發(fā)布時(shí)間：2022-01-23 02:05

　　利用CO2資源化學(xué)轉(zhuǎn)化合成甲醇與乙二醇高值化學(xué)品,對(duì)能源、環(huán)境和經(jīng)濟(jì)具有重要意義。而CO2分子的熱力學(xué)穩(wěn)定性好和動(dòng)力學(xué)惰性特點(diǎn)導(dǎo)致了 CO2直接加氫轉(zhuǎn)化路線存在反應(yīng)條件要求高、催化劑活性低等問(wèn)題。目前工業(yè)上已實(shí)現(xiàn)CO2與環(huán)氧乙烷生產(chǎn)碳酸乙烯酯,通過(guò)CO2經(jīng)碳酸乙烯酯（EC）氫解制備甲醇/乙二醇路線可實(shí)現(xiàn)高效間接利用CO2,且具有很大應(yīng)用潛力。目前該路線的催化體系主要集中于價(jià)格低廉且有一定研究進(jìn)展的銅基催化體系,但銅基催化劑仍存在活性偏低、易團(tuán)聚失活等問(wèn)題,所以本論文的研究重點(diǎn)在于發(fā)展碳酸乙烯酯加氫聯(lián)產(chǎn)甲醇與乙二醇路線的高效穩(wěn)定銅基催化體系。通過(guò)在制備過(guò)程中引入第二種金屬Au、添加β-環(huán)糊精對(duì)銅基催化劑進(jìn)行改性,進(jìn)一步系統(tǒng)地進(jìn)行了催化劑的表征分析、催化性能評(píng)價(jià)、反應(yīng)條件影響考察、催化劑穩(wěn)定性、構(gòu)效關(guān)系分析和催化機(jī)理等研究工作。本論文的主要研究結(jié)果與結(jié)論歸結(jié)如下:1.針對(duì)碳酸乙烯酯加氫反應(yīng),采用一步蒸氨發(fā)成功制備了Cu-Au/SBA-15雙金屬催化劑。通過(guò)系統(tǒng)表征與性能評(píng)價(jià),發(fā)現(xiàn)了適量的金有助于催化劑表面具有合適的Cu+/（Cu0+Cu+）比例,從而提升催化性能,確定了 Cu-Au雙金屬催... 

【文章來(lái)源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：96 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１近年來(lái)ｃｏ２排放量與地球表面溫度變化［２４】??Ｆｉｇ．?１－１?Ｔｈｅ?ｃｈａｎｇｅｓ?ｏｆ?ａｎｎｕａｌ?Ｃ〇２?ｅｍｉｓｓｉｏｎ?ａｎｄ?ｇｌｏｂａｌ?ｍｅａｎ?ｓｕｒｆａ?

圖１－２Ｃ０２轉(zhuǎn)化和利用圖Ｍ??Ｆｉｇ．?１－２?Ｃ〇２?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?ａｎｄ?ｕｔｉｌｉｚａｔｉｏｎ??

??圖１－２Ｃ０２轉(zhuǎn)化和利用圖Ｍ??Ｆｉｇ．?１－２?Ｃ〇２?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?ａｎｄ?ｕｔｉｌｉｚａｔｉｏｎ??其中，ｃｏ２的化學(xué)轉(zhuǎn)化是非常有潛力實(shí)現(xiàn)ｃｏ２大規(guī)模利用的轉(zhuǎn)化途徑，但ｃｏ２??是所有燃燒過(guò)程中最常見(jiàn)的最終產(chǎn)物之一，具有動(dòng)力學(xué)惰性。且Ｃ〇２的轉(zhuǎn)化在熱力學(xué)??上是不利的（如圖１－３），表明大部分化學(xué)轉(zhuǎn)化利用的反應(yīng)都是熱力學(xué)非自發(fā)的（ＡＧ＞０）。??綱?Ｔ—????????????——￣’，’，，’，，，——，，－，，—一??ｊ?＿：???—?ＨＣＮ?｜｜?４ＩＭ？??厶Ｇ：＞§???ＣＭ４＿?＊Ｓｌ??…跡?ＺＩＺＩ圓崎棚‘詹??〇?，?一￣—?ｃ〇（０?４．ＩＷ??｜?Ｈ??ｔＨ，ｍ?ｍ?＊ｉｉｉｊ??＞?…，?Ｍ?ｍ＾ｆｏｍ??＾?＊３Ｗ－?＆０ｍ??質(zhì)觀？?’?一￣—?ＨＣＴＯＮｊｐ＿：ｌ８Ｘ；４＿??《躺叫屬）??Ｍ＜？???〇Ｖ?＾ｃ｜３?＊Ｓ２７Ｊ??柳－??＊?Ｃ—ｓｔａｆ＃?？?參?？?鏞？??？測(cè)?１?：—￣：——－—＾???圖１－３典型Ｃｌ成分的標(biāo)準(zhǔn)生成吉布斯自由能［２５］??Ｆｉｇ．?１－３?Ｆｏｒｍａｔｉｏｎ?Ｇｉｂｂｓ?ｆｒｅｅ?ｅｎｅｒｇｙ?ｏｆ?ｓｏｍｅ?Ｃｌ?ｓｐｅｃｉｅｓ??值得注意的是

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
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碩士論文
[1]雙功能催化劑的制備及甲醇催化反應(yīng)性能研究[D]. 張賀平.北京化工大學(xué) 2017
[2]石墨烯為載體的銅基催化劑應(yīng)用于二氧化碳加氫合成甲醇反應(yīng)[D]. 樊鈺佳.浙江大學(xué) 2016
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[4]碳酸乙烯酯合成及其應(yīng)用的研究[D]. 楊超.西北大學(xué) 2010



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