含氮雜環(huán)化合物由于其廣譜、高效、低毒等優(yōu)良的生物活性而備受化學(xué)家的關(guān)注,如在殺蟲、殺菌、除草、抗病毒、消炎和抗腫瘤等領(lǐng)域都表現(xiàn)出較好的發(fā)展前景。已有許多含氮雜環(huán)化合物被開發(fā)成醫(yī)藥和農(nóng)藥新品種,國內(nèi)外關(guān)于新型含氮雜環(huán)類化合物的合成及生物活性的研究十分活躍。氮雜Wittig反應(yīng)具有條件溫和、原料簡單易得、底物適用性廣、合成收率高等優(yōu)點,被廣泛地應(yīng)用于含氮雜環(huán)化合物的合成。本論文利用串聯(lián)的氮雜Wittig反應(yīng)合成了一些新型結(jié)構(gòu)的雜環(huán)化合物,并對所合成化合物的性質(zhì)進行了初步的研究。本論文還應(yīng)用click反應(yīng)為關(guān)鍵步驟,合成了新型結(jié)構(gòu)的雙三唑類衍生物,并對其生物活性進行了研究,部分化合物表現(xiàn)出良好的殺菌活性。具體內(nèi)容如下:1.對近幾年aza-Wittig反應(yīng)、Ugi反應(yīng)進展以及在雜環(huán)合成中的應(yīng)用進行了綜述,并對三唑類農(nóng)藥進行了簡要的介紹。2.從Baylis-Hillman反應(yīng)產(chǎn)物出發(fā),經(jīng)過連續(xù)aza-Wittig/分子內(nèi)環(huán)化/異構(gòu)化/硫烷基化反應(yīng),合成了 17種未見報道過的2-硫烷基-4（3H）-嘧啶酮（S-DABOs）類化合物Ⅱ-16,并對其進行了結(jié)構(gòu)表征和機理探討,為今后研究此類雜環(huán)化合物提... 

【文章來源】：華中師范大學(xué)湖北省211工程院校教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：189 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
本論文的創(chuàng)新點
第一章 文獻綜述
    1.1 多組分反應(yīng)簡介
    1.2 Ugi反應(yīng)的最新研究進展
        1.2.1 Ugi 4CR反應(yīng)
        1.2.2 Azido Ugi反應(yīng)
        1.2.3 Ugi 3CR雙官能團環(huán)化反應(yīng)
        1.2.4 催化型Ugi 3CR反應(yīng)
    1.3 aza-Wittig反應(yīng)的最新研究進展
        1.3.1 分子內(nèi)aza-Wittig反應(yīng)
        1.3.2 分子間aza-Wittig反應(yīng)
    1.4 三唑類農(nóng)藥簡介
        1.4.1 三唑類殺菌劑簡介及發(fā)展史
        1.4.2 三唑類化合物在農(nóng)藥領(lǐng)域的應(yīng)用
    1.5 課題的提出
    參考文獻
第二章 通過Baylis-Hillman加合物合成2-硫烷基-4(3H)-嘧啶酮(S-DABOs)衍生物與其性質(zhì)的研究
    2.1 引言
    2.2 合成路線
    2.3 實驗部分
        2.3.1 儀器和試劑
        2.3.2 中間體硫脲Ⅱ-15的制備
    2.4 結(jié)果與討論
        2.4.1 中間體硫脲Ⅱ-15的合成與性質(zhì)
        2.4.2 目標化合物Ⅱ-16的合成與性質(zhì)
    2.5 目標化合物的生物活性測試
        2.5.1 目標化合物Ⅱ-16的殺菌活性測試結(jié)果與討論
        2.5.2 目標化合物Ⅱ-16的除草活性測試結(jié)果與討論
        2.5.3 目標化合物Ⅱ-16的殺蟲活性測試結(jié)果與討論
    2.6 本章小結(jié)
    參考文獻
第三章 鄰疊氮基芐胺參與的Ugi 4CR/aza-Wittig反應(yīng)一鍋合成1,4-苯并二氮雜卓-3-酮及3,4-二氫喹唑啉衍生物與其性質(zhì)的研究
    3.1 引言
    3.2 合成路線
    3.3 實驗部分
        3.3.1 儀器和試劑
        3.3.2 原料鄰疊氮芐胺Ⅲ-6的制備
        3.3.3 目標化合物1,4-苯并二氮雜卓-3酮化合物Ⅲ-9的合成及性質(zhì)
        3.3.4 產(chǎn)物3,4-二氫喹唑啉Ⅲ-12的制備及波譜性質(zhì)
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.2 產(chǎn)物Ⅲ-9的合成與性質(zhì)
        3.4.3 目標化合物Ⅲ-12的合成與性質(zhì)
    3.5 化合物Ⅲ-9d的單晶衍射分析報告
        3.5.2 原子坐標和熱力學(xué)參數(shù)(參見表3-4,表3-5)
        3.5.3 鍵長和鍵角(參見表3-6)
