熒光納米材料傳感體系的構建及其對四環(huán)素、Hg 2+ 的檢測
發(fā)布時間：2021-12-10 12:28
納米材料具有獨特的光學、磁性、導熱特性及獨特的形狀、大小、結構控制能力。熒光納米材料熒光性能穩(wěn)定、熒光強度較高,在熒光傳感體系的構建中很有優(yōu)勢,在環(huán)境檢測、生物醫(yī)療分析等領域應用廣泛。本文以蘇氨酸修飾的金納米團簇（Thr-AuNCs）、兩種碳點（CDs）為熒光分析信號,結合分子印跡技術及化學修飾等方法分別構建了用于快速、靈敏的選擇性檢測四環(huán)素（TC）和Hg2+的熒光傳感體系,主要研究內容如下:（1）基于Thr-AuNCs的分子印跡熒光傳感體系檢測四環(huán)素采用溶膠-凝膠法合成了以SiO2納米微球為支撐核心的核-殼結構納米材料傳感體系,用于四環(huán)素的選擇性檢測。首先合成蘇氨酸修飾的Thr-AuNCs,再以SiO2為核制得分子印跡聚合材料。合成的印跡材料具有與四環(huán)素完全匹配的識別位點,利用電子轉移導致的熒光強度猝滅,8 min即可在多種抗生素中選擇性識別四環(huán)素。在1100μM濃度范圍內,四環(huán)素會造成體系熒光強度的明顯下降,并在110μM,10100μM內分段呈現線性...
【文章來源】：煙臺大學山東省
【文章頁數】：69 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
不同的AuNCs合成策略對其熒光性能的影響[2]
煙臺大學碩士學位論文3穩(wěn)定的具有兩個熒光發(fā)射峰的BSA-AuNCs，可實現人血清中金霉素的選擇性檢測；Yu等[18]以木瓜汁為還原劑在120℃環(huán)境下快速制備了P-AuNCs，利用表面電子密度增加會誘導熒光增強的原理，實現了尿液中賴氨酸的檢測；Hou等[19]報道了一種基于Ag+調控的GSH-AuNCs超靈敏檢測I-的傳感體系，如圖1-2所示，首先由于Ag+會使GSH-AuNCs的熒光增強，可以在0.2~12μM范圍內實現Ag+的檢測，再加入I-后，Ag+和I-可以有效結合，導致GSH-AuNCs熒光恢復，成功在0.001~6μM范圍內實現對I-的檢測，檢測限低至0.3nM。圖1-2基于Ag+調控的GSH-AuNCs檢測I-示意圖[19]Fig1-2SchematicofAg+regulatedGSH-AuNCsforthedetectionofI-[19]1.1.2碳量子點碳量子點，也被稱為碳點（Carbondots,CDs），是一類新型的發(fā)光納米粒子，與傳統的含金屬量子點不同，CDs的生物毒性較低，對環(huán)境友好。由于CDs具有多色、發(fā)射峰可調、低毒性等特點，在光學、傳感和生物醫(yī)學領域應用廣泛[20]。在一些特定情況下，科學家們注意到CDs具有光致發(fā)光性[21,22]，并將這種光致發(fā)光歸因于CDs表面具有能量陷阱，這種陷阱在鈍化穩(wěn)定后會產生發(fā)射光。Sun等[23]以石墨粉和水泥為原料，熱壓法制備碳靶，在氬氣流中激光燒蝕得到不同尺寸的納米顆粒，這些顆粒本身不具有光致發(fā)光，如圖1-3，經過表面鈍化后，在同一激發(fā)下可獲得不同顏色的發(fā)射光，說明此CDs的光致發(fā)光具有不均勻性。
1緒論4圖1-3CDs鈍化后在400nm激發(fā)下的熒光圖[23]Fig1-3FluorescenceofpassivatedCDsat400nmexcitation[23]CDs的種類繁多，碳源也非常廣泛，蠟燭燃燒的煙灰[24]、檸檬酸[25]、植物花葉（如桂花[26]、桂花葉[27]等）等均可以經過處理制成CDs。CDs的制備方法可以分為自上而下和自下而上兩大類，其中自上而下法主要有激光刻蝕法[28]、化學氧化法[29]、水熱分解法[30]等，自下而上法主要包括水熱合成法[31]、微波法[32]、燃燒法[33]等。Bourlinos等[30]采用水熱分解法，以檸檬酸鹽為碳源，300℃下加熱2h得到了平均粒徑為7nm，QYs為3%的CDs。