催化轉(zhuǎn)化可再生的廉價(jià)生物質(zhì)資源及其衍生平臺(tái)化合物合成高品質(zhì)生物燃料和高附加值有機(jī)化學(xué)品可有效緩解人類對(duì)日漸枯竭的化石能源的依賴并減少污染物和溫室氣體的排放。從綠色化學(xué)和可持續(xù)技術(shù)角度考慮,開發(fā)高效和可循環(huán)使用的環(huán)境友好型催化劑并研究其轉(zhuǎn)化生物質(zhì)的性能是本課題的核心科學(xué)問題。固體酸是一類重要的轉(zhuǎn)化生物質(zhì)資源的催化劑,而且,將固體酸用于生物質(zhì)轉(zhuǎn)化過程可克服均相液體酸（如硫酸和對(duì)甲基苯磺酸）腐蝕設(shè)備和污染環(huán)境等嚴(yán)重問題,具有廣闊應(yīng)用前景。然而,已見報(bào)道的商用或其它固體酸催化劑還遠(yuǎn)不能達(dá)到實(shí)際應(yīng)用的要求,主要存在的問題是催化活性較低和循環(huán)使用性能較差。為解決以上問題,本篇博士學(xué)位論文致力于形貌控制制備新型、高效和可循環(huán)使用的負(fù)載型Br?nsted酸催化劑,包括等級(jí)孔結(jié)構(gòu)氮摻雜碳負(fù)載型Br?nsted酸性離子液體、有機(jī)硅納米管負(fù)載型有機(jī)磺酸和有機(jī)硅中空納米球負(fù)載型Br?nsted酸性離子液體催化劑,同時(shí),研究其催化轉(zhuǎn)化生物質(zhì)資源合成油品和高附加值有機(jī)化學(xué)品的活性、選擇性、循環(huán)使用性能和反應(yīng)機(jī)理。本篇論文工作的研究重點(diǎn)集中在:i)采用化學(xué)鍵合方式將Br?nsted酸性位點(diǎn)引入到氮摻雜碳或有機(jī)硅載體... 

【文章來源】：東北師范大學(xué)吉林省 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：151 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【部分圖文】：

–1綠色化學(xué)十二項(xiàng)原則Figure1–1ThetwelveprinciplesofGreenChemistry.[4]

⑽率移?�、挥发须s謝?锏任廴疚锏吶歐牛?；と死嗬狄隕?嫻淖勻換肪場(chǎng)?1.1.2綠色化學(xué)的研究?jī)?nèi)容隨著人類對(duì)能源和化學(xué)品的需求不斷增加，尋求多元化能源和發(fā)展可再生清潔能源任務(wù)緊迫，已成為全球性科研挑戰(zhàn)[9]。自然界中生物質(zhì)和CO2儲(chǔ)量豐富、可再生、廉價(jià)易得、無毒害，是最具潛力的綠色能源，成為取代化石能源、實(shí)現(xiàn)能源多元化的重要能源。用化學(xué)方法解決化石能源短缺這一問題可行有效的辦法就是將生物質(zhì)和CO2大規(guī)模轉(zhuǎn)化為燃料和增值化學(xué)品，同時(shí)可以減少環(huán)境污染，緩解環(huán)境壓力。1.1.2.1綠色化學(xué)中的生物質(zhì)加工和轉(zhuǎn)化圖1–2木質(zhì)纖維素組成示意圖Figure1–2Schematicillustrationoflignocellulose.[13]自然界中唯一的可再生有機(jī)碳資源—生物質(zhì)，吸引了科學(xué)家的高度關(guān)注，將生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品和燃料可以幫助我們減輕對(duì)化石資源的依賴。生物質(zhì)經(jīng)加工和轉(zhuǎn)

[14]。離子液體溶解能力強(qiáng)、易與產(chǎn)品分離，可作為木質(zhì)纖維高效解聚的綠色溶劑[15]，有機(jī)溶劑型木質(zhì)素是用乙醇、丙酮、甲醇與水的單一或混合溶劑于140220oC加熱處理木質(zhì)纖維素得到的，但解聚程度取決于植物種類和具體反應(yīng)參數(shù)[16]。盡管木質(zhì)纖維素的組成因生物質(zhì)來源不同而有所區(qū)別，但主要是由4050%纖維素、2535%半纖維素和1025%木質(zhì)素組成，這些成分經(jīng)分離水解為主要結(jié)構(gòu)單體—五碳糖和六碳糖，然后經(jīng)生物化學(xué)轉(zhuǎn)化生成乙醇、3–羥基丙酸、丙酸、琥珀酸和異戊二烯，經(jīng)化學(xué)催化轉(zhuǎn)化生成生成5–羥甲基糠醛（5-HMF）和糠醛[17]（圖1–3），這些羰基化合物是多功能平臺(tái)化合物，可以轉(zhuǎn)換成高附加值產(chǎn)品，5-HMF經(jīng)過不同的化學(xué)過程可生成乙酰丙酸（LA）和己二酸等羧酸、二元醇、烷烴、呋喃和呋喃衍生物、內(nèi)酯和內(nèi)酰胺[18]，糠醛經(jīng)過不同的化學(xué)過程可生成燃料化合物（如乙酰丙酸乙酯和乙基糠基醚）、聚合產(chǎn)品（如呋喃低聚物）和碳基化合物（如1,4–戊二醇）[19]。圖1–3木質(zhì)纖維素轉(zhuǎn)化為平臺(tái)化合物的示意圖Figure1–3Lignocellulosic-derivedinitialplatformchemicals.[17]油酯類生物質(zhì)是指來源于各種植物油、廢棄油品、藻類植物和動(dòng)物油脂中的三酸甘

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Selective synthesis of triacetin from glycerol catalyzed by HZSM-5/MCM-41 micro/mesoporous molecular sieve[J]. Jiangyong Liu,Zihao Wang,Yunlin Sun,Ruiqi Jian,Panming Jian,Dan Wang.  Chinese Journal of Chemical Engineering. 2019(05)
[2]Efficient catalytic conversion of carbohydrates into 5-ethoxymethylfurfural over MIL-101-based sulfated porous coordination polymers[J]. Xiaofang Liu,Hu Li,Hu Pan,Heng Zhang,Shan Huang,Kaili Yang,Wei Xue,Song Yang.  Journal of Energy Chemistry. 2016(03)



本文編號(hào)：3527423