錳基水滑石的合成及臭氧催化分解性能研究
發(fā)布時(shí)間:2021-12-23 10:59
臭氧被廣泛用于工業(yè)過程,例如水和土壤清潔、動(dòng)植物產(chǎn)品的消毒、紡織品的漂白、醫(yī)療用品的消毒等。長(zhǎng)期暴露在臭氧中會(huì)對(duì)人體健康、生態(tài)系統(tǒng)和城市建筑造成極大傷害。臭氧具有很強(qiáng)的氧化性,可以與不飽和有機(jī)化合物迅速反應(yīng),破壞結(jié)構(gòu)并降低相應(yīng)材料的性能。MnO2是目前關(guān)注度最高的臭氧分解催化劑,但表面積小和活性易急劇下降限制了其催化效率。因此,有必要開發(fā)新型的臭氧分解催化劑。層狀雙氫氧化物(LDHs)組成結(jié)構(gòu)具有可調(diào)控性,層板具有不同價(jià)態(tài)的金屬元素,因此通過調(diào)控其層板元素種類和數(shù)量,研究其催化臭氧分解性能具有重要的理論意義和實(shí)用價(jià)值。本文首先研究了 LDHs的使用量和粒徑大小對(duì)臭氧催化分解性能的影響。結(jié)果表明,與碳化硅混合時(shí),最佳粒徑為40-60目,最佳質(zhì)量比為1:9。進(jìn)一步,通過調(diào)控LDHs的制備溫度合成了一系列具有不同錳平均價(jià)態(tài)的MgMnAl-LDHs。通過XPS對(duì)LDHs中錳的價(jià)態(tài)進(jìn)行了研究,結(jié)果表明MgMnAl-LDHs中錳的價(jià)態(tài)是混合價(jià)態(tài),而不是單一價(jià)態(tài),且隨著溫度升高M(jìn)n2+所占比例減少,其平均價(jià)態(tài)也從2.8提高到3.2。通過研究具有不同混合價(jià)態(tài)錳的MgMnAl-LDHs樣品的催化臭氧分解...
【文章來(lái)源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:95 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-2?(A)未添加LDHs和(B)添加5?phr鎂鋁LDHs的硫化膠樣條72?h臭氧老化后表面龜裂對(duì)??
?北京化工大學(xué)碩士學(xué)位論文???對(duì)比情況分析LDHs/橡膠復(fù)合材料的抗臭氧老化作用。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)與未添加LDHs的??膠料相比,加入LDHs后的膠條表面雖仍具有明顯裂紋但裂紋數(shù)量顯著減少,說明??LDHs對(duì)橡膠的抗臭氧老化作用具有一定的改善效果。??目前抗臭氧劑己經(jīng)開始走多功能防老化道路,從單一使用逐漸變?yōu)槎嘣w系復(fù)??合作用,從污染性向綠色環(huán)保型轉(zhuǎn)變。??1.3?LDHs??1.3.1?LDHs的基本結(jié)構(gòu)與組成??層狀雙氫氧化物(LDHs)是一種二維納米離子晶體,是LDHs和類LDHs的統(tǒng)??稱。其特征是具有縱向有序排列的層狀結(jié)構(gòu),并通過二維層板堆疊形成了三維立體??結(jié)構(gòu)。LDHs的主體層板結(jié)構(gòu)與水鎂石(Mg(0H)2)的結(jié)構(gòu)類似,單元層都是由相??鄰的兩個(gè)八面體共享棱邊構(gòu)成,八面體的六個(gè)頂點(diǎn)是氫氧根離子,體中心為可在一??定范圍內(nèi)被離子半徑相近的三價(jià)金屬陽(yáng)離子同晶取代的二價(jià)金屬陽(yáng)離子,使得主體??層板帶有一定的正電荷,需要陰離子在層間平衡電荷,保持整體結(jié)構(gòu)的電中性。層??板間之間由客體通過分子間作用力連接,具有可交換性,既可以是無(wú)機(jī)離子也可以??是功能性有機(jī)客體[85]。LDHs的層間距是由層間陰離子的離子大孝價(jià)態(tài)以及其和??羥基間的靜電作用強(qiáng)度所控制。此外,在LDHs層板間還分布著一些不會(huì)改變其的??層板構(gòu)型的結(jié)晶水[86]。??〇?〇H?J?M2+???M3+???H20?◎?An-??圖1-3?LDHs示意圖??Figure?1-3?Schematic?diagram?of?LDHs??LDHs的分子通式是其中M表示金屬離子,??12??