在碳顆粒表面進行鈍化處理，對CDs的熒光特性影響巨大。Wang等[34]以檸檬酸為前驅體，采用聚乙二醇低聚物（PEG1500）進行表面鈍化，得到的碳點QYs達到了10%。CDs不含重金屬元素，通過細胞毒性和體內毒性評估，被證實用于生物成像是無毒的[35]，因此可以替代傳統的重金屬量子點，逐漸應用于環(huán)境檢測和生物成像。Xu等[36]以葡萄糖為原料，在濃鹽酸參與的情況下水熱法合成了468nm發(fā)射的CDs，并以此為熒光檢測信號，結合分子印跡構建了用于檢測血漿中阿霉素的熒光傳感體系，檢測限為13.8nM；Yang等[37]以檸檬酸和尿素為碳源，一步水熱法合成了水溶性的藍色N摻雜CDs（N-CDs），這種N-CDs呈球形，粒徑在5nm左右，具有良好的分散性。利用N-CDs構建的熒光傳感體系，可在雞蛋、牛奶、自來水中靈敏檢測殺蟲劑氟蟲腈，檢測限可達19pM；Liu等[38]采用氨化法將檸檬酸和氨水的混合液在210℃下加熱1h，通過調節(jié)pH得到藍色發(fā)射的N摻
【參考文獻】：
期刊論文
[1]基于分子印跡的熒光傳感技術及其應用研究[J]. 韓笑笑,齊驥,宋志花,石雅君,劉豐,張昱,韓京龍,徐惠忠,李博偉. 中國科學:化學. 2020(04)
[2]原子轉移自由基聚合法合成7-乙酰氧基-4-甲基香豆素分子印跡聚合物及吸附性能研究[J]. 宋立新,黃志鵬,許銘華,芮超凡,何娟. 化學試劑. 2020(05)
[3]Green synthesis of gold nanoclusters using papayajuice for detection of L-lysine[J]. Tian Yu,Chengnan Xu,Juan Qiao,Rongyue Zhang,Li Qi. Chinese Chemical Letters. 2019(03)
[4]水熱法合成熒光納米碳點用于選擇性測定Bi3+[J]. 崔鳳靈,蔡林,劉彩,楊瑩杰,王蒙. 河南師范大學學報(自然科學版). 2019(02)
[5]Construction of OVA-stabilized fluorescent gold nanoclusters for sensing glucose[J]. Lu-Liang Wang,Juan Qiao,Li Qi,Xiao-Zhe Xu,Dan Li. Science China（Chemistry）. 2015(09)
碩士論文
[1]基于量子點的分析傳感界面構建及其用于環(huán)境中污染物的分析檢測[D]. 于佳洛.山東師范大學 2017
本文編號：3532632
【文章來源】：煙臺大學山東省
【文章頁數】：69 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
不同的AuNCs合成策略對其熒光性能的影響[2]
煙臺大學碩士學位論文3穩(wěn)定的具有兩個熒光發(fā)射峰的BSA-AuNCs，可實現人血清中金霉素的選擇性檢測；Yu等[18]以木瓜汁為還原劑在120℃環(huán)境下快速制備了P-AuNCs，利用表面電子密度增加會誘導熒光增強的原理，實現了尿液中賴氨酸的檢測；Hou等[19]報道了一種基于Ag+調控的GSH-AuNCs超靈敏檢測I-的傳感體系，如圖1-2所示，首先由于Ag+會使GSH-AuNCs的熒光增強，可以在0.2~12μM范圍內實現Ag+的檢測，再加入I-后，Ag+和I-可以有效結合，導致GSH-AuNCs熒光恢復，成功在0.001~6μM范圍內實現對I-的檢測，檢測限低至0.3nM。圖1-2基于Ag+調控的GSH-AuNCs檢測I-示意圖[19]Fig1-2SchematicofAg+regulatedGSH-AuNCsforthedetectionofI-[19]1.1.2碳量子點碳量子點，也被稱為碳點（Carbondots,CDs），是一類新型的發(fā)光納米粒子，與傳統的含金屬量子點不同，CDs的生物毒性較低，對環(huán)境友好。由于CDs具有多色、發(fā)射峰可調、低毒性等特點，在光學、傳感和生物醫(yī)學領域應用廣泛[20]。在一些特定情況下，科學家們注意到CDs具有光致發(fā)光性[21,22]，并將這種光致發(fā)光歸因于CDs表面具有能量陷阱，這種陷阱在鈍化穩(wěn)定后會產生發(fā)射光。Sun等[23]以石墨粉和水泥為原料，熱壓法制備碳靶，在氬氣流中激光燒蝕得到不同尺寸的納米顆粒，這些顆粒本身不具有光致發(fā)光，如圖1-3，經過表面鈍化后，在同一激發(fā)下可獲得不同顏色的發(fā)射光，說明此CDs的光致發(fā)光具有不均勻性。
