硫化鉬基負(fù)載型催化劑的制備及其合成氣制低碳醇性能研究
發(fā)布時(shí)間:2022-04-25 21:34
低碳醇(HA)具有廣泛的應(yīng)用市場(chǎng)和良好的發(fā)展前景。通過(guò)合成氣直接轉(zhuǎn)化低碳醇途徑具有極大的發(fā)展?jié)摿。論文針?duì)硫化鉬基催化劑活性和醇選擇性不足等問(wèn)題,通過(guò)制備方法和載體修飾等手段提升了催化劑低碳醇合成(HAS)性能。論文以十六烷基三甲基溴化銨(CTAB)包覆型多鉬酸簇為前體、MgAl復(fù)合金屬氧化物(MMO)為載體,通過(guò)水熱法制備了一系列K,Ni-xMo/MMO材料。通過(guò)調(diào)節(jié)鉬與載體之間的相互作用,實(shí)現(xiàn)了鉬的均勻分布和硫化鉬晶粒大小和堆疊程度調(diào)控,暴露了更多與助劑鎳相互作用的邊緣活性位。所形成的緊密接觸的NiSx和Ni-KMoSx雙活性位在HAS反應(yīng)中表現(xiàn)出高效的協(xié)同作用,促進(jìn)了催化劑活性和醇選擇性提升。其一氧化碳轉(zhuǎn)化率和混合醇收率明顯提高,C2+低碳醇時(shí)空收率(STY)為253 mg/g.h,分別是分步浸漬法和共浸漬法制備催化劑的3.2倍和1.51倍。論文還通過(guò)對(duì)NiMgAl三金屬?gòu)?fù)合氧化物(MMO)進(jìn)行堿溶液刻蝕處理,調(diào)控其表面酸堿性性質(zhì),并以其為載體制備了一系列K,Mo/MMO-x材料。催化劑表面酸堿性的平衡對(duì)于HAS活...
【文章頁(yè)數(shù)】:68 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 文獻(xiàn)綜述
1.1 研究背景
1.2 合成氣制低碳醇的理論研究
1.3 合成氣制混合醇研究進(jìn)展
1.3.1 貴金屬催化劑
1.3.2 改性費(fèi)托合成催化劑以及改性甲醇催化劑
1.3.3 鉬基催化劑
1.4 硫化鉬基催化劑性能提升策略
1.4.1 助劑影響
1.4.2 載體影響
1.4.3 制備工藝影響
1.5 本論文的研究?jī)?nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 藥品與試劑
2.2 催化劑表征
2.3 計(jì)算公式
2.3.1 HAS的 CO轉(zhuǎn)化率、碳數(shù)選擇性及收率計(jì)算
2.3.2 硫化鉬晶體尺寸及邊緣活性位占比計(jì)算
第3章 負(fù)載型KNiMo催化劑金屬-載體相互作用調(diào)控及其合成氣制低碳醇性能研究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 MMO的合成方法
3.2.2 K,Ni-xMo/MMO材料的制備
3.2.3 預(yù)硫化以及合成氣轉(zhuǎn)化混合醇性能測(cè)試
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 K,Ni-xMo/MMO催化劑的結(jié)構(gòu)表征
3.3.2 K,Ni-xMo/MMO催化劑的還原性表征
3.3.3 K,Ni-xMo/MMO催化劑HAS性能研究
3.3.4 K,Ni-xMo/MMO催化劑提高HAS性能的原理分析
3.4 本章小結(jié)
第4章 堿刻蝕NiMgAl三元氧化物負(fù)載型KMo催化劑及其合成氣制低碳醇性能研究
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 MMO-x合成方法
4.2.2 K,Mo/MMO-x催化劑的制備
4.2.3 催化劑預(yù)硫化與HAS測(cè)試
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 K,Mo/MMO-x催化劑的結(jié)構(gòu)組成
4.3.2 堿刻蝕對(duì)K,Mo/MMO-x催化劑的影響
4.3.3 堿刻蝕對(duì)硫化后催化劑的影響
4.3.4 K,Mo/MMO-x催化劑HAS性能評(píng)價(jià)
4.3.5 K,Mo/MMO-x催化劑的構(gòu)效關(guān)系
4.4 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]合成氣經(jīng)二甲醚/乙酸甲酯制無(wú)水乙醇的研究進(jìn)展[J]. 黃守瑩,王悅,呂靜,趙玉軍,王勝平,馬新賓. 化工學(xué)報(bào). 2016(01)
