小分子在固體表面的吸附是研究催化反應(yīng)以及表面擴(kuò)散的關(guān)鍵一環(huán),密度泛函理論（Density functional theory,DFT）經(jīng)過(guò)多年發(fā)展,其對(duì)物質(zhì)第一原理意義上的預(yù)測(cè)正在逐步走向現(xiàn)實(shí),目前已經(jīng)成為研究表面吸附不可或缺的重要方法;結(jié)合尖端的原位表征技術(shù),許多現(xiàn)象背后的機(jī)理得以揭示,極大擴(kuò)展了人類知識(shí)的邊界。本文針對(duì)兩類不同體系,采用DFT方法展開研究,以期探討實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象背后的微觀機(jī)理。針對(duì)烯烴聚合Ziegler-Natta催化劑優(yōu)化了載體MgCl2不同的表面結(jié)構(gòu)（α-MgCl2:104,101,102,110;β-MgCl2:010,011,012,110,111）,探究其表面性質(zhì);計(jì)算了 TiCl4和給電子體在MgCl2不同表面結(jié)構(gòu)上的吸附行為,以及二者的共同吸附,分析不同吸附結(jié)構(gòu)的協(xié)同、重構(gòu)和鍵合特性。得出以下結(jié)論:1.暴露四配位的MgCl2表面因裸露的位點(diǎn)多,表面重建效果明顯,表面能普遍高于暴露五配位MgCl2表面。2.TiCl4與內(nèi)給電子體（internal electron donors,IDs）的共吸附表明,協(xié)同效應(yīng)和電子效應(yīng)對(duì)共吸附態(tài)的穩(wěn)定或失穩(wěn)起著重要作用。IDs... 

【文章來(lái)源】：北京化工大學(xué)北京市211工程院校教育部直屬院校

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
學(xué)位論文數(shù)據(jù)集
摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 量子化學(xué)
    1.2 表面吸附
        1.2.1 固體表面及吸附
        1.2.2 物理吸附與化學(xué)吸附
        1.2.3 吸附位點(diǎn)
    1.3 計(jì)算理論基礎(chǔ)
        1.3.1 密度泛函理論
        1.3.2 周期性邊界條件
        1.3.3 交換關(guān)聯(lián)泛函
        1.3.4 DFT-D3校正
    1.4 本論文的主要研究?jī)?nèi)容
第二章 計(jì)算模型與方法
    2.1 計(jì)算方法
        2.1.1 計(jì)算工具
        2.1.2 計(jì)算方法
    2.2 計(jì)算模型
        2.1.1 晶胞結(jié)構(gòu)
        2.1.2 表面模型
第三章 MgCl_2表面結(jié)構(gòu)及吸附性能計(jì)算
    3.1 引言
    3.2 計(jì)算細(xì)節(jié)
    3.3 晶胞結(jié)構(gòu)計(jì)算
    3.4 表面結(jié)構(gòu)計(jì)算
    3.5 吸附計(jì)算
        3.5.1 MgCl_2表面吸附TiCl_4
        3.5.2 MgCl_2表面吸附給電子體
        3.5.3 TiCl_4與EB共吸附計(jì)算及成鍵分析
    3.6 小結(jié)
第四章 Au表面結(jié)構(gòu)及吸附性能計(jì)算
    4.1 引言
    4.2 計(jì)算細(xì)節(jié)
    4.3 晶胞結(jié)構(gòu)及表面計(jì)算
        4.3.1 晶胞結(jié)構(gòu)計(jì)算
        4.3.2 表面結(jié)構(gòu)計(jì)算
    4.4 吸附計(jì)算
        4.4.1 甲醇吸附
        4.4.2 水在Au表面的排布
        4.4.3 離子液體的吸附及溫度對(duì)吸附的影響
    4.5 小結(jié)
第五章 總結(jié)
參考文獻(xiàn)
致謝
研究成果及發(fā)表的學(xué)術(shù)論文
作者簡(jiǎn)介
導(dǎo)師簡(jiǎn)介
企業(yè)導(dǎo)師簡(jiǎn)介


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]在晶體表面尋找最佳吸附位點(diǎn)的高通量算法[J]. 王軍,楊小渝,王宗國(guó),孫雪姣,武帥.  科研信息化技術(shù)與應(yīng)用. 2016(05)

博士論文
[1]Ru、Cu和Au表面吸附和反應(yīng)的理論研究[D]. 劉淑萍.大連理工大學(xué) 2013



本文編號(hào)：3645660