硝酸輔助三維有序大孔（Ag,Au,Pd）/LaMnO 3 制備及其催化性能
發(fā)布時間：2022-01-06 05:30
基于硝酸輔助法成功實現了LaMnO3凝膠速率調控和三維有序大孔結構（3DOM）LaMnO3的構筑;并通過浸漬法實現了（Ag,Au,Pd）/LaMnO3制備。用SEM、XRD、XPS、TPR對所制備的樣品形貌、晶型結構、表面組成、還原度進行了分析表征。研究結果顯示:相對于未負載的LaMnO3,金屬負載的LaMnO3的催化劑具有更高的Oads/Olatt比和更低的還原溫度。各催化劑對乙酸乙酯催化氧化性能如下:LaMnO3<Ag/LaMnO3<Au/LaMnO3<Pd/LaMnO3,該關系與其Oads/Olatt比值規(guī)律一致;所制備的催化劑在所考察的條件下具有很好的穩(wěn)定性。該研究表明,硝酸輔助可以實現LaMnO3凝膠速率的調控;金屬負載可以調變催化劑的氧空位和催化氧化性能的提高。
【文章來源】：化工進展. 2017,36(02)北大核心EICSCD
【文章頁數】：5 頁
【部分圖文】：
硝酸對凝膠速率的影響
·570·化工進展2017年第36卷圖1硝酸對凝膠速率的影響凝膠時間可達300s；隨后進一步增加硝酸，實驗過程中發(fā)現并不能得到LaMnO3膠體。為進一步研究硝酸量對LaMnO3凝膠過程的影響，對其樣品的SEM分析結果如圖2。圖2是不同硝酸量制備的LaMnO3的SEM圖。由圖2(a)可以看出，在過快的凝膠速率下，不能形成有序多孔LaMnO3；隨著硝酸量增加到0.75mL，凝膠速率有所減慢，如圖2(b)所示形成了部分有序的多孔LaMnO3；當硝酸含量進一步增加到0.95mL，凝膠速率顯著降低，如圖2(c)所示形成了十分有序的3DOM結構的LaMnO3。為了進一步研究該LaMnO3的負載催化劑性能，將圖2(c)對應的樣品材料作為載體對貴金屬進行負載制備研究。2.2樣品的XRD分析圖3是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3樣品的XRD圖。如圖3所示，4個樣品均在2θ為23°、32°和47°處出現了相似的衍射峰，由JCPDS82-1152分析，可知其分別對應的LaMnO3的（012）、（110）和（024）晶面。此外，負載鈀的樣品在其2θ為34°處出現了衍射峰，對照JCPDS43-1204分析可知其對應為PdO的（104）晶面；負載金的樣品在2θ為38°和44°處分別出現了衍射峰，由JCPDS04-0784分析，可知其對應為Au的（113）晶面和（200）晶面；然而，對于負載Ag的樣品，并未看到相關晶面衍射峰。該結果表明，Au和Pd在LaMnO3樣品中可能存在于孔道表面，而Ag則可能進入到LaMnO3晶格中形成了固溶體。2.3樣品的XPS分析圖4是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3樣品的La3d和Mn2pXPS圖。由圖4(a)可見，La3d有4個響應峰，其主峰鍵能值分別為834.2eV、838.4eV、851.0eV和855.3eV。顯然，隨著負載組分的變化，不同負載組分對La3d有一定的影響。圖2硝酸量對LaMnO3影響的SE
步研究硝酸量對LaMnO3凝膠過程的影響，對其樣品的SEM分析結果如圖2。圖2是不同硝酸量制備的LaMnO3的SEM圖。由圖2(a)可以看出，在過快的凝膠速率下，不能形成有序多孔LaMnO3；隨著硝酸量增加到0.75mL，凝膠速率有所減慢，如圖2(b)所示形成了部分有序的多孔LaMnO3；當硝酸含量進一步增加到0.95mL，凝膠速率顯著降低，如圖2(c)所示形成了十分有序的3DOM結構的LaMnO3。為了進一步研究該LaMnO3的負載催化劑性能，將圖2(c)對應的樣品材料作為載體對貴金屬進行負載制備研究。2.2樣品的XRD分析圖3是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3樣品的XRD圖。