隨著社會(huì)經(jīng)濟(jì)的發(fā)展和科技的進(jìn)步,一氧化碳和二氧化碳排放量逐年增加導(dǎo)致的環(huán)境污染問題已成為全球面臨的一個(gè)嚴(yán)重問題,對(duì)人類健康和生活環(huán)境也產(chǎn)生了極大影響。在解決這個(gè)問題的方法中,催化轉(zhuǎn)化被認(rèn)為是最有效的方法所以得到了廣泛的應(yīng)用。在眾多的催化材料中,介孔鈰鋯固溶體材料由于具有規(guī)整的孔道結(jié)構(gòu),比表面積大,熱穩(wěn)定好,較低的價(jià)格以及可以直接利用催化反應(yīng)等特點(diǎn)引起了廣泛的研究和關(guān)注。本文通過設(shè)計(jì)摻雜金屬元素等策略,制備出催化性能優(yōu)異,穩(wěn)定較高的介孔鈰鋯固溶體催化劑,主要研究?jī)?nèi)容如下:1.采用揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝（EISA）策略成功地合成了一系列的介孔鈰鋯固溶體材料,并將其作為一氧化碳催化氧化催化劑的載體。并對(duì)這些Cu O基催化劑進(jìn)行催化性能的評(píng)價(jià)�？疾炝瞬煌珻e/Zr比例,不同Cu O負(fù)載量和不同煅燒溫度等因素對(duì)催化劑低溫催化活性的影響。結(jié)果表明,介孔鈰鋯固溶體催化劑的催化活性比無明顯介孔結(jié)構(gòu)的鈰鋯固溶體催化劑高得多,說明介孔催化劑在一氧化碳催化氧化上的優(yōu)點(diǎn)。2.CuO基介孔鈰鋯固溶體催化劑具有成本低,催化活性好等優(yōu)點(diǎn),常被用于一氧化碳催化氧化反應(yīng)。本研究以介孔Ce_0.8Zr

【文章來源】：南京信息工程大學(xué)江蘇省

【文章頁數(shù)】：87 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

(a)(b)為三維有序介孔TiO2空心微球的TEM圖像[4]

南京信息工程大學(xué)碩士學(xué)位論文2研究發(fā)現(xiàn)表面活性劑的性質(zhì)，結(jié)晶溫度和結(jié)晶時(shí)間是影響介孔ZrO2合成的主要因素。Knowles等人[26]在堿性介質(zhì)(pH=11.4-11.7)中合成了高比表面介孔ZrO2粉末。Zelcer等人[27]采用EISA法制備介孔ZrO2薄膜。圖1-2為不同表面活性劑在350℃的溫度下煅燒后介孔ZrO2薄膜的TEM圖像。圖1-2以(a)F127，(b)B58，(c)P123和(d)CTAB為模板制備的介孔ZrO2薄膜的TEM圖像，標(biāo)尺為50nm[27]Al2O3是一種很有前途的催化材料，廣泛應(yīng)用于石油，化工等行業(yè)。傳統(tǒng)的微孔Al2O3催化劑在實(shí)際應(yīng)用過程中存在著因焦化而導(dǎo)致孔洞堵塞，失活快等缺點(diǎn)。因此，合成大孔徑的介孔Al2O3催化劑對(duì)減少表面焦化，堵塞孔洞和延長(zhǎng)催化劑壽命具有重要意義。Bagshaw等人[28]首次以電中性聚氧乙烯醚非離子表面活性劑為模板，烷醇鋁為鋁源合成了具有蟲狀孔結(jié)構(gòu)，比表面積為500m2/g的介孔Al2O3分子篩。與其他金屬氧化物相比，氧化鋁表面含有大量的劉易斯酸位點(diǎn)，從而可以調(diào)節(jié)其表面酸性。不同模板劑合成的介孔氧化鋁的比表面積和平均孔徑差異較大，如表1-1所示。

第一章緒論3表1-1不同表面活性劑對(duì)介孔Al2O3的表面積和平均孔徑的影響[29]SamplesSurfactantFormulaPoreSize/(nm)SurfaceArea/(m2·g-1)Tergitol15-S-9C11-15[PEO]93.3490Tergitol15-S-12C11-15[PEO]123.5425TritonX-114C8Ph[PEO]83.6445Pluronic64L[PEO]13[PPO]30[PEO]132.4430PluronicP123[PEO]20[PPO]69[PEO]2010.3487CaproicC5COOH2.1530LauricacidC11COOH1.9710StearicacidC17COOH2.1700CTMABrC16N(CH3)4Br10.0407CTMAB+palmiticacidC16N(CH3)4Br+C15COOH2.7810Al2O3的催化活性由于不同晶體形式而不同，γ-Al2O3表現(xiàn)出最高的催化活性。它有利于催化，吸附和分離等應(yīng)用。Yuan等人[30]首次使用溶劑揮發(fā)誘導(dǎo)自組裝法合成介孔γ-Al2O3。圖1-3是γ-Al2O3的TEM的圖像。在高溫下，介孔γ-Al2O3的比表面積減少，這將影響其工業(yè)應(yīng)用[31]。γ-Al2O3的結(jié)構(gòu)將會(huì)改變，它將逐漸轉(zhuǎn)變成不活躍的α-Al2O3。因此，如何抑制其轉(zhuǎn)化，提高介孔Al2O3的熱穩(wěn)定性一直是人們迫切需要解決的問題。引入其他金屬氧化物是提高Al2O3熱穩(wěn)定性的最有效方法之一。圖1-3(a)(b)是γ-Al2O3沿(001)和(110)取向的TEM圖像[30]1.2介孔金屬氧化物的合成合成介孔氧化金屬的核心是如何在納米尺度上“打孔”[32]。前驅(qū)體與模板劑的相互配合，通過相互作用力在介孔尺度上形成的復(fù)合結(jié)構(gòu)。在這種復(fù)合結(jié)構(gòu)中，目標(biāo)構(gòu)件可以通過一定的化學(xué)方法轉(zhuǎn)化為三維相互連接的骨架。通過一定的方法去除模板劑，得到納米尺度的模板結(jié)構(gòu)的介孔材料。根據(jù)所用模板材料的不同，介孔金屬氧化物的合成一般分為軟模板法和硬模板法。利用軟模板法和硬模板法合成介孔材料的工藝流程如圖1-4

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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本文編號(hào)：3523478