熒光納米材料傳感體系的構(gòu)建及其對(duì)四環(huán)素、Hg 2+ 的檢測(cè)
發(fā)布時(shí)間:2021-12-10 12:28
納米材料具有獨(dú)特的光學(xué)、磁性、導(dǎo)熱特性及獨(dú)特的形狀、大小、結(jié)構(gòu)控制能力。熒光納米材料熒光性能穩(wěn)定、熒光強(qiáng)度較高,在熒光傳感體系的構(gòu)建中很有優(yōu)勢(shì),在環(huán)境檢測(cè)、生物醫(yī)療分析等領(lǐng)域應(yīng)用廣泛。本文以蘇氨酸修飾的金納米團(tuán)簇(Thr-AuNCs)、兩種碳點(diǎn)(CDs)為熒光分析信號(hào),結(jié)合分子印跡技術(shù)及化學(xué)修飾等方法分別構(gòu)建了用于快速、靈敏的選擇性檢測(cè)四環(huán)素(TC)和Hg2+的熒光傳感體系,主要研究?jī)?nèi)容如下:(1)基于Thr-AuNCs的分子印跡熒光傳感體系檢測(cè)四環(huán)素采用溶膠-凝膠法合成了以SiO2納米微球?yàn)橹魏诵牡暮?殼結(jié)構(gòu)納米材料傳感體系,用于四環(huán)素的選擇性檢測(cè)。首先合成蘇氨酸修飾的Thr-AuNCs,再以SiO2為核制得分子印跡聚合材料。合成的印跡材料具有與四環(huán)素完全匹配的識(shí)別位點(diǎn),利用電子轉(zhuǎn)移導(dǎo)致的熒光強(qiáng)度猝滅,8 min即可在多種抗生素中選擇性識(shí)別四環(huán)素。在1100μM濃度范圍內(nèi),四環(huán)素會(huì)造成體系熒光強(qiáng)度的明顯下降,并在110μM,10100μM內(nèi)分段呈現(xiàn)線性...
【文章來(lái)源】:煙臺(tái)大學(xué)山東省
【文章頁(yè)數(shù)】:69 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
不同的AuNCs合成策略對(duì)其熒光性能的影響[2]
煙臺(tái)大學(xué)碩士學(xué)位論文3穩(wěn)定的具有兩個(gè)熒光發(fā)射峰的BSA-AuNCs,可實(shí)現(xiàn)人血清中金霉素的選擇性檢測(cè);Yu等[18]以木瓜汁為還原劑在120℃環(huán)境下快速制備了P-AuNCs,利用表面電子密度增加會(huì)誘導(dǎo)熒光增強(qiáng)的原理,實(shí)現(xiàn)了尿液中賴氨酸的檢測(cè);Hou等[19]報(bào)道了一種基于Ag+調(diào)控的GSH-AuNCs超靈敏檢測(cè)I-的傳感體系,如圖1-2所示,首先由于Ag+會(huì)使GSH-AuNCs的熒光增強(qiáng),可以在0.2~12μM范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)Ag+的檢測(cè),再加入I-后,Ag+和I-可以有效結(jié)合,導(dǎo)致GSH-AuNCs熒光恢復(fù),成功在0.001~6μM范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)對(duì)I-的檢測(cè),檢測(cè)限低至0.3nM。圖1-2基于Ag+調(diào)控的GSH-AuNCs檢測(cè)I-示意圖[19]Fig1-2SchematicofAg+regulatedGSH-AuNCsforthedetectionofI-[19]1.1.2碳量子點(diǎn)碳量子點(diǎn),也被稱為碳點(diǎn)(Carbondots,CDs),是一類新型的發(fā)光納米粒子,與傳統(tǒng)的含金屬量子點(diǎn)不同,CDs的生物毒性較低,對(duì)環(huán)境友好。由于CDs具有多色、發(fā)射峰可調(diào)、低毒性等特點(diǎn),在光學(xué)、傳感和生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域應(yīng)用廣泛[20]。在一些特定情況下,科學(xué)家們注意到CDs具有光致發(fā)光性[21,22],并將這種光致發(fā)光歸因于CDs表面具有能量陷阱,這種陷阱在鈍化穩(wěn)定后會(huì)產(chǎn)生發(fā)射光。Sun等[23]以石墨粉和水泥為原料,熱壓法制備碳靶,在氬氣流中激光燒蝕得到不同尺寸的納米顆粒,這些顆粒本身不具有光致發(fā)光,如圖1-3,經(jīng)過(guò)表面鈍化后,在同一激發(fā)下可獲得不同顏色的發(fā)射光,說(shuō)明此CDs的光致發(fā)光具有不均勻性。
