由于Au納米粒子具有表面等離子共振（SPR）效應(yīng),可以吸收和利用可見光,常被用作光催化劑,尤其是對(duì)催化氧化反應(yīng),具有很高的催化活性。本文選用TiO₂修飾的KIT-6作為載體,制備出一系列不同Au負(fù)載量的催化劑 Au/TiO₂/KIT-6,并通過 TEM、XRD、SAXS、UV-visDRS、XPS 和 BET等手段,對(duì)催化劑的形貌、結(jié)構(gòu)和價(jià)態(tài)等性質(zhì)進(jìn)行了表征,最后把催化劑應(yīng)用于苯甲醇選擇性氧化為苯甲醛以及苯甲醇和苯胺選擇性合成亞胺的反應(yīng),考察了該催化劑的光催化活性。本文的研究?jī)?nèi)容和結(jié)果如下:（1）以HAuCl4·3H₂0為前驅(qū)體,用NaBH4還原法制備出Au/TiO₂/KIT-6催化劑,經(jīng)UV-visDRS表征發(fā)現(xiàn),催化劑Au/TiO₂/KIT-6在可見區(qū)有一個(gè)強(qiáng)而寬的吸收峰,TEM結(jié)果表明Au納米粒子的大小均勻,平均粒徑為4.03nm,分散性良好,以球形顆粒的形式均勻分布在KIT-6的表面以及孔道內(nèi),并通過XPS測(cè)試發(fā)現(xiàn),該催化劑中的Au以金屬態(tài)的形式存在;（2）把催化劑Au... 

【文章來源】：內(nèi)蒙古大學(xué)內(nèi)蒙古自治區(qū) 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：115 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．１表面等離子金屬（Ａｕ、Ａｇ或Ｃｕ）在可見光激發(fā)下的反應(yīng)機(jī)理??

用于還原反應(yīng)。Ｈｕａｉｙｏｎｇ?Ｚｈｕ課題組［５２］利用還原法制備了?Ａｕ、Ｃｕ合金催化劑??Ａｉ＾Ｃｕｏ＾ＺｒＣｈ，在該催化劑中，少量Ｃｕ的加入可改變硝基苯選擇性還原成苯胺的反應(yīng)路徑。??傳統(tǒng)Ａｕ納米粒子催化劑催化該反應(yīng)是通過Ｈａｂｅｒ的偶聯(lián)路徑［明完成的，如圖１．３（ａ）所示，在??反應(yīng)過程中會(huì)有中間產(chǎn)物亞硝基苯的產(chǎn)生，但是，在Ａｕ、Ｃｕ雙金屬納米粒子催化劑的作用??下，該反應(yīng)的路徑發(fā)生了變化，反應(yīng)過程中并沒有檢測(cè)到亞硝基苯的存在，因此，如圖１．３（ｂ）??所示，該反應(yīng)路徑是通過氧化偶氮基—偶氮—?dú)渑嫉桨愤@一過程實(shí)現(xiàn)了對(duì)硝基苯的還??原，這一過程大大降低了副產(chǎn)物的生成，使得生成苯胺的選擇性顯著提高。??：（ａ）?，?Ｎ〇ｉ?ｊ?｜—？?＾＾－ＮＯ—＂－＾＾－ＮＨＯＨ??ｊ?Ｄｉｒｅｃｔ?ｒｏｕｔｅ?Ｎｉｔｒｏ?Ｃｏｕｐｌｉｎｇ?ｒｏｕｔｅ?ｊ?１?匕＾?ｉ?３??？?６?ｊ?Ａｕ－Ｃｕ?ａｌｌｏｙ?ＮｐＪ?｜?Ａｕ?ＮＰｓ??ｊ?ｊ??！?［?１?！?｜??一??＼＝－＇?ＮＭＨｙｄｒ？ｏ?！?八！?ｎ??Ｌ?ｊ?１?■?ｔ?＾?ｗ?？???圖１．３稍基苯還原成苯胺的反應(yīng)路徑（ａ）?Ｈａｂｅｒ路徑，（ｂ）?Ａｕ、Ｃｕ雙金屬催化路徑：??Ｆｉｇｕｒｅ?１．３?Ｔｈｅ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｐａＵｉｗａｙｓ?ｆｏｒ?ｔｈｅ?ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ｎｉｔｒｏｂｅｎｚｅｎｅ?（ａ）Ｈａｂ

圖２．３不同催化劑的ＳＡＸＳ光譜??Ｆｉｇｕｒｅ?２．３?ＳＡＸＳ?ｐａｔｔｅｒｎｓ?ｏｆ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｃａｔａｌｙｓｔｓ??圖２．３為不同催化劑的ＳＡＸＳ圖譜，由圖（ａ）可知，ＫＩＴ－６在２０為０．９１°處有較強(qiáng)的衍射峰，??在１．５°附近只有較弱的衍射峰，這兩處衍射峰分別對(duì)應(yīng)于ＫＩＴ－６的（２１１）和（４００）晶面，??可以被認(rèn)定Ｉａ３ｄ空間群的三維雙連續(xù)立方結(jié)構(gòu)的存在。此外，從圖中還可以看出，當(dāng)ＫＩＴ－６??被ＴｉＣｈ修飾或者制成催化劑Ａｕ／Ｔｉ０２／ＫＩＴ－６（５°／。）和Ａｕ／ＫＩＴ－６（５°／。）時(shí)，ＫＩＴ－６的特征衍射峰仍??存在，說明ＫＩＴ－６的結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性較好，當(dāng)被用作載體負(fù)載金屬納米粒子后，其結(jié)構(gòu)沒有發(fā)生??變化。圖（ｂ）是不同Ａｕ負(fù)載量催化劑的ＳＡＸＳ圖譜，從圖中可以看出，雖然Ａｕ的負(fù)載量不??同，但是載體的特征衍射峰較為明顯，說明載體的結(jié)構(gòu)仍然完整，只是該峰發(fā)生了輕微的偏??移，當(dāng)Ａｕ納米粒子的負(fù)載量為２％、４％和６％時(shí)，衍射峰對(duì)應(yīng)的２０均為０．９８°，當(dāng)負(fù)載量為??３％和５％時(shí)

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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