如圖3所示，4個樣品均在2θ為23°、32°和47°處出現了相似的衍射峰，由JCPDS82-1152分析，可知其分別對應的LaMnO3的（012）、（110）和（024）晶面。此外，負載鈀的樣品在其2θ為34°處出現了衍射峰，對照JCPDS43-1204分析可知其對應為PdO的（104）晶面；負載金的樣品在2θ為38°和44°處分別出現了衍射峰，由JCPDS04-0784分析，可知其對應為Au的（113）晶面和（200）晶面；然而，對于負載Ag的樣品，并未看到相關晶面衍射峰。該結果表明，Au和Pd在LaMnO3樣品中可能存在于孔道表面，而Ag則可能進入到LaMnO3晶格中形成了固溶體。2.3樣品的XPS分析圖4是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3樣品的La3d和Mn2pXPS圖。由圖4(a)可見，La3d有4個響應峰，其主峰鍵能值分別為834.2eV、838.4eV、851.0eV和855.3eV。顯然，隨著負載組分的變化，不同負載組分對La3d有一定的影響。圖2硝酸量對LaMnO3影響的SEM圖圖3樣品(Ag、Au、Pd)/LaMnO3與LaMnO3的XRD圖與未負載的LaMnO3樣品相比，負載Ag、Au和Pd的3個樣品均發(fā)生了La3d的正遷移。由圖4(b
【參考文獻】：
期刊論文
[1]催化燃燒治理氯苯類揮發(fā)性有機化合物的最新進展[J]. 于旭霞,馮俊小. 化工進展. 2016(05)
[2]納米片聚結Co3O4微球催化甲苯燃燒（英文）[J]. 王芳,戴洪興,鄧積光,謝少華,楊黃根,韓文. 催化學報. 2014(09)
[3]甲苯和一氧化碳氧化用介孔LaFeO3催化劑（英文）[J]. 高寶族,鄧積光,劉雨溪,趙振璇,李欣尉,王媛,戴洪興. 催化學報. 2013(12)
[4]新型溶劑吸收治理有機尾氣的實驗[J]. 姜斌,張楠革,張呂鴻,閆嬌. 化工進展. 2011(03)
[5]三維有序大孔材料應用研究進展[J]. 鄔泉周,李玉光. 化工進展. 2008(03)
[6]膠體晶體模板法制備三維有序排列的大孔SiO2材料[J]. 楊衛(wèi)亞,鄭經堂. 化工進展. 2006(11)
博士論文
[1]錳基催化劑上含氯揮發(fā)性有機化合物的催化燃燒[D]. 戴宇.華東理工大學 2012
本文編號：3571828
【文章來源】：化工進展. 2017,36(02)北大核心EICSCD
【文章頁數】：5 頁
【部分圖文】：
硝酸對凝膠速率的影響
·570·化工進展2017年第36卷圖1硝酸對凝膠速率的影響凝膠時間可達300s；隨后進一步增加硝酸，實驗過程中發(fā)現并不能得到LaMnO3膠體。為進一步研究硝酸量對LaMnO3凝膠過程的影響，對其樣品的SEM分析結果如圖2。圖2是不同硝酸量制備的LaMnO3的SEM圖。由圖2(a)可以看出，在過快的凝膠速率下，不能形成有序多孔LaMnO3；隨著硝酸量增加到0.75mL，凝膠速率有所減慢，如圖2(b)所示形成了部分有序的多孔LaMnO3；當硝酸含量進一步增加到0.95mL，凝膠速率顯著降低，如圖2(c)所示形成了十分有序的3DOM結構的LaMnO3。為了進一步研究該LaMnO3的負載催化劑性能，將圖2(c)對應的樣品材料作為載體對貴金屬進行負載制備研究。2.2樣品的XRD分析圖3是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3樣品的XRD圖。如圖3所示，4個樣品均在2θ為23°、32°和47°處出現了相似的衍射峰，由JCPDS82-1152分析，可知其分別對應的LaMnO3的（012）、（110）和（024）晶面。此外，負載鈀的樣品在其2θ為34°處出現了衍射峰，對照JCPDS43-1204分析可知其對應為PdO的（104）晶面；負載金的樣品在2θ為38°和44°處分別出現了衍射峰，由JCPDS04-0784分析，可知其對應為Au的（113）晶面和（200）晶面；然而，對于負載Ag的樣品，并未看到相關晶面衍射峰。