我國的“富煤、少氣、少油”資源條件,決定了其能源結(jié)構(gòu)以煤為主,但大量使用煤炭導(dǎo)致霧霾及生態(tài)破壞等問題,因此需要利用高效潔凈的煤炭技術(shù),降低碳排放量,實現(xiàn)低碳發(fā)展。合成氣制低碳醇是利用潔凈煤炭技術(shù)的重要途徑之一。低碳醇不僅可以作為環(huán)境友好型的油品添加劑和優(yōu)質(zhì)的動力燃料,而且可以分離提純得到高附加值的化工原料或化工產(chǎn)品。人們對合成低碳醇的催化劑體系進(jìn)行了大量研究,鉬基催化劑由于其獨特的耐硫性和產(chǎn)物中C₂₊-OH選擇性高等優(yōu)點,成為研究熱點。本論文以合成氣制低碳醇為目標(biāo)反應(yīng),采用蒸氨法成功制備了一系列層狀頁硅酸鹽為前驅(qū)體的K-（NiMo）Si-PS催化劑。與參比催化劑K-（NiMo）Si-DP（沉積沉淀法）和KMo/NiSi-PS（氨蒸法-浸漬法）進(jìn)行活性對比,并將催化劑的性能與結(jié)構(gòu)進(jìn)行關(guān)聯(lián)。通過實驗驗證,不同K含量和Mo含量催化劑的C₂₊-OH選擇性隨著N含量和Mo含量的增加呈火山型變化,其中催化劑最佳組成為K/Ni/Mo=0.5/1/0.25。對反應(yīng)條件進(jìn)行優(yōu)化,得到最優(yōu)還原溫度為500 ℃C,最佳反應(yīng)條件為:P = 3.0 MPa,T = 2... 

【文章來源】：廈門大學(xué)福建省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：93 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖２．１催化劑性能評價裝置??Ｆｉｇ．?２．１?Ｅｑｕｉｐｍｅｎｔ?ｆｏｒ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ?ｔｅｓｔ．??

反應(yīng)條件ｒ＝２２０°Ｃ，?Ｐ?＝?２．０ＭＰａ，ＧＨＳＶ?＝?３０００ｍＬ／（ｇ．ｈ）下，在不同原料氣下??對催化劑Ｋｏ．ｒＣＮｈＭｏａｄＳｉ－ＰＳ進(jìn)行活性評價。??如圖３．２所示，不同ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＣ〇對催化劑的催化活性有影響。在原料氣為??ｎＣＨ２）／ｎ（ＣＯ）＝２時，雖然總醇選擇性較高，但是Ｃ２＋－ＯＨ選擇性低，僅為２４．６％，??其余均為甲醇。而原料氣為ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ）＝ｌ時，其ＣＯ轉(zhuǎn)化率達(dá)１９．３％，Ｃ２＋－ＯＨ??達(dá)４２．８％，為ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ；）?＝２時相應(yīng)值的１．７倍。原料氣氫碳比對催化劑在合成??氣制低碳醇反應(yīng)中有很大影響。研宄表明［１９］，?Ｍｏ基催化劑對原料氣的氫碳比要??求較嚴(yán)苛。從圖３．２也可看出，當(dāng)原料氣氫碳比為１時，催化劑有較好活性，因??此選定原料氣氫碳比為ｎ（Ｈ２：）／ｎ（：ＣＣ〇?＝?１。??４８??

?６００??Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ?ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ?／?°Ｃ??圖３．１不同還原溫度下催化劑的性能評價??Ｆｉｇ．?３．１?Ｃａｔａｌｙｔｉｃ?ｒｅａｃｔｉｖｉｔｙ?ｏｆ?Ｋ〇．ｒ（ＮｉｉＭｏ〇．２５）Ｓｉ－ＰＳ?ｗｉｔｈ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ??ｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ．?Ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓ：?Ｔ?＝?２２０?°Ｃ，?Ｐ?＝?２．０?ＭＰａ，?ＧＨＳＶ?＝?３０００?ｍＬ／（ｇ－ｈ）？??ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ）?＝?２．??３．２．１．２原料氣氫碳比對催化劑性能影響??為了考察原料氣對催化劑在合成氣制低碳醇反應(yīng)的催化活性影響，初步選定??反應(yīng)條件ｒ＝２２０°Ｃ，?Ｐ?＝?２．０ＭＰａ，ＧＨＳＶ?＝?３０００ｍＬ／（ｇ．ｈ）下，在不同原料氣下??對催化劑Ｋｏ．ｒＣＮｈＭｏａｄＳｉ－ＰＳ進(jìn)行活性評價。??如圖３．２所示，不同ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＣ〇對催化劑的催化活性有影響。在原料氣為??ｎＣＨ２）／ｎ（ＣＯ）＝２時，雖然總醇選擇性較高，但是Ｃ２＋－ＯＨ選擇性低，僅為２４．６％，??其余均為甲醇。而原料氣為ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ）＝ｌ時，其ＣＯ轉(zhuǎn)化率達(dá)１９．３％，Ｃ２＋－ＯＨ??達(dá)４２．８％，為ｎ（Ｈ２）／ｎ（ＣＯ；）?＝２時相應(yīng)值的１．７倍。原料氣氫碳比對催化劑在合成??氣制低碳醇反應(yīng)中有很大影響。研宄表明［１９］

【參考文獻(xiàn)】：
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博士論文
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本文編號：3579877