基于硝酸輔助法成功實(shí)現(xiàn)了LaMnO₃凝膠速率調(diào)控和三維有序大孔結(jié)構(gòu)（3DOM）LaMnO₃的構(gòu)筑;并通過(guò)浸漬法實(shí)現(xiàn)了（Ag,Au,Pd）/LaMnO₃制備。用SEM、XRD、XPS、TPR對(duì)所制備的樣品形貌、晶型結(jié)構(gòu)、表面組成、還原度進(jìn)行了分析表征。研究結(jié)果顯示:相對(duì)于未負(fù)載的LaMnO₃,金屬負(fù)載的LaMnO₃的催化劑具有更高的Oads/Olatt比和更低的還原溫度。各催化劑對(duì)乙酸乙酯催化氧化性能如下:LaMnO₃<Ag/LaMnO₃<Au/LaMnO₃<Pd/LaMnO₃,該關(guān)系與其Oads/Olatt比值規(guī)律一致;所制備的催化劑在所考察的條件下具有很好的穩(wěn)定性。該研究表明,硝酸輔助可以實(shí)現(xiàn)LaMnO₃凝膠速率的調(diào)控;金屬負(fù)載可以調(diào)變催化劑的氧空位和催化氧化性能的提高。 

【文章來(lái)源】：化工進(jìn)展. 2017,36(02)北大核心EICSCD

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硝酸對(duì)凝膠速率的影響

·570·化工進(jìn)展2017年第36卷圖1硝酸對(duì)凝膠速率的影響凝膠時(shí)間可達(dá)300s；隨后進(jìn)一步增加硝酸，實(shí)驗(yàn)過(guò)程中發(fā)現(xiàn)并不能得到LaMnO3膠體。為進(jìn)一步研究硝酸量對(duì)LaMnO3凝膠過(guò)程的影響，對(duì)其樣品的SEM分析結(jié)果如圖2。圖2是不同硝酸量制備的LaMnO3的SEM圖。由圖2(a)可以看出，在過(guò)快的凝膠速率下，不能形成有序多孔LaMnO3；隨著硝酸量增加到0.75mL，凝膠速率有所減慢，如圖2(b)所示形成了部分有序的多孔LaMnO3；當(dāng)硝酸含量進(jìn)一步增加到0.95mL，凝膠速率顯著降低，如圖2(c)所示形成了十分有序的3DOM結(jié)構(gòu)的LaMnO3。為了進(jìn)一步研究該LaMnO3的負(fù)載催化劑性能，將圖2(c)對(duì)應(yīng)的樣品材料作為載體對(duì)貴金屬進(jìn)行負(fù)載制備研究。2.2樣品的XRD分析圖3是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3樣品的XRD圖。如圖3所示，4個(gè)樣品均在2θ為23°、32°和47°處出現(xiàn)了相似的衍射峰，由JCPDS82-1152分析，可知其分別對(duì)應(yīng)的LaMnO3的（012）、（110）和（024）晶面。此外，負(fù)載鈀的樣品在其2θ為34°處出現(xiàn)了衍射峰，對(duì)照J(rèn)CPDS43-1204分析可知其對(duì)應(yīng)為PdO的（104）晶面；負(fù)載金的樣品在2θ為38°和44°處分別出現(xiàn)了衍射峰，由JCPDS04-0784分析，可知其對(duì)應(yīng)為Au的（113）晶面和（200）晶面；然而，對(duì)于負(fù)載Ag的樣品，并未看到相關(guān)晶面衍射峰。該結(jié)果表明，Au和Pd在LaMnO3樣品中可能存在于孔道表面，而Ag則可能進(jìn)入到LaMnO3晶格中形成了固溶體。2.3樣品的XPS分析圖4是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3樣品的La3d和Mn2pXPS圖。由圖4(a)可見，La3d有4個(gè)響應(yīng)峰，其主峰鍵能值分別為834.2eV、838.4eV、851.0eV和855.3eV。顯然，隨著負(fù)載組分的變化，不同負(fù)載組分對(duì)La3d有一定的影響。圖2硝酸量對(duì)LaMnO3影響的SE

步研究硝酸量對(duì)LaMnO3凝膠過(guò)程的影響，對(duì)其樣品的SEM分析結(jié)果如圖2。圖2是不同硝酸量制備的LaMnO3的SEM圖。由圖2(a)可以看出，在過(guò)快的凝膠速率下，不能形成有序多孔LaMnO3；隨著硝酸量增加到0.75mL，凝膠速率有所減慢，如圖2(b)所示形成了部分有序的多孔LaMnO3；當(dāng)硝酸含量進(jìn)一步增加到0.95mL，凝膠速率顯著降低，如圖2(c)所示形成了十分有序的3DOM結(jié)構(gòu)的LaMnO3。為了進(jìn)一步研究該LaMnO3的負(fù)載催化劑性能，將圖2(c)對(duì)應(yīng)的樣品材料作為載體對(duì)貴金屬進(jìn)行負(fù)載制備研究。2.2樣品的XRD分析圖3是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3樣品的XRD圖。如圖3所示，4個(gè)樣品均在2θ為23°、32°和47°處出現(xiàn)了相似的衍射峰，由JCPDS82-1152分析，可知其分別對(duì)應(yīng)的LaMnO3的（012）、（110）和（024）晶面。此外，負(fù)載鈀的樣品在其2θ為34°處出現(xiàn)了衍射峰，對(duì)照J(rèn)CPDS43-1204分析可知其對(duì)應(yīng)為PdO的（104）晶面；負(fù)載金的樣品在2θ為38°和44°處分別出現(xiàn)了衍射峰，由JCPDS04-0784分析，可知其對(duì)應(yīng)為Au的（113）晶面和（200）晶面；然而，對(duì)于負(fù)載Ag的樣品，并未看到相關(guān)晶面衍射峰。該結(jié)果表明，Au和Pd在LaMnO3樣品中可能存在于孔道表面，而Ag則可能進(jìn)入到LaMnO3晶格中形成了固溶體。2.3樣品的XPS分析圖4是(Ag,Au,Pd)/LaMnO3及LaMnO3樣品的La3d和Mn2pXPS圖。由圖4(a)可見，La3d有4個(gè)響應(yīng)峰，其主峰鍵能值分別為834.2eV、838.4eV、851.0eV和855.3eV。顯然，隨著負(fù)載組分的變化，不同負(fù)載組分對(duì)La3d有一定的影響。圖2硝酸量對(duì)LaMnO3影響的SEM圖圖3樣品(Ag、Au、Pd)/LaMnO3與LaMnO3的XRD圖與未負(fù)載的LaMnO3樣品相比，負(fù)載Ag、Au和Pd的3個(gè)樣品均發(fā)生了La3d的正遷移。由圖4(b

【參考文獻(xiàn)】：
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博士論文
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本文編號(hào)：3571828