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甲烷脫氫聚合制高碳烴鎳—鈷/HZSM-5催化劑的研究

發(fā)布時(shí)間:2021-12-31 02:49
  本文對(duì)甲烷脫氫聚合制高碳烴(芳烴)的鎳-鈷/HZSM-5催化劑進(jìn)行了制備和表征。采用浸漬法和硝酸鎳、硝酸鈷及HZSM-5為原料,通過(guò)混合、浸漬、脫水、干燥、焙燒和加氫還原,制備了不同摩爾比的鈷-鎳/HZSM-5催化劑。XRD分析表明,反應(yīng)前催化劑在20(°)為37.42和43.57處的衍射峰為Ni2+和NiO;在8.24、9.16、23.37和23.95處的衍射峰為鎳和鈷合金NiCo2O4。而反應(yīng)后催化劑的鎳鈷和分子篩衍射峰均消失,2θ(°)在22.4、36.2、39.8和48.6附近形成新的衍射峰,推斷為催化劑表面碳化物的生成。TG-DTG結(jié)果顯示,從25℃升至300℃時(shí),反應(yīng)前催化劑的轉(zhuǎn)化率α為0.87-9.09%,表明存在質(zhì)量損失;而反應(yīng)后催化劑的轉(zhuǎn)化率為0.04-1.90%,當(dāng)從300℃升至600℃時(shí),轉(zhuǎn)化率α為9.09-10.36%,失重開始減緩?梢(jiàn)反應(yīng)前催化劑的質(zhì)量損失為反應(yīng)后的4-5倍,這是由于反應(yīng)前吸附在催化劑中的雜質(zhì)的損失或分子篩的不穩(wěn)定性。分子篩中的揮發(fā)物由于在固定床中反應(yīng)后催化劑孔道的甲烷氣體夾帶而減少。在700℃和空氣氣氛下,反應(yīng)后催化劑的最大轉(zhuǎn)化率為41.4... 

【文章來(lái)源】:安徽理工大學(xué)安徽省

【文章頁(yè)數(shù)】:71 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 緒論
    1.1 研究背景
    1.2 甲烷活化
        1.2.1 甲烷高溫均裂活化
        1.2.2 金屬催化劑對(duì)甲烷活化的影響
        1.2.3 超強(qiáng)酸對(duì)甲烷的活化
        1.2.4 氧化物對(duì)甲烷的活化
    1.3 甲烷轉(zhuǎn)化制高碳烴的技術(shù)進(jìn)展
    1.4 甲烷間接轉(zhuǎn)化制高碳烴
        1.4.1 費(fèi)-托合成
        1.4.2 以單質(zhì)溴為溴源
        1.4.3 以HBr為溴源
        1.4.4 等離子體甲烷轉(zhuǎn)化制高碳烴
        1.4.5 等離子體用于甲烷轉(zhuǎn)化
        1.4.6 其它等離子體甲烷轉(zhuǎn)化制烷烴
    1.5 甲烷直接轉(zhuǎn)化制高碳烴
        1.5.1 甲烷氧化偶聯(lián)制乙烯
        1.5.2 甲烷經(jīng)甲醇、甲醛制高碳烴
        1.5.3 甲烷無(wú)氧芳構(gòu)化
        1.5.4 甲烷芳構(gòu)化Mo/HAHZSM-5催化劑的研究進(jìn)展
        1.5.5 催化劑的積炭失活與再生
        1.5.6 Ni改性Mo-Co/HZSM-5催化劑
    1.6 甲烷無(wú)氧脫氫制高碳烴反應(yīng)熱力學(xué)和動(dòng)力學(xué)
    1.7 甲烷脫氫聚合制高碳烴的反應(yīng)機(jī)理
    1.9 課題研究的意義和內(nèi)容
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 試劑及儀器
        2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑
        2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.2 實(shí)驗(yàn)原理
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)原理
        2.2.2 催化劑的制備
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 X-射線衍射分析
        2.3.2 紅外光譜分析
        2.3.3 X射線光電子能譜
        2.3.4 透射電鏡
        2.3.5 熱重分析
        2.3.6 催化劑的活性評(píng)價(jià)
    2.4 實(shí)驗(yàn)步驟
    2.5 活性測(cè)定
3 Ni-Co/HZSM-5催化劑的活性評(píng)價(jià)
    3.1 不同催化劑對(duì)甲烷轉(zhuǎn)化活性的影響
    3.2 Ni-Co金屬含量對(duì)CH_4轉(zhuǎn)化率的影響
    3.3 反應(yīng)溫度對(duì)甲烷轉(zhuǎn)化率的影響
    3.4 氣體空速對(duì)甲烷轉(zhuǎn)化率的影響
    3.5 氣相色譜對(duì)產(chǎn)物的分析
    3.6 Ni-Co/HZSM-5雙功能催化劑的反應(yīng)活性評(píng)價(jià)
4 Ni-Co/HZSM-5雙功能催化劑的表征
    4.1 XRD
    4.2 TG-DSC
    4.3 TEM
    4.4 XPS
    4.5 FT-IR
5 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
作者簡(jiǎn)介及讀研期間主要科研成果



本文編號(hào):3559481

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