成步驟
4.4.3 產(chǎn)物的合成與表征
4.4.4 X-射線單晶衍射數(shù)據(jù)
參考文獻(xiàn)
第五章 可見光催化1,7-二烯選擇性5-exo-trig自由基環(huán)化合成氧化吲哚類化合物
5.1 研究背景
5.2 結(jié)果與討論
5.2.1 反應(yīng)條件優(yōu)化
5.2.2 反應(yīng)底物拓展
5.2.3 反應(yīng)合成應(yīng)用
5.2.4 反應(yīng)機(jī)理研究
5.3 結(jié)論
5.4 實(shí)驗(yàn)部分
5.4.1 儀器和試劑
5.4.2 底物的合成步驟
5.4.3 產(chǎn)物的合成與表征
5.4.4 X-射線單晶衍射數(shù)據(jù)
參考文獻(xiàn)
總結(jié)與展望
附錄 部分化合物譜圖
在學(xué)期間的研究成果
致謝
本文編號:3651551
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