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多級孔SAPO-34分子篩催化劑的合成及甲醇制烯烴反應性能研究

發(fā)布時間:2022-02-22 07:14
  以低碳烯烴為基礎原料的石油化工產(chǎn)品廣泛地應用于人類生產(chǎn)生活和經(jīng)濟發(fā)展的各個方面。作為低碳烯烴的傳統(tǒng)原料,石油資源日漸枯竭卻需求不減的現(xiàn)狀對低碳烯烴產(chǎn)品的可用性和價格產(chǎn)生嚴重的影響。甲醇制烯烴(MTO)反應,是以非石油資源生產(chǎn)低碳烯烴的方法,有效替代了傳統(tǒng)的石油生產(chǎn)路線,在一定程度上緩解了石油與天然氣等自然資源短缺的問題。近幾十年來,關(guān)于甲醇制取烯烴研究取得了諸多進展,不僅在烯烴裂解過程的MTO加工合成工藝領(lǐng)域方面,而且在優(yōu)化催化劑合成的化學研究中,均取得了矚目的成果。微孔分子篩具有規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu),利于催化分子有選擇地擇形轉(zhuǎn)化,同時,孔道內(nèi)的酸性適宜,使其在石油化工領(lǐng)域占據(jù)著重要的位置。硅取代磷酸鋁分子篩SAPO-34具備獨特的CHA拓撲結(jié)構(gòu),包括三維8元環(huán)交叉直孔道和一個較大的cha籠結(jié)構(gòu),其酸性適度便于調(diào)節(jié),在MTO催化反應中具有最優(yōu)異的催化性能。然而,在MTO催化反應中,傳統(tǒng)微孔SAPO-34晶體內(nèi)容易生成體積較大的積碳類物質(zhì),導致催化劑迅速失活。因此,為了提高催化劑的催化性能,應當采取有效策略,克服晶體內(nèi)部的擴散限制,抑制積碳類物質(zhì)的生成。據(jù)研究表明,具有多級孔道結(jié)構(gòu)的SAPO-... 

【文章來源】:吉林大學吉林省211工程院校985工程院校教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:127 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
中文摘要
abstract
第一章 緒論
    1.1 多級孔材料概述
        1.1.1 多級孔材料的優(yōu)勢
        1.1.2 多級孔材料的應用
            1.1.2.1 多級孔材料在催化方面的應用
            1.1.2.2 多級孔材料在吸附與分離方面的應用
            1.1.2.3 多級孔材料在能源方面的應用
            1.1.2.4 多級孔材料在生命科學方面的應用
        1.1.3 多級孔材料的合成策略
            1.1.3.1 基礎性技術(shù)
            1.1.3.2 化學合成技術(shù)
            1.1.3.3 復制相關(guān)性化學合成
            1.1.3.4 物理化學合成技術(shù)
    1.2 甲醇制烯烴(MTO)催化反應
        1.2.1 MTO催化反應的反應工藝
        1.2.2 MTO催化反應的機理
            1.2.2.1 氧鎓內(nèi)鎓鹽轉(zhuǎn)化機理
            1.2.2.2 卡賓機理
            1.2.2.3 自由基機理
            1.2.2.4 烴池機理
        1.2.3 MTO催化反應的失活
            1.2.3.1 催化劑溫度對積碳生成的影響
            1.2.3.2 催化劑酸性對積碳生成的影響
            1.2.3.3 催化劑拓撲結(jié)構(gòu)對積碳生成的影響
    1.3 高性能MTO反應催化劑
        1.3.1 SAPO-34分子篩的改性
            1.3.1.1 調(diào)變SAPO-34分子篩的酸性
            1.3.1.2 減小SAPO-34分子篩的尺寸
            1.3.1.3 在SAPO-34分子篩中引入多級孔結(jié)構(gòu)
        1.3.2 多級孔SAPO-34分子篩的合成方法
            1.3.2.1 硬模板法
            1.3.2.2 軟模板法
            1.3.2.3 后處理法
            1.3.2.4 中空結(jié)構(gòu)合成
            1.3.2.5 母液循環(huán)法
            1.3.2.6 無溶劑合成法
            1.3.2.7 晶種輔助合成法
            1.3.2.8 納米筑構(gòu)法
    1.4 本論文的選題目的與意義
    1.5 本論文所取得的主要成果
    1.6 本論文采用的表征手段以及測試方法
    參考文獻
第二章 陽離子聚合物導向合成具有優(yōu)異MTO催化性能的多級孔SAPO-34分子篩
    2.1 前言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗試劑
        2.2.2 實驗步驟
        2.2.3 測試方法
        2.2.4 催化測試及積碳分析
    2.3 實驗結(jié)果與討論
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第三章 母液后處理法合成的多級孔SAPO-34分子篩及其MTO催化性能研究
    3.1 前言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗試劑
        3.2.2 實驗步驟
        3.2.3 測試方法
        3.2.4 催化測試及積碳分析
    3.3 實驗結(jié)果與討論
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第四章 結(jié)論與展望
攻讀碩士學位期間取得的成果
致謝
作者簡歷



本文編號:3638956

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