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【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]臭氧污染對(duì)水稻生長(zhǎng)、產(chǎn)量及礦質(zhì)金屬元素含量的影響[J]. 方笑堃,羅小三,張丹,吳禮春,邱丹,陳志煒,趙朕. 環(huán)境科學(xué). 2020(08)
[2]以蠟作為抗臭氧劑的異戊二烯橡膠在低溫下的耐臭氧性能[J]. 趙宇. 橡膠參考資料. 2019(04)
[3]以蠟作為抗臭氧劑的異戊二烯橡膠在低溫下的耐臭氧性能[J]. 趙宇. 橡膠參考資料. 2019 (04)
[4]太陽(yáng)輻射降低(遮陰)對(duì)小麥產(chǎn)量及礦質(zhì)金屬元素含量的影響[J]. 張丹,羅小三,趙朕,胡正華,索晨,陳燕,孫雪,方笑堃. 江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué). 2019(10)
[5]Catalytic decomposition performance for O3 and NO2 in humid indoor air on a MnOx/Al2O3 catalyst modified by a cost-effective chemical grafting method[J]. Longwen Chen,Michel Ondarts,Jonathan Outin,Yves Gonthier,Evelyne Gonze. Journal of Environmental Sciences. 2018(12)
[6]臭氧污染及防治對(duì)策[J]. 徐怡珊,文小明,苗國(guó)斌,王曉玲,王鴦鴦. 中國(guó)環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2018(06)
[7]我國(guó)地表臭氧生態(tài)環(huán)境效應(yīng)研究進(jìn)展[J]. 馮兆忠,李品,袁相洋,高峰,姜立軍,代碌碌. 生態(tài)學(xué)報(bào). 2018(05)
[8]氣象因子對(duì)臭氧的影響及其在空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)中的應(yīng)用[J]. 張燦,蔣昌潭,羅財(cái)紅,劉姣姣,葉堤,譙捷,韓世剛. 中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè). 2017(04)
[9]非均相催化臭氧氧化反應(yīng)機(jī)制[J]. 劉瑩,何宏平,吳德禮,張亞雷. 化學(xué)進(jìn)展. 2016(07)
[10]橡膠老化及防老化體系配合的優(yōu)化設(shè)計(jì)(四)[J]. 于清溪. 世界橡膠工業(yè). 2014(04)
碩士論文
[1]層狀結(jié)構(gòu)PVC抑煙劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及性能研究[D]. 黃小強(qiáng).北京化工大學(xué) 2019
[2]活性炭載錳氧化物的制備及其催化分解臭氧性能研究[D]. 王鳴曉.清華大學(xué) 2014
[3]新型硫脲類抗臭氧劑的合成與應(yīng)用研究[D]. 孫賓濤.陜西科技大學(xué) 2013
[4]異戊橡膠的老化與防老化研究[D]. 卜少華.北京化工大學(xué) 2012
[5]層狀固體堿型化合物的結(jié)構(gòu)與吸附性能研究[D]. 馮春瑤.北京化工大學(xué) 2000
本文編號(hào):3548352
【文章來(lái)源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校
【文章頁(yè)數(shù)】:95 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-2?(A)未添加LDHs和(B)添加5?phr鎂鋁LDHs的硫化膠樣條72?h臭氧老化后表面龜裂對(duì)??
?北京化工大學(xué)碩士學(xué)位論文???對(duì)比情況分析LDHs/橡膠復(fù)合材料的抗臭氧老化作用。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)與未添加LDHs的??膠料相比,加入LDHs后的膠條表面雖仍具有明顯裂紋但裂紋數(shù)量顯著減少,說明??LDHs對(duì)橡膠的抗臭氧老化作用具有一定的改善效果。??目前抗臭氧劑己經(jīng)開始走多功能防老化道路,從單一使用逐漸變?yōu)槎嘣w系復(fù)??合作用,從污染性向綠色環(huán)保型轉(zhuǎn)變。??1.3?LDHs??1.3.1?LDHs的基本結(jié)構(gòu)與組成??層狀雙氫氧化物(LDHs)是一種二維納米離子晶體,是LDHs和類LDHs的統(tǒng)??稱。其特征是具有縱向有序排列的層狀結(jié)構(gòu),并通過二維層板堆疊形成了三維立體??結(jié)構(gòu)。LDHs的主體層板結(jié)構(gòu)與水鎂石(Mg(0H)2)的結(jié)構(gòu)類似,單元層都是由相??鄰的兩個(gè)八面體共享棱邊構(gòu)成,八面體的六個(gè)頂點(diǎn)是氫氧根離子,體中心為可在一??定范圍內(nèi)被離子半徑相近的三價(jià)金屬陽(yáng)離子同晶取代的二價(jià)金屬陽(yáng)離子,使得主體??層板帶有一定的正電荷,需要陰離子在層間平衡電荷,保持整體結(jié)構(gòu)的電中性。層??板間之間由客體通過分子間作用力連接,具有可交換性,既可以是無(wú)機(jī)離子也可以??是功能性有機(jī)客體[85]。LDHs的層間距是由層間陰離子的離子大孝價(jià)態(tài)以及其和??羥基間的靜電作用強(qiáng)度所控制。此外,在LDHs層板間還分布著一些不會(huì)改變其的??層板構(gòu)型的結(jié)晶水[86]。??〇?〇H?J?M2+???M3+???H20?◎?An-??圖1-3?LDHs示意圖??Figure?1-3?Schematic?diagram?of?LDHs??LDHs的分子通式是其中M表示金屬離子,??12??
