CO2加氫制低碳烯烴是實(shí)現(xiàn)CO2化學(xué)轉(zhuǎn)化的有效途徑之一,該過(guò)程由逆水煤氣反應(yīng)（Reverse water gas shift reaction,RWGS）和費(fèi)托反應(yīng)（Fischer-Tropsch synthesis,FTS）兩步反應(yīng)實(shí)現(xiàn),因此需要設(shè)計(jì)一種雙功能催化劑。因Fe基催化劑對(duì)RWGS與FTS反應(yīng)均有高的活性,且其具有抗毒性優(yōu)、價(jià)廉等特點(diǎn),在FTS中被廣泛關(guān)注。Fe基催化劑的結(jié)構(gòu)、形貌、及活化過(guò)程均對(duì)化性能具有重要影響,而催化劑結(jié)構(gòu)形貌受催化劑制備方法影響較大,本文針對(duì)Fe基催化劑的制備方法、結(jié)構(gòu)、改性及活化過(guò)程進(jìn)行研究,考察了其CO2加氫制烯烴催化性能。通過(guò)溶劑熱法（S）、水熱法（H）、共沉淀法（C）制備了不同配比Fe-Zn/K催化劑。不同制備方法對(duì)催化劑結(jié)構(gòu)、物相、形貌、織構(gòu)性質(zhì)、催化劑CO2加氫催化性能影響明顯。溶劑熱法制備的催化劑具有大的比表面積,添加助劑Zn增強(qiáng)了催化劑穩(wěn)定性。當(dāng)Fe/Zn摩爾比為2/1時(shí)低碳烯烴達(dá)56.3%,O/P值為6.8。水熱法制備催化劑同溶劑熱制備的催化劑在織構(gòu)性質(zhì)上有明顯差異,比表面積、孔結(jié)構(gòu)等都不同,共沉淀法制備催化劑在相同配比下具有一定催... 

【文章來(lái)源】：寧夏大學(xué)寧夏回族自治區(qū) 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：80 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１?＜：〇２的ｃ－ｃ偶聯(lián)化學(xué)利用途徑ｗ??Ｆｉｇ．?１－１?Ｃ－Ｃ?ｃｏｕｐｌｉｎｇ?ｒｅａｃｔｉｏｎｓ?ｆｏｒ?Ｃ〇２?ｕｔｉｌｉｚａｔｉｏｎ＾５＾??１．２．２．１?Ｃ０２力口?ＭＪＳ應(yīng)制稀徑??