1緒論4圖1-3CDs鈍化后在400nm激發(fā)下的熒光圖[23]Fig1-3FluorescenceofpassivatedCDsat400nmexcitation[23]CDs的種類繁多，碳源也非常廣泛，蠟燭燃燒的煙灰[24]、檸檬酸[25]、植物花葉（如桂花[26]、桂花葉[27]等）等均可以經過處理制成CDs。CDs的制備方法可以分為自上而下和自下而上兩大類，其中自上而下法主要有激光刻蝕法[28]、化學氧化法[29]、水熱分解法[30]等，自下而上法主要包括水熱合成法[31]、微波法[32]、燃燒法[33]等。Bourlinos等[30]采用水熱分解法，以檸檬酸鹽為碳源，300℃下加熱2h得到了平均粒徑為7nm，QYs為3%的CDs。在碳顆粒表面進行鈍化處理，對CDs的熒光特性影響巨大。Wang等[34]以檸檬酸為前驅體，采用聚乙二醇低聚物（PEG1500）進行表面鈍化，得到的碳點QYs達到了10%。CDs不含重金屬元素，通過細胞毒性和體內毒性評估，被證實用于生物成像是無毒的[35]，因此可以替代傳統的重金屬量子點，逐漸應用于環(huán)境檢測和生物成像。Xu等[36]以葡萄糖為原料，在濃鹽酸參與的情況下水熱法合成了468nm發(fā)射的CDs，并以此為熒光檢測信號，結合分子印跡構建了用于檢測血漿中阿霉素的熒光傳感體系，檢測限為13.8nM；Yang等[37]以檸檬酸和尿素為碳源，一步水熱法合成了水溶性的藍色N摻雜CDs（N-CDs），這種N-CDs呈球形，粒徑在5nm左右，具有良好的分散性。利用N-CDs構建的熒光傳感體系，可在雞蛋、牛奶、自來水中靈敏檢測殺蟲劑氟蟲腈，檢測限可達19pM；Liu等[38]采用氨化法將檸檬酸和氨水的混合液在210℃下加熱1h，通過調節(jié)pH得到藍色發(fā)射的N摻
【參考文獻】：
期刊論文
[1]基于分子印跡的熒光傳感技術及其應用研究[J]. 韓笑笑,齊驥,宋志花,石雅君,劉豐,張昱,韓京龍,徐惠忠,李博偉. 中國科學:化學. 2020(04)
[2]原子轉移自由基聚合法合成7-乙酰氧基-4-甲基香豆素分子印跡聚合物及吸附性能研究[J]. 宋立新,黃志鵬,許銘華,芮超凡,何娟. 化學試劑. 2020(05)
[3]Green synthesis of gold nanoclusters using papayajuice for detection of L-lysine[J]. Tian Yu,Chengnan Xu,Juan Qiao,Rongyue Zhang,Li Qi. Chinese Chemical Letters. 2019(03)
[4]水熱法合成熒光納米碳點用于選擇性測定Bi3+[J]. 崔鳳靈,蔡林,劉彩,楊瑩杰,王蒙. 河南師范大學學報(自然科學版). 2019(02)
[5]Construction of OVA-stabilized fluorescent gold nanoclusters for sensing glucose[J]. Lu-Liang Wang,Juan Qiao,Li Qi,Xiao-Zhe Xu,Dan Li. Science China（Chemistry）. 2015(09)
碩士論文
[1]基于量子點的分析傳感界面構建及其用于環(huán)境中污染物的分析檢測[D]. 于佳洛.山東師范大學 2017
本文編號：3532632
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