多級(jí)孔SAPO-34分子篩催化劑的合成及甲醇制烯烴反應(yīng)性能研究
發(fā)布時(shí)間:2022-02-22 07:14
以低碳烯烴為基礎(chǔ)原料的石油化工產(chǎn)品廣泛地應(yīng)用于人類生產(chǎn)生活和經(jīng)濟(jì)發(fā)展的各個(gè)方面。作為低碳烯烴的傳統(tǒng)原料,石油資源日漸枯竭卻需求不減的現(xiàn)狀對(duì)低碳烯烴產(chǎn)品的可用性和價(jià)格產(chǎn)生嚴(yán)重的影響。甲醇制烯烴(MTO)反應(yīng),是以非石油資源生產(chǎn)低碳烯烴的方法,有效替代了傳統(tǒng)的石油生產(chǎn)路線,在一定程度上緩解了石油與天然氣等自然資源短缺的問題。近幾十年來(lái),關(guān)于甲醇制取烯烴研究取得了諸多進(jìn)展,不僅在烯烴裂解過程的MTO加工合成工藝領(lǐng)域方面,而且在優(yōu)化催化劑合成的化學(xué)研究中,均取得了矚目的成果。微孔分子篩具有規(guī)則的孔道結(jié)構(gòu),利于催化分子有選擇地?fù)裥无D(zhuǎn)化,同時(shí),孔道內(nèi)的酸性適宜,使其在石油化工領(lǐng)域占據(jù)著重要的位置。硅取代磷酸鋁分子篩SAPO-34具備獨(dú)特的CHA拓?fù)浣Y(jié)構(gòu),包括三維8元環(huán)交叉直孔道和一個(gè)較大的cha籠結(jié)構(gòu),其酸性適度便于調(diào)節(jié),在MTO催化反應(yīng)中具有最優(yōu)異的催化性能。然而,在MTO催化反應(yīng)中,傳統(tǒng)微孔SAPO-34晶體內(nèi)容易生成體積較大的積碳類物質(zhì),導(dǎo)致催化劑迅速失活。因此,為了提高催化劑的催化性能,應(yīng)當(dāng)采取有效策略,克服晶體內(nèi)部的擴(kuò)散限制,抑制積碳類物質(zhì)的生成。據(jù)研究表明,具有多級(jí)孔道結(jié)構(gòu)的SAPO-...
【文章來(lái)源】:吉林大學(xué)吉林省211工程院校985工程院校教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:127 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
中文摘要
abstract
第一章 緒論
1.1 多級(jí)孔材料概述
1.1.1 多級(jí)孔材料的優(yōu)勢(shì)
1.1.2 多級(jí)孔材料的應(yīng)用
1.1.2.1 多級(jí)孔材料在催化方面的應(yīng)用
1.1.2.2 多級(jí)孔材料在吸附與分離方面的應(yīng)用
1.1.2.3 多級(jí)孔材料在能源方面的應(yīng)用
1.1.2.4 多級(jí)孔材料在生命科學(xué)方面的應(yīng)用
1.1.3 多級(jí)孔材料的合成策略
1.1.3.1 基礎(chǔ)性技術(shù)
1.1.3.2 化學(xué)合成技術(shù)
1.1.3.3 復(fù)制相關(guān)性化學(xué)合成
1.1.3.4 物理化學(xué)合成技術(shù)
1.2 甲醇制烯烴(MTO)催化反應(yīng)
1.2.1 MTO催化反應(yīng)的反應(yīng)工藝
1.2.2 MTO催化反應(yīng)的機(jī)理
1.2.2.1 氧鎓內(nèi)鎓鹽轉(zhuǎn)化機(jī)理
1.2.2.2 卡賓機(jī)理
1.2.2.3 自由基機(jī)理
1.2.2.4 烴池機(jī)理
1.2.3 MTO催化反應(yīng)的失活
1.2.3.1 催化劑溫度對(duì)積碳生成的影響
1.2.3.2 催化劑酸性對(duì)積碳生成的影響
1.2.3.3 催化劑拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)對(duì)積碳生成的影響
1.3 高性能MTO反應(yīng)催化劑
1.3.1 SAPO-34分子篩的改性
1.3.1.1 調(diào)變SAPO-34分子篩的酸性
1.3.1.2 減小SAPO-34分子篩的尺寸
1.3.1.3 在SAPO-34分子篩中引入多級(jí)孔結(jié)構(gòu)
1.3.2 多級(jí)孔SAPO-34分子篩的合成方法
1.3.2.1 硬模板法
1.3.2.2 軟模板法
1.3.2.3 后處理法
1.3.2.4 中空結(jié)構(gòu)合成
1.3.2.5 母液循環(huán)法
1.3.2.6 無(wú)溶劑合成法
1.3.2.7 晶種輔助合成法
1.3.2.8 納米筑構(gòu)法
1.4 本論文的選題目的與意義
1.5 本論文所取得的主要成果
1.6 本論文采用的表征手段以及測(cè)試方法
參考文獻(xiàn)
第二章 陽(yáng)離子聚合物導(dǎo)向合成具有優(yōu)異MTO催化性能的多級(jí)孔SAPO-34分子篩
2.1 前言
2.2 實(shí)驗(yàn)部分
2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
2.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟
2.2.3 測(cè)試方法
2.2.4 催化測(cè)試及積碳分析
2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