        3.5.4 扭轉(zhuǎn)角(參見表3-7)
        3.5.5 氫原子坐標(參見表3-8)
        3.5.6 氫鍵(參見表3-9)
    3.6 目標化合物的生物活性測試
        3.6.1 目標化合物Ⅲ-9與Ⅲ-12的殺菌活性測試結(jié)果與討論
        3.6.2 目標化合物Ⅲ-9與Ⅲ-12的除草活性測試結(jié)果與討論
        3.6.3 目標化合物Ⅲ-9與Ⅲ-12的殺蟲活性測試結(jié)果與討論
    3.7 本章小結(jié)
    參考文獻
第四章 疊氮芐基異腈參與的Ugi /Staudinger/aza-Wittig反應(yīng)選擇性合成3,4-二氫喹唑啉衍生物與其性質(zhì)的研究
    4.1 引言
    4.2 合成路線
    4.3 實驗部分
        4.3.1 儀器和試劑
        4.3.2 原料疊氮芐基異腈Ⅳ-11和Ugi中間體Ⅳ-12的制備
        4.3.3 產(chǎn)物Ⅳ-14的制備及波譜性質(zhì)
    4.4 結(jié)果與討論
        4.4.1 中間體的合成與性質(zhì)
        4.4.2 產(chǎn)物Ⅳ-14的合成與性質(zhì)
    4.5 化合物Ⅳ-14g的單晶衍射分析報告
        4.5.2 原子坐標和熱力學(xué)參數(shù)(參見表4-2,表4-3)
        4.5.3 鍵長和鍵角(參見表4-4)
        4.5.4 扭轉(zhuǎn)角(參見表4-5)
        4.5.5 氫原子坐標(參見表4-6)
    4.6 目標化合物Ⅳ-14的生物活性測試
        4.6.1 目標化合物Ⅳ-14的殺菌活性測試結(jié)果與討論
        4.6.2 目標化合物Ⅳ-14的除草活性測試結(jié)果與討論
        4.6.3 目標化合物Ⅳ-14的殺蟲活性測試結(jié)果與討論
    4.7 本章小結(jié)
    參考文獻
第五章 通過連續(xù)的Staudinger/aza-Wittig/銀催化反應(yīng)一鍋法合成多取代咪唑衍生物與其性質(zhì)的研究
    5.1 引言
    5.2 合成路線
    5.3 實驗部分
        5.3.1 儀器和試劑
        5.3.2 原料丙炔基疊氮Ⅴ-5的制備
        5.3.3 目標化合物Ⅴ-9的制備及波譜性質(zhì)
    5.4 結(jié)果與討論
        5.4.1 原料丙炔基疊氮Ⅴ-5的合成與性質(zhì)
        5.4.2 目標化合物Ⅴ-9的合成與性質(zhì)
    5.5 目標化合物Ⅴ-9的生物活性測試
        5.5.1 目標化合物Ⅴ-9的殺菌活性測試結(jié)果與討論
        5.5.2 目標化合物Ⅴ-9的除草活性測試結(jié)果與討論
        5.5.3 目標化合物Ⅴ-9的殺蟲活性測試結(jié)果與討論
    5.6 本章小結(jié)
    參考文獻
第六章 新型雙三唑類化合物的合成與其生物活性的研究
    6.1 引言
    6.2 合成路線
    6.3 實驗部分
        6.3.1 儀器和試劑
        6.3.2 中間體取代對疊氮基芐溴Ⅵ-7的制備
        6.3.3 中間體Ⅵ-9的制備及波譜性質(zhì)
        6.3.4 目標產(chǎn)物Ⅵ-11的制備及波譜性質(zhì)
    6.4 結(jié)果與討論
        6.4.1 原料Ⅵ-7的合成
        6.4.2 中間體Ⅵ-9的合成及性質(zhì)
        6.4.4 產(chǎn)物Ⅵ-11的合成及性質(zhì)
    6.5 目標化合物Ⅵ-11的生物活性測試
        6.5.1 目標化合物Ⅵ-11殺菌活性測試結(jié)果與討論
    6.6 本章小結(jié)
    參考文獻
第七章 全文總結(jié)
攻讀博士學(xué)位期間發(fā)表論文情況
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
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[4]全球十大殺菌劑的市場與展望[J]. 孫克.  農(nóng)藥. 2013(07)
[5]全球三唑類殺菌劑的市場、品種、特點及發(fā)展[J]. 張一賓.  中國農(nóng)藥. 2010(12)
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博士論文
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碩士論文
[1]磷酸催化的Ugi型反應(yīng)及其在雜環(huán)合成中的應(yīng)用[D]. 陳敏.華中師范大學(xué) 2015
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本文編號：3628404