寧夏大學(xué)碩士學(xué)位論文?第一章緒論??二氧化碳加氫制烯烴經(jīng)成醇合成低碳烯烴路線如圖１－８所示，即先經(jīng)Ｃ０２加氫合成醇中間體，??再經(jīng)中間產(chǎn)物醇通過(guò)醇脫水制烯烴路線合成低碳烯烴，主要催化劑為成醇活性位（如Ｃｕ等）催??化劑與酸性活性位點(diǎn)（如ＳＡＰＯ分子篩等）催化劑等復(fù)合的雙功能催化劑。對(duì)于復(fù)合雙功能催化??劑上ｃｏ２經(jīng)加氫成醇后再經(jīng)分子篩上脫水途徑制低碳烯烴反應(yīng)路線而言，由于ｃｏ２加氫成醇反應(yīng)??在熱力學(xué)上是低溫有利的，而甲醇制烯烴要求較高反應(yīng)溫度，因此該過(guò)程兩個(gè)活性位的溫度達(dá)到??匹配至關(guān)重要。如何將這兩步反應(yīng)耦合起來(lái)拉動(dòng)第二步脫水反應(yīng)進(jìn)行是這類催化劑研究的重點(diǎn)。??目前己有的研究表明主要存在兩種中間體，李燦等［３７］研宂表明，二氧化碳加氫制備烯烴過(guò)程主要??以ＣＨｘＯ為中間體經(jīng)ＳＰＡＯ分子篩脫水形成烯烴；孫予罕等［３８］認(rèn)為，該過(guò)程主要是以甲醇為中間??體然后再經(jīng)ＳＡＰＯ－３４分子篩脫水形成烯烴。??Ｃ〇２??＼Ｊ／?｛?＼?ｃ２ｈ４??Ｏｘｙｇｅｎａｔｅ?－＾Ｏｘｙｇｅｎａｔｅ?ｊ?ｃ?Ｈ??ｃ；Ｈ：??Ｌ翌竺性［脫水活性位；??圖ＭＣ０２加氫經(jīng)成醇路線合成低碳烯烴的示意圖??Ｆｉｇ．?１－７?Ｄｉａｇｒａｍｍａｔｉｃ?ｓｋｅｔｃｈ?ｏｆ?Ｃ０２?ｈｙｄｒｏｇｅｎａｔｉｏｎ?ｔｏ?ｌｉｇｈｔ?ｏｌｅｆｉｎｓ?ｖｉａ?ａ?ｂｉｆｕｎｃｔｉｏｎａｌ?ｃａｔａｌｙｓｔ??１．?５?Ｃ０２加氫制低碳烯烴二次反應(yīng)影響因素??在費(fèi)托合成反應(yīng)中，反應(yīng)初始生成的烯烴由于在催化劑表面發(fā)生再次吸附加氫生成烷烴的反??應(yīng)稱為烯烴二次加氫反應(yīng)

圖１－９研究思路??Ｆｉｇ．?１－９?Ｒｅｓｅａｒｃｈ?ｉｄｅａｓ??ｃｏ２加氫制烯烴過(guò)程初級(jí)烯烴產(chǎn)物易于再吸附引發(fā)二次加氫、聚合、異構(gòu)化等反應(yīng)，導(dǎo)致烯??烴選擇性下降、產(chǎn)物分布寬、副產(chǎn)物選擇性較高�？赏ㄟ^(guò)催化劑制備方法、催化劑結(jié)構(gòu)、活化氣??氛來(lái)調(diào)變催化劑表面性質(zhì)，進(jìn)一步抑制烯烴二次反應(yīng)可提高烯烴選擇性進(jìn)而實(shí)現(xiàn)產(chǎn)物分布調(diào)控。??而烯烴二次反應(yīng)可通過(guò)調(diào)控催化劑材料組成，形貌，表面酸堿度及孔徑等方法來(lái)抑。本文針對(duì)Ｆｅ??基催化劑的制備方法、結(jié)構(gòu)、改性及活化過(guò)程進(jìn)行研宄，考察了其（：０２加氫制烯烴催化性能。??１．７．２研究?jī)?nèi)容??結(jié)合文獻(xiàn)已有研究基礎(chǔ)上，本文研宄了不同制備方法（共沉淀法、溶劑熱法、水熱法）、催??化劑結(jié)構(gòu)（層狀結(jié)構(gòu)）、活化條件（不同活化氣氛：Ｈ２／Ｎ２、ＣＯ、ＣＯ／Ｈ２），對(duì)ｃｏ２加氫制低碳烯??烴反應(yīng)性能影響考察，反應(yīng)條件為：Ｈ２／Ｃ０２＝３／ｌ，?ＧＨＳＶ＝?１０００ｈ＿１，?２ＭＰａ，?３２０?°Ｃ。以期調(diào)變??催化劑Ｃ０２加氫制烯烴選擇性、Ｃ０２轉(zhuǎn)化率。本文主要的考察內(nèi)容主要有??１．考察制備方法（共沉淀法、溶劑熱法、水熱法）對(duì)Ｋ－Ｆｅ－Ｚｎ催化劑的形貌、物相、還原??行為、表面酸堿性、表面元素組成及狀態(tài)，及考察其對(duì)００２加氫制低碳烯烴反應(yīng)催化性能影響。??－－

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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