1緒論4圖1-3CDs鈍化后在400nm激發(fā)下的熒光圖[23]Fig1-3FluorescenceofpassivatedCDsat400nmexcitation[23]CDs的種類繁多,碳源也非常廣泛,蠟燭燃燒的煙灰[24]、檸檬酸[25]、植物花葉(如桂花[26]、桂花葉[27]等)等均可以經(jīng)過(guò)處理制成CDs。CDs的制備方法可以分為自上而下和自下而上兩大類,其中自上而下法主要有激光刻蝕法[28]、化學(xué)氧化法[29]、水熱分解法[30]等,自下而上法主要包括水熱合成法[31]、微波法[32]、燃燒法[33]等。Bourlinos等[30]采用水熱分解法,以檸檬酸鹽為碳源,300℃下加熱2h得到了平均粒徑為7nm,QYs為3%的CDs。在碳顆粒表面進(jìn)行鈍化處理,對(duì)CDs的熒光特性影響巨大。Wang等[34]以檸檬酸為前驅(qū)體,采用聚乙二醇低聚物(PEG1500)進(jìn)行表面鈍化,得到的碳點(diǎn)QYs達(dá)到了10%。CDs不含重金屬元素,通過(guò)細(xì)胞毒性和體內(nèi)毒性評(píng)估,被證實(shí)用于生物成像是無(wú)毒的[35],因此可以替代傳統(tǒng)的重金屬量子點(diǎn),逐漸應(yīng)用于環(huán)境檢測(cè)和生物成像。Xu等[36]以葡萄糖為原料,在濃鹽酸參與的情況下水熱法合成了468nm發(fā)射的CDs,并以此為熒光檢測(cè)信號(hào),結(jié)合分子印跡構(gòu)建了用于檢測(cè)血漿中阿霉素的熒光傳感體系,檢測(cè)限為13.8nM;Yang等[37]以檸檬酸和尿素為碳源,一步水熱法合成了水溶性的藍(lán)色N摻雜CDs(N-CDs),這種N-CDs呈球形,粒徑在5nm左右,具有良好的分散性。利用N-CDs構(gòu)建的熒光傳感體系,可在雞蛋、牛奶、自來(lái)水中靈敏檢測(cè)殺蟲劑氟蟲腈,檢測(cè)限可達(dá)19pM;Liu等[38]采用氨化法將檸檬酸和氨水的混合液在210℃下加熱1h,通過(guò)調(diào)節(jié)pH得到藍(lán)色發(fā)射的N摻
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]基于分子印跡的熒光傳感技術(shù)及其應(yīng)用研究[J]. 韓笑笑,齊驥,宋志花,石雅君,劉豐,張昱,韓京龍,徐惠忠,李博偉. 中國(guó)科學(xué):化學(xué). 2020(04)
[2]原子轉(zhuǎn)移自由基聚合法合成7-乙酰氧基-4-甲基香豆素分子印跡聚合物及吸附性能研究[J]. 宋立新,黃志鵬,許銘華,芮超凡,何娟. 化學(xué)試劑. 2020(05)
[3]Green synthesis of gold nanoclusters using papayajuice for detection of L-lysine[J]. Tian Yu,Chengnan Xu,Juan Qiao,Rongyue Zhang,Li Qi. Chinese Chemical Letters. 2019(03)
[4]水熱法合成熒光納米碳點(diǎn)用于選擇性測(cè)定Bi3+[J]. 崔鳳靈,蔡林,劉彩,楊瑩杰,王蒙. 河南師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2019(02)
[5]Construction of OVA-stabilized fluorescent gold nanoclusters for sensing glucose[J]. Lu-Liang Wang,Juan Qiao,Li Qi,Xiao-Zhe Xu,Dan Li. Science China(Chemistry). 2015(09)
碩士論文
[1]基于量子點(diǎn)的分析傳感界面構(gòu)建及其用于環(huán)境中污染物的分析檢測(cè)[D]. 于佳洛.山東師范大學(xué) 2017
本文編號(hào):3532632
【文章來(lái)源】:煙臺(tái)大學(xué)山東省
【文章頁(yè)數(shù)】:69 頁(yè)
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【部分圖文】:
不同的AuNCs合成策略對(duì)其熒光性能的影響[2]
煙臺(tái)大學(xué)碩士學(xué)位論文3穩(wěn)定的具有兩個(gè)熒光發(fā)射峰的BSA-AuNCs,可實(shí)現(xiàn)人血清中金霉素的選擇性檢測(cè);Yu等[18]以木瓜汁為還原劑在120℃環(huán)境下快速制備了P-AuNCs,利用表面電子密度增加會(huì)誘導(dǎo)熒光增強(qiáng)的原理,實(shí)現(xiàn)了尿液中賴氨酸的檢測(cè);Hou等[19]報(bào)道了一種基于Ag+調(diào)控的GSH-AuNCs超靈敏檢測(cè)I-的傳感體系,如圖1-2所示,首先由于Ag+會(huì)使GSH-AuNCs的熒光增強(qiáng),可以在0.2~12μM范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)Ag+的檢測(cè),再加入I-后,Ag+和I-可以有效結(jié)合,導(dǎo)致GSH-AuNCs熒光恢復(fù),成功在0.001~6μM范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)對(duì)I-的檢測(cè),檢測(cè)限低至0.3nM。圖1-2基于Ag+調(diào)控的GSH-AuNCs檢測(cè)I-示意圖[19]Fig1-2SchematicofAg+regulatedGSH-AuNCsforthedetectionofI-[19]1.1.2碳量子點(diǎn)碳量子點(diǎn),也被稱為碳點(diǎn)(Carbondots,CDs),是一類新型的發(fā)光納米粒子,與傳統(tǒng)的含金屬量子點(diǎn)不同,CDs的生物毒性較低,對(duì)環(huán)境友好。