2.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第三章 母液后處理法合成的多級(jí)孔SAPO-34分子篩及其MTO催化性能研究
3.1 前言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
3.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟
3.2.3 測(cè)試方法
3.2.4 催化測(cè)試及積碳分析
3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
3.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第四章 結(jié)論與展望
攻讀碩士學(xué)位期間取得的成果
致謝
作者簡(jiǎn)歷
本文編號(hào):3638956
【文章來(lái)源】:吉林大學(xué)吉林省211工程院校985工程院校教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:127 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
中文摘要
abstract
第一章 緒論
1.1 多級(jí)孔材料概述
1.1.1 多級(jí)孔材料的優(yōu)勢(shì)
1.1.2 多級(jí)孔材料的應(yīng)用
1.1.2.1 多級(jí)孔材料在催化方面的應(yīng)用
1.1.2.2 多級(jí)孔材料在吸附與分離方面的應(yīng)用
1.1.2.3 多級(jí)孔材料在能源方面的應(yīng)用
1.1.2.4 多級(jí)孔材料在生命科學(xué)方面的應(yīng)用
1.1.3 多級(jí)孔材料的合成策略
1.1.3.1 基礎(chǔ)性技術(shù)
1.1.3.2 化學(xué)合成技術(shù)
1.1.3.3 復(fù)制相關(guān)性化學(xué)合成
1.1.3.4 物理化學(xué)合成技術(shù)
1.2 甲醇制烯烴(MTO)催化反應(yīng)
1.2.1 MTO催化反應(yīng)的反應(yīng)工藝
1.2.2 MTO催化反應(yīng)的機(jī)理
1.2.2.1 氧鎓內(nèi)鎓鹽轉(zhuǎn)化機(jī)理
1.2.2.2 卡賓機(jī)理
1.2.2.3 自由基機(jī)理
1.2.2.4 烴池機(jī)理
1.2.3 MTO催化反應(yīng)的失活
1.2.3.1 催化劑溫度對(duì)積碳生成的影響
1.2.3.2 催化劑酸性對(duì)積碳生成的影響
1.2.3.3 催化劑拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)對(duì)積碳生成的影響
1.3 高性能MTO反應(yīng)催化劑
1.3.1 SAPO-34分子篩的改性
1.3.1.1 調(diào)變SAPO-34分子篩的酸性
1.3.1.2 減小SAPO-34分子篩的尺寸
1.3.1.3 在SAPO-34分子篩中引入多級(jí)孔結(jié)構(gòu)
1.3.2 多級(jí)孔SAPO-34分子篩的合成方法
1.3.2.1 硬模板法
1.3.2.2 軟模板法
1.3.2.3 后處理法
1.3.2.4 中空結(jié)構(gòu)合成
1.3.2.5 母液循環(huán)法
1.3.2.6 無(wú)溶劑合成法
1.3.2.7 晶種輔助合成法
1.3.2.8 納米筑構(gòu)法
1.4 本論文的選題目的與意義
1.5 本論文所取得的主要成果
1.6 本論文采用的表征手段以及測(cè)試方法
參考文獻(xiàn)
第二章 陽(yáng)離子聚合物導(dǎo)向合成具有優(yōu)異MTO催化性能的多級(jí)孔SAPO-34分子篩
2.1 前言
2.2 實(shí)驗(yàn)部分
2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
2.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟
2.2.3 測(cè)試方法
2.2.4 催化測(cè)試及積碳分析
2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
2.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第三章 母液后處理法合成的多級(jí)孔SAPO-34分子篩及其MTO催化性能研究
3.1 前言
3.2 實(shí)驗(yàn)部分
3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
3.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟
3.2.3 測(cè)試方法
3.2.4 催化測(cè)試及積碳分析
3.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
3.4 本章小結(jié)
參考文獻(xiàn)
第四章 結(jié)論與展望
攻讀碩士學(xué)位期間取得的成果
致謝
作者簡(jiǎn)歷
本文編號(hào):3638956
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