?北京化工大學(xué)碩士學(xué)位論文???A?A??\J_??\J??石英管施設(shè)石英棉?Sic???MgMnA卜LDHs??圖3-2石英管反應(yīng)器示意圖??Figure?3-2?Schematic?diagram?of?the?quartz?tube?reactor.??碳化硅(SiC)又名金剛砂,是通過高溫熔融冶煉石英砂、石油焦(或煤焦)、??木屑及食鹽(制備綠色碳化硅時(shí)添加)等原材料制成["叱因?yàn)榫哂蟹(wěn)定的化學(xué)性能、??較高的導(dǎo)熱系數(shù)、較小的熱膨脹系數(shù)和良好的耐磨性能,碳化硅常同石英砂、沸石??一起作為催化反應(yīng)中催化劑稀釋所需的惰性材料。??圖3-2是填充不同質(zhì)量的碳化硅時(shí),連續(xù)1?h通過反應(yīng)器的臭氧濃度隨時(shí)間的??變化曲線。30?min后所有質(zhì)量碳化硅樣品的臭氧濃度都達(dá)到近乎平穩(wěn)的狀態(tài)。其中??碳化硅的質(zhì)量與檢測(cè)到的臭氧濃度成反比,質(zhì)量越低石英管反應(yīng)器出口處臭氧濃度??越大,可能因?yàn)榧尤胩蓟韬,氣體在石英管中移動(dòng)路徑和存留時(shí)間都變長(zhǎng),臭氧/??氧氣的混合氣體中臭氧密度變大。碳化硅質(zhì)量越大,在石英管中形成的碳化硅層高??度更高,滯留時(shí)間也越長(zhǎng)。??E?1???Q.??Q.40-??-??????????<??.1?30?/t-t?t?▼…▼▼▼▼▼▼▼—??筆2〇■丨卜i?i?i?mm??〇?10-?/?_’■■■■■?-i-。:?Si:""1??O?ff/?-A-0.1gSiC??Q)?W?-^-0.25gSiC??C?〇4?-r-0.5g?SiC??S?I?-?-I-Og?SiC??〇?0?10?20?30?40?50?60??Time?/?min??圖3-2不同質(zhì)量的碳化硅時(shí)
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]臭氧污染對(duì)水稻生長(zhǎng)、產(chǎn)量及礦質(zhì)金屬元素含量的影響[J]. 方笑堃,羅小三,張丹,吳禮春,邱丹,陳志煒,趙朕. 環(huán)境科學(xué). 2020(08)
[2]以蠟作為抗臭氧劑的異戊二烯橡膠在低溫下的耐臭氧性能[J]. 趙宇. 橡膠參考資料. 2019(04)
[3]以蠟作為抗臭氧劑的異戊二烯橡膠在低溫下的耐臭氧性能[J]. 趙宇. 橡膠參考資料. 2019 (04)
[4]太陽(yáng)輻射降低(遮陰)對(duì)小麥產(chǎn)量及礦質(zhì)金屬元素含量的影響[J]. 張丹,羅小三,趙朕,胡正華,索晨,陳燕,孫雪,方笑堃. 江蘇農(nóng)業(yè)科學(xué). 2019(10)
[5]Catalytic decomposition performance for O3 and NO2 in humid indoor air on a MnOx/Al2O3 catalyst modified by a cost-effective chemical grafting method[J]. Longwen Chen,Michel Ondarts,Jonathan Outin,Yves Gonthier,Evelyne Gonze. Journal of Environmental Sciences. 2018(12)
[6]臭氧污染及防治對(duì)策[J]. 徐怡珊,文小明,苗國(guó)斌,王曉玲,王鴦鴦. 中國(guó)環(huán)保產(chǎn)業(yè). 2018(06)
[7]我國(guó)地表臭氧生態(tài)環(huán)境效應(yīng)研究進(jìn)展[J]. 馮兆忠,李品,袁相洋,高峰,姜立軍,代碌碌. 生態(tài)學(xué)報(bào). 2018(05)
[8]氣象因子對(duì)臭氧的影響及其在空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)中的應(yīng)用[J]. 張燦,蔣昌潭,羅財(cái)紅,劉姣姣,葉堤,譙捷,韓世剛. 中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè). 2017(04)
[9]非均相催化臭氧氧化反應(yīng)機(jī)制[J]. 劉瑩,何宏平,吳德禮,張亞雷. 化學(xué)進(jìn)展. 2016(07)
[10]橡膠老化及防老化體系配合的優(yōu)化設(shè)計(jì)(四)[J]. 于清溪. 世界橡膠工業(yè). 2014(04)
碩士論文
[1]層狀結(jié)構(gòu)PVC抑煙劑的結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)及性能研究[D]. 黃小強(qiáng).北京化工大學(xué) 2019
[2]活性炭載錳氧化物的制備及其催化分解臭氧性能研究[D]. 王鳴曉.清華大學(xué) 2014
[3]新型硫脲類抗臭氧劑的合成與應(yīng)用研究[D]. 孫賓濤.陜西科技大學(xué) 2013
[4]異戊橡膠的老化與防老化研究[D]. 卜少華.北京化工大學(xué) 2012
[5]層狀固體堿型化合物的結(jié)構(gòu)與吸附性能研究[D]. 馮春瑤.北京化工大學(xué) 2000
本文編號(hào):3548352
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