[2]合成氣制乙醇銠基催化劑研究進(jìn)展[J]. 潘慧,白鳳華,蘇海全. 化工進(jìn)展. 2010(S2)
[3]合成氣制乙醇銠催化劑中助劑的作用[J]. 傅錦坤,劉金波,許金來(lái),汪海有,蔡啟瑞. 廈門(mén)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 1992(04)
[4]合成氣制乙醇[J]. 朱大方. 天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 1980(01)
本文編號(hào):3648380
【文章頁(yè)數(shù)】:68 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
引言
第1章 文獻(xiàn)綜述
1.1 研究背景
1.2 合成氣制低碳醇的理論研究
1.3 合成氣制混合醇研究進(jìn)展
1.3.1 貴金屬催化劑
1.3.2 改性費(fèi)托合成催化劑以及改性甲醇催化劑
1.3.3 鉬基催化劑
1.4 硫化鉬基催化劑性能提升策略
1.4.1 助劑影響
1.4.2 載體影響
1.4.3 制備工藝影響
1.5 本論文的研究?jī)?nèi)容
第2章 實(shí)驗(yàn)部分
2.1 藥品與試劑
2.2 催化劑表征
2.3 計(jì)算公式
2.3.1 HAS的 CO轉(zhuǎn)化率、碳數(shù)選擇性及收率計(jì)算
2.3.2 硫化鉬晶體尺寸及邊緣活性位占比計(jì)算
第3章 負(fù)載型KNiMo催化劑金屬-載體相互作用調(diào)控及其合成氣制低碳醇性能研究
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 MMO的合成方法
3.2.2 K,Ni-xMo/MMO材料的制備
3.2.3 預(yù)硫化以及合成氣轉(zhuǎn)化混合醇性能測(cè)試
3.3 結(jié)果與討論
3.3.1 K,Ni-xMo/MMO催化劑的結(jié)構(gòu)表征
3.3.2 K,Ni-xMo/MMO催化劑的還原性表征
3.3.3 K,Ni-xMo/MMO催化劑HAS性能研究
3.3.4 K,Ni-xMo/MMO催化劑提高HAS性能的原理分析
3.4 本章小結(jié)
第4章 堿刻蝕NiMgAl三元氧化物負(fù)載型KMo催化劑及其合成氣制低碳醇性能研究
4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)部分
4.2.1 MMO-x合成方法
4.2.2 K,Mo/MMO-x催化劑的制備
4.2.3 催化劑預(yù)硫化與HAS測(cè)試
4.3 結(jié)果與討論
4.3.1 K,Mo/MMO-x催化劑的結(jié)構(gòu)組成
4.3.2 堿刻蝕對(duì)K,Mo/MMO-x催化劑的影響
4.3.3 堿刻蝕對(duì)硫化后催化劑的影響
4.3.4 K,Mo/MMO-x催化劑HAS性能評(píng)價(jià)
4.3.5 K,Mo/MMO-x催化劑的構(gòu)效關(guān)系
4.4 本章小結(jié)
第5章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
在學(xué)期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文及研究成果
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]合成氣經(jīng)二甲醚/乙酸甲酯制無(wú)水乙醇的研究進(jìn)展[J]. 黃守瑩,王悅,呂靜,趙玉軍,王勝平,馬新賓. 化工學(xué)報(bào). 2016(01)
[2]合成氣制乙醇銠基催化劑研究進(jìn)展[J]. 潘慧,白鳳華,蘇海全. 化工進(jìn)展. 2010(S2)
[3]合成氣制乙醇銠催化劑中助劑的作用[J]. 傅錦坤,劉金波,許金來(lái),汪海有,蔡啟瑞. 廈門(mén)大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 1992(04)
[4]合成氣制乙醇[J]. 朱大方. 天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 1980(01)
本文編號(hào):3648380
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