非金屬催化劑由于其不含金屬,避免了金屬殘留,具有成本低等優(yōu)點(diǎn),受到了社會(huì)廣泛的關(guān)注。相對(duì)于金屬催化劑,其表現(xiàn)出更加綠色,對(duì)環(huán)境更友好的特點(diǎn)。非金屬催化劑,例如雜原子摻雜的碳催化劑因可調(diào)節(jié)的電子和物理化學(xué)結(jié)構(gòu)在有機(jī)合成電催化、光催化、生物質(zhì)轉(zhuǎn)化等一系列反應(yīng)中,可以媲美金屬催化劑而被廣泛應(yīng)用�；诖�,我們開展了相關(guān)實(shí)驗(yàn),采用不同制備方法合成氮摻雜非金屬碳材料,并研究其在胺選擇氧化和含氮雜環(huán)氧化脫氫反應(yīng)中的催化性能。具體研究?jī)?nèi)容如下:1.我們以SiO₂為模板劑,熱解前驅(qū)體（（11,11’-bis（dipyrido[3,2-a:2,3-c]phenazinyl）））,合成一系列的氮、氧共摻雜非金屬碳催化劑m-NOC-T（T為煅燒溫度）。在以氧氣作為氧源,氨水作為氨源,通過(guò)前期調(diào)節(jié)煅燒溫度來(lái)控制催化劑活性位點(diǎn)的生成,進(jìn)一步實(shí)現(xiàn)催化芐胺類選擇氧化成相應(yīng)的腈或亞胺。其中催化劑m-NOC-600可以實(shí)現(xiàn)芐胺類底物氧化偶聯(lián)生成相應(yīng)亞胺,而催化劑m-NOC-800可以實(shí)現(xiàn)芐胺類底物氧化成相應(yīng)的腈類化合物。該催化劑（m-NOC-800）在進(jìn)行8次循環(huán)實(shí)驗(yàn)后其催化活性仍沒有明顯降低,依然... 

【文章來(lái)源】：河南大學(xué)河南省

【文章頁(yè)數(shù)】：78 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

氮摻雜碳材料中氮的構(gòu)型

第一章緒論3Tae-YoungKim等人[15]使用化學(xué)氣相沉積制備了石墨烯，進(jìn)一步證明了，在氮?dú)猸h(huán)境中對(duì)催化劑的預(yù)處理并不是促進(jìn)碳納米管生長(zhǎng)得決定條件。理論計(jì)算表明氮的摻入石墨表面降低了彎曲石墨層的彈性應(yīng)變能。2009年，戴宏杰等人[16]對(duì)石墨烯在氨氣氛圍下500℃煅燒，得到氮摻雜氧化石墨烯薄片。對(duì)不同煅燒溫度下的氮摻雜氧化石墨烯薄片進(jìn)行XPS分析，結(jié)果表明煅燒溫度在500℃時(shí)，得到氮摻雜量最高，高達(dá)5at%。3.碳納米管和納米纖維眾所周知，在氮?dú)猸h(huán)境下，通過(guò)使用過(guò)渡金屬催化劑的化學(xué)氣相沉積法，可以大大提高碳納米管（CNT）的生長(zhǎng)。2003年，kwang-RyeolLee等人[17]利用乙炔(C2H2)在常壓下的熱分解制備碳納米管，CNT生長(zhǎng)的原因是由于管狀石墨層成核和生長(zhǎng)所需的活化能降低。4.多孔碳1999年，J.Lahaye等人[18]以大孔乙烯基吡啶樹脂為原料（圖1-2），采用蒸汽活化和氬氣碳化法制備可調(diào)節(jié)孔結(jié)構(gòu)含氮的活性碳（SCN）。采用氣體吸附(N2和CO2)對(duì)其進(jìn)行了孔結(jié)構(gòu)的測(cè)定。SCN的孔結(jié)構(gòu)為微孔和中孔。圖1-2乙烯基吡啶樹脂的結(jié)構(gòu):SCN碳的前體2015年，邵宗平等人[19]人報(bào)道了在研缽中加入殼聚糖和ZnCl2進(jìn)行混合研磨，將混合物在400oC-700℃進(jìn)行碳化，得到了氮摻雜分級(jí)多孔碳材料（圖1-3）。在600℃的碳化溫度下可以得到材料的比表面積為1582m2/g。圖1-3氮摻雜分級(jí)多孔碳材料合成示意圖

第一章緒論3Tae-YoungKim等人[15]使用化學(xué)氣相沉積制備了石墨烯，進(jìn)一步證明了，在氮?dú)猸h(huán)境中對(duì)催化劑的預(yù)處理并不是促進(jìn)碳納米管生長(zhǎng)得決定條件。理論計(jì)算表明氮的摻入石墨表面降低了彎曲石墨層的彈性應(yīng)變能。2009年，戴宏杰等人[16]對(duì)石墨烯在氨氣氛圍下500℃煅燒，得到氮摻雜氧化石墨烯薄片。對(duì)不同煅燒溫度下的氮摻雜氧化石墨烯薄片進(jìn)行XPS分析，結(jié)果表明煅燒溫度在500℃時(shí)，得到氮摻雜量最高，高達(dá)5at%。3.碳納米管和納米纖維眾所周知，在氮?dú)猸h(huán)境下，通過(guò)使用過(guò)渡金屬催化劑的化學(xué)氣相沉積法，可以大大提高碳納米管（CNT）的生長(zhǎng)。2003年，kwang-RyeolLee等人[17]利用乙炔(C2H2)在常壓下的熱分解制備碳納米管，CNT生長(zhǎng)的原因是由于管狀石墨層成核和生長(zhǎng)所需的活化能降低。4.多孔碳1999年，J.Lahaye等人[18]以大孔乙烯基吡啶樹脂為原料（圖1-2），采用蒸汽活化和氬氣碳化法制備可調(diào)節(jié)孔結(jié)構(gòu)含氮的活性碳（SCN）。采用氣體吸附(N2和CO2)對(duì)其進(jìn)行了孔結(jié)構(gòu)的測(cè)定。SCN的孔結(jié)構(gòu)為微孔和中孔。圖1-2乙烯基吡啶樹脂的結(jié)構(gòu):SCN碳的前體2015年，邵宗平等人[19]人報(bào)道了在研缽中加入殼聚糖和ZnCl2進(jìn)行混合研磨，將混合物在400oC-700℃進(jìn)行碳化，得到了氮摻雜分級(jí)多孔碳材料（圖1-3）。在600℃的碳化溫度下可以得到材料的比表面積為1582m2/g。圖1-3氮摻雜分級(jí)多孔碳材料合成示意圖


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