該結果表明，Au和Pd在LaMnO3樣品中可能存在于孔道表面，而Ag則可能進入到LaMnO3晶格中形成了固溶體。2.3樣品的XPS分析圖4是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3樣品的La3d和Mn2pXPS圖。由圖4(a)可見，La3d有4個響應峰，其主峰鍵能值分別為834.2eV、838.4eV、851.0eV和855.3eV。顯然，隨著負載組分的變化，不同負載組分對La3d有一定的影響。圖2硝酸量對LaMnO3影響的SE
步研究硝酸量對LaMnO3凝膠過程的影響，對其樣品的SEM分析結果如圖2。圖2是不同硝酸量制備的LaMnO3的SEM圖。由圖2(a)可以看出，在過快的凝膠速率下，不能形成有序多孔LaMnO3；隨著硝酸量增加到0.75mL，凝膠速率有所減慢，如圖2(b)所示形成了部分有序的多孔LaMnO3；當硝酸含量進一步增加到0.95mL，凝膠速率顯著降低，如圖2(c)所示形成了十分有序的3DOM結構的LaMnO3。為了進一步研究該LaMnO3的負載催化劑性能，將圖2(c)對應的樣品材料作為載體對貴金屬進行負載制備研究。2.2樣品的XRD分析圖3是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3樣品的XRD圖。如圖3所示，4個樣品均在2θ為23°、32°和47°處出現了相似的衍射峰，由JCPDS82-1152分析，可知其分別對應的LaMnO3的（012）、（110）和（024）晶面。此外，負載鈀的樣品在其2θ為34°處出現了衍射峰，對照JCPDS43-1204分析可知其對應為PdO的（104）晶面；負載金的樣品在2θ為38°和44°處分別出現了衍射峰，由JCPDS04-0784分析，可知其對應為Au的（113）晶面和（200）晶面；然而，對于負載Ag的樣品，并未看到相關晶面衍射峰。該結果表明，Au和Pd在LaMnO3樣品中可能存在于孔道表面，而Ag則可能進入到LaMnO3晶格中形成了固溶體。2.3樣品的XPS分析圖4是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3樣品的La3d和Mn2pXPS圖。由圖4(a)可見，La3d有4個響應峰，其主峰鍵能值分別為834.2eV、838.4eV、851.0eV和855.3eV。顯然，隨著負載組分的變化，不同負載組分對La3d有一定的影響。圖2硝酸量對LaMnO3影響的SEM圖圖3樣品(Ag、Au、Pd)/LaMnO3與LaMnO3的XRD圖與未負載的LaMnO3樣品相比，負載Ag、Au和Pd的3個樣品均發(fā)生了La3d的正遷移。由圖4(b
【參考文獻】：
期刊論文
[1]催化燃燒治理氯苯類揮發(fā)性有機化合物的最新進展[J]. 于旭霞,馮俊小. 化工進展. 2016(05)
[2]納米片聚結Co3O4微球催化甲苯燃燒（英文）[J]. 王芳,戴洪興,鄧積光,謝少華,楊黃根,韓文. 催化學報. 2014(09)
[3]甲苯和一氧化碳氧化用介孔LaFeO3催化劑（英文）[J]. 高寶族,鄧積光,劉雨溪,趙振璇,李欣尉,王媛,戴洪興. 催化學報. 2013(12)
[4]新型溶劑吸收治理有機尾氣的實驗[J]. 姜斌,張楠革,張呂鴻,閆嬌. 化工進展. 2011(03)
[5]三維有序大孔材料應用研究進展[J]. 鄔泉周,李玉光. 化工進展. 2008(03)
[6]膠體晶體模板法制備三維有序排列的大孔SiO2材料[J]. 楊衛(wèi)亞,鄭經堂. 化工進展. 2006(11)
博士論文
[1]錳基催化劑上含氯揮發(fā)性有機化合物的催化燃燒[D]. 戴宇.華東理工大學 2012
本文編號：3571828
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