由于CDs具有多色、發(fā)射峰可調(diào)、低毒性等特點(diǎn),在光學(xué)、傳感和生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域應(yīng)用廣泛[20]。在一些特定情況下,科學(xué)家們注意到CDs具有光致發(fā)光性[21,22],并將這種光致發(fā)光歸因于CDs表面具有能量陷阱,這種陷阱在鈍化穩(wěn)定后會(huì)產(chǎn)生發(fā)射光。Sun等[23]以石墨粉和水泥為原料,熱壓法制備碳靶,在氬氣流中激光燒蝕得到不同尺寸的納米顆粒,這些顆粒本身不具有光致發(fā)光,如圖1-3,經(jīng)過(guò)表面鈍化后,在同一激發(fā)下可獲得不同顏色的發(fā)射光,說(shuō)明此CDs的光致發(fā)光具有不均勻性。
1緒論4圖1-3CDs鈍化后在400nm激發(fā)下的熒光圖[23]Fig1-3FluorescenceofpassivatedCDsat400nmexcitation[23]CDs的種類繁多,碳源也非常廣泛,蠟燭燃燒的煙灰[24]、檸檬酸[25]、植物花葉(如桂花[26]、桂花葉[27]等)等均可以經(jīng)過(guò)處理制成CDs。CDs的制備方法可以分為自上而下和自下而上兩大類,其中自上而下法主要有激光刻蝕法[28]、化學(xué)氧化法[29]、水熱分解法[30]等,自下而上法主要包括水熱合成法[31]、微波法[32]、燃燒法[33]等。Bourlinos等[30]采用水熱分解法,以檸檬酸鹽為碳源,300℃下加熱2h得到了平均粒徑為7nm,QYs為3%的CDs。在碳顆粒表面進(jìn)行鈍化處理,對(duì)CDs的熒光特性影響巨大。Wang等[34]以檸檬酸為前驅(qū)體,采用聚乙二醇低聚物(PEG1500)進(jìn)行表面鈍化,得到的碳點(diǎn)QYs達(dá)到了10%。CDs不含重金屬元素,通過(guò)細(xì)胞毒性和體內(nèi)毒性評(píng)估,被證實(shí)用于生物成像是無(wú)毒的[35],因此可以替代傳統(tǒng)的重金屬量子點(diǎn),逐漸應(yīng)用于環(huán)境檢測(cè)和生物成像。Xu等[36]以葡萄糖為原料,在濃鹽酸參與的情況下水熱法合成了468nm發(fā)射的CDs,并以此為熒光檢測(cè)信號(hào),結(jié)合分子印跡構(gòu)建了用于檢測(cè)血漿中阿霉素的熒光傳感體系,檢測(cè)限為13.8nM;Yang等[37]以檸檬酸和尿素為碳源,一步水熱法合成了水溶性的藍(lán)色N摻雜CDs(N-CDs),這種N-CDs呈球形,粒徑在5nm左右,具有良好的分散性。利用N-CDs構(gòu)建的熒光傳感體系,可在雞蛋、牛奶、自來(lái)水中靈敏檢測(cè)殺蟲劑氟蟲腈,檢測(cè)限可達(dá)19pM;Liu等[38]采用氨化法將檸檬酸和氨水的混合液在210℃下加熱1h,通過(guò)調(diào)節(jié)pH得到藍(lán)色發(fā)射的N摻
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]基于分子印跡的熒光傳感技術(shù)及其應(yīng)用研究[J]. 韓笑笑,齊驥,宋志花,石雅君,劉豐,張昱,韓京龍,徐惠忠,李博偉. 中國(guó)科學(xué):化學(xué). 2020(04)
[2]原子轉(zhuǎn)移自由基聚合法合成7-乙酰氧基-4-甲基香豆素分子印跡聚合物及吸附性能研究[J]. 宋立新,黃志鵬,許銘華,芮超凡,何娟. 化學(xué)試劑. 2020(05)
[3]Green synthesis of gold nanoclusters using papayajuice for detection of L-lysine[J]. Tian Yu,Chengnan Xu,Juan Qiao,Rongyue Zhang,Li Qi. Chinese Chemical Letters. 2019(03)
[4]水熱法合成熒光納米碳點(diǎn)用于選擇性測(cè)定Bi3+[J]. 崔鳳靈,蔡林,劉彩,楊瑩杰,王蒙. 河南師范大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2019(02)
[5]Construction of OVA-stabilized fluorescent gold nanoclusters for sensing glucose[J]. Lu-Liang Wang,Juan Qiao,Li Qi,Xiao-Zhe Xu,Dan Li. Science China(Chemistry). 2015(09)
碩士論文
[1]基于量子點(diǎn)的分析傳感界面構(gòu)建及其用于環(huán)境中污染物的分析檢測(cè)[D]. 于佳洛.山東師范大學(xué) 2017
本文編號(hào):3532632
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