本文關鍵詞：多酸插層水滑石材料的制備及其性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：多金屬氧酸鹽(POMs)是一大類結構離散的陰離子型金屬氧化物,具有獨特的物理和化學性質,可被各種技術手段修飾,并用來發(fā)展工業(yè)上廣泛應用的催化材料。就發(fā)展多酸基多相催化劑而言,兩種方案一直沿用至今,即固化和固載。其中一種有效的途徑是將POMs插層到水滑石(LDHs)層間制備LDHs-POMs多相催化劑。多酸插層水滑石(LDHs-POMs)納米復合材料,因其優(yōu)異的催化性能,作為多相催化劑用于石油化工重要中間體的合成、光催化和降解染料等,受到越來越多研究者的關注。但傳統(tǒng)的多酸插層水滑石制備方法,例如共沉淀法,離子交換法,二次離子交換法等,在中性或弱酸性的條件下,易使M2+或M3+陽離子從LDHs層板中溶出,而pH值從弱酸性到堿性的調節(jié)過程中,易使一些POMs發(fā)生水解,產生雜質相,因此在插層過程中對pH值要求苛刻；且POMs插層受限于POMs的幾何構型、電荷和尺寸大小,例如經典的Keggin型多酸PW12,因其的電荷小于4,電荷密度較小,傳統(tǒng)的合成方法很難插層成功。因此,設計一種制備多酸插層水滑石的新方法具有重要意義。本論文為解決多酸插層水滑石傳統(tǒng)制備方法存在的問題為出發(fā)點,采用剝離重組法,將Weakley型和Keggin型多酸插層到Mg3A-LDHs層間,成功克服了傳統(tǒng)制備方法的缺陷,并對其進行催化性能的研究,主要內容包括以下兩方面：1、采用剝離重組法將剝離的Mg3Al-LDHs納米片通過靜電相互作用與Weakley型多酸Na-LnW10發(fā)生自組裝,制備一系列新型LDHs-POMs插層材料即Mg3Al-LnW10,其中Ln=Eu.Tb和Dy。將Mg3Al-EuW10作為多相催化劑用于催化不同醛酮的硅腈化反應,不僅易于分離回收,且顯示出優(yōu)異的催化活性,其中苯甲醛和正己醛硅腈化反應的TON值分別可達已報道的最高值119950和19906。2、在不需要修飾Mg3Al-LDHs層板的前提下,采用剝離重組法,將Keggin型多酸H-PW12插層到Mg3Al-LDHs層板中,克服其因空間構型存在的插層困難,成功制備新型LDHs-POMs材料即Mg3Al-PW12。將Mg3Al-PW12作為多相催化劑,作用于醛酮與亞甲基化合物(氰基乙酸乙酯和丙二睛)的腦文格反應,不僅易于分離回收,且顯示出優(yōu)異的催化活性,其中苯甲醛腦文格反應的TON值可達已報道的最高值47980。
【關鍵詞】：多酸 水滑石 插層組裝 催化
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2015
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• abstract7-14
• 第一章 緒論14-30
• 1.1 多酸概況14-17
• 1.1.1 多酸背景簡介14-15
• 1.1.2 Weakley型多酸簡介15-16
• 1.1.3 Keggin型多酸簡介16-17
• 1.2 水滑石概況17-21
• 1.2.1 水滑石簡介17-19
• 1.2.2 水滑石材料的應用19-21
• 1.3 多酸水滑石插層材料21-27
• 1.3.1 多酸水滑石插層材料研究進展21-23
• 1.3.2 多酸水滑石插層材料的應用23-27
• 1.4 論文研究的目的、意義及內容27-30
• 1.4.1 論文的研究目的及意義27
• 1.4.2 論文的研究內容27-30
• 第二章 Weakley型多酸插層水滑石催化材料及其性能研究30-52
• 2.1 引言30
• 2.2 實驗部分30-33
• 2.2.1 實驗試劑30-31
• 2.2.2 表征儀器31-33
• 2.3 Mg_3Al-LnW_(10)插層組裝的制備33
• 2.3.1 Weakley型多酸Na-LnW_(10)的制備33
• 2.3.2 Mg_3Al-LDH的制備33
• 2.3.3 Mg_3Al-LnW_(10)插層組裝的制備33
• 2.4 硅腈化反應33-34
• 2.5 結果與討論34-50
• 2.5.1 催化材料Mg_3Al-LnW_(10)的表征34-42
• 2.5.2 催化材料Mg_3Al-EuW_(10)的性能研究42-50
• 2.6 小結50-52
• 第三章 Keggin型多酸插層水滑石催化材料及其性能研究52-72
• 3.1 引言52-53
• 3.2 實驗部分53-55
• 3.2.1 實驗試劑53
• 3.2.2 表征儀器53-55
• 3.3 Mg_3Al-PW_(12)插層組裝的制備55
• 3.3.1 Mg_3Al-LDHs的制備55
• 3.3.2 Mg_3Al-PW_(12)插層組裝的制備55
• 3.4 腦文格反應55-56
• 3.5 結果與討論56-71
• 3.5.1 催化材料Mg_3Al-PW_(12)的表征56-62
• 3.5.2 催化材料Mg_3Al-PW_(12)的性能研究62-71
• 3.6 小結71-72
• 第四章 結論72-74
• 參考文獻74-80
• 致謝80-82
• 研究成果及發(fā)表的學術論文82-84
• 導師和作者簡介84-85
• 專業(yè)學位碩士研究生學位論文答辯委員會決議書85-86

【共引文獻】

中國期刊全文數(shù)據庫 前2條

1 段平;嚴春杰;陳偉;陳國瑋;水中和;;層狀雙氫氧化物對混凝土抗碳化性能的影響[J];硅酸鹽學報;2014年08期

2 馮錫蘭;彭慧慧;柳云騏;劉晨光;戴f 納;劉春英;;負載型雜多酸催化甲苯異丙基化反應[J];化工進展;2014年12期

中國博士學位論文全文數(shù)據庫 前2條

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中國碩士學位論文全文數(shù)據庫 前6條

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2 韓偉;層狀化合物的合成、表征及其在柴油深度加氫脫硫中的應用研究[D];北京化工大學;2008年

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  本文關鍵詞：多酸插層水滑石材料的制備及其性能研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

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本文編號：358810