光催化技術(shù)是近年來備受關(guān)注的一種潛在清潔能源新技術(shù)。光催化劑是實(shí)現(xiàn)太陽能轉(zhuǎn)化的核心載體,因此尋求高活性,高穩(wěn)定性和低成本的光催化劑是目前光催化技術(shù)研究的重點(diǎn)。非金屬石墨相氮化碳（g-C3N4）由于其高物理化學(xué)穩(wěn)定性、可見光吸收以及合適的能帶結(jié)構(gòu)而備受大量科研人員青睞。但是g-C3N4存在一些不足之處,如比表面積低、可見光吸收不足和電子空穴易復(fù)合等,這些都限制了其在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用,因此需要對其進(jìn)行改性修飾,提高光催化活性。此外,三維大孔（3DM）催化劑具有良好的傳送和擴(kuò)散性能,表現(xiàn)出優(yōu)異的催化活性。本論文主要通過模板法構(gòu)建三維大孔g-C3N4并對其表面結(jié)構(gòu)進(jìn)行修飾,增加表面活性位點(diǎn)和降低光生載流子復(fù)合率,以及與半導(dǎo)體材料復(fù)合構(gòu)建異質(zhì)結(jié)構(gòu),拓展光吸收范圍,并通過界面協(xié)同效應(yīng),提升光催化活性。首先,我們采用聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）小球模板法一步煅燒合成三維大孔碳空位氮化碳（3DM C/g-C3N4）。該方法有效的形成了 g-C3N4大孔結(jié)構(gòu),促進(jìn)了 g-C3N4的光利用率以及顯著增加了表面活性位點(diǎn)。大量表面碳空位的引入有效擴(kuò)大了可見光的吸收范圍并抑制了光生載流子的復(fù)合。與未修飾的塊狀g... 

【文章來源】：南昌大學(xué)江西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：70 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．２光催化制氫制氧反應(yīng)原理圖Ｗ??

?第１章緒論???Ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ?ｃｏｃａｔａｌｙｓｔ??ｊ?—Ｊｌ嚴(yán)??ＣＢ?Ｓｏｌａｒ?ｆｕｅｌｓ??１〇?＾＾ＨＣＯＯＨ／ＣＯ，?－０．６１Ｖ??ｈｌＡ?！丨�。∫睿。。椤必蓿蕞枺埃俩枺�??；０．ｓ?＊０．＾??ｒｅ?１ｒｔ???？？，０／０，?＊０．８２?Ｖ??１０?ｙ?ｇ??卜??ａ?ＪＣ?、０??２．５??Ｏｘｉｄａｔｉｏｎ?ｃｏｃａｔａｌｙｓｔ??｛ｐＨ?＊７）??圖１．３光催化還原Ｃ０２反應(yīng)原理圖［Ｉ１］??（３）降解有機(jī)污染物：工業(yè)的多元化和快速發(fā)展，水污染是目前面臨的最嚴(yán)重??的問題之一。光催化技術(shù)可降解水中的多種有機(jī)化合物和染料，除此之外，可有??效還原水中重金屬離子以及部分無機(jī)化合物。光催化降解的機(jī)理為：在光反應(yīng)過??程中產(chǎn)生？Ｏｆ、ＷＨ和Ｈ２〇２等具有強(qiáng)氧化能力的自由基和反應(yīng)中間體，與吸附??在催化劑表面的有機(jī)污染物發(fā)生氧化還原反應(yīng)，降解有機(jī)污染物，最終將其轉(zhuǎn)化??為Ｃ〇２和Ｈ２０［１２］。半導(dǎo)體光催化材料中用于降解的光催化劑有：Ｔｉ０２、ＺｎＯ、??ＢｉＯＸ、Ｗ０３?和?Ｓｎ０２?等。??（４）其他的光催化應(yīng)用：由于光催化劑具有高氧化和還原能力、良好的穩(wěn)定性??以及較長的使用壽命等優(yōu)勢。其還有效應(yīng)用于光催化劑固氮，在催化劑表面引入??缺陷有利于活化和吸附反應(yīng)物，從而提高固氮能力。此外，光催化劑產(chǎn)生電子和??空穴后與細(xì)胞的組成成分發(fā)生反應(yīng)，以此達(dá)到殺菌消毒的目的。與傳統(tǒng)材料相比，??光催化劑更高效、持久和低廉，廣泛應(yīng)用到各個(gè)領(lǐng)域。但是理想應(yīng)用與實(shí)際應(yīng)用??之間還存在一定差距。因此，對光催化劑的應(yīng)用還需進(jìn)一步深入探索。??２１世紀(jì)以來，半導(dǎo)體光催化材

學(xué)穩(wěn)定性、熱穩(wěn)定性、合適的禁帶寬度，ｇ＿Ｃ．凡被??認(rèn)為在太陽能利用方面具有很大的潛力１４４?４５］。碳氮化合物是科學(xué)文獻(xiàn)中最古老??的人造聚合物之一。早在１８３４年，Ｂｅｒｚｅｌｉｕｓ在甜瓜的胚胎中發(fā)現(xiàn)了氮化碳聚合??物及其前驅(qū)體。一般來說Ｃ３Ｎ４具有七種相，分別為ａ?－Ｃ３Ｎ４，?Ｐ－Ｃ３Ｎ４，立方Ｃ３Ｎ４，??準(zhǔn)立方Ｃ３Ｎ４，?ｇ－ｈ－三嗪，ｇ－ｏ－三嗪和ｇ－ｈ－七嗪［４６１。研究發(fā)現(xiàn)ｇ－Ｃ３Ｎ４同素異形體的??基本構(gòu)造單元是三嗪（Ｃ３Ｎ３）和三－ｓ－三嗪／七嗪（Ｃ６Ｎ７）環(huán)，如圖１．２所示。由于??氮化物孔的尺寸和Ｎ原子的不同電子環(huán)境將影響體系中的能量。而在七種相中，??基于七嗪環(huán)的ｇ－Ｃ３Ｎ４具有最低的體系能量，因此，其在常溫常壓條件下最為穩(wěn)??定。這一結(jié)果也與Ｋｒｏｋｅ進(jìn)行的第一原理密度泛函理論（ＤＦＴ）計(jì)算結(jié)果相符合。??于是七嗪通常被認(rèn)為是典型形成ｇ－Ｃ３Ｎ４的結(jié)構(gòu)單元，大量科研人員對其進(jìn)行了??探究。??（ａ）?ｎ?？?（ｂ）?Ｎ??Ｎ．．Ｎ＇ｒ??／，／、人?Ｎ人?ｉ?１??ｉ?Ａ??＞?Ｉ?Ｎ＊＾?Ｎ?Ｎ?Ｎ?Ｎ?Ｎ?＾?＾??ＭｊＮ?入Ｍ?入?ＮＨ，??圖１．２?（ａ）?ｇ－Ｃ３Ｎ４的三嗪和（ｂ）三－ｓ－三嗪（七嗪）結(jié)構(gòu)示意圖丨４７】??２００６年，ｇ－Ｃ３Ｎ４開始被應(yīng)用于多相催化，直到２００９年被發(fā)現(xiàn)具有光催化活??性。ｇ－Ｃ３Ｎ４具有化學(xué)穩(wěn)定性，不溶于酸、堿和有機(jī)物溶劑等特點(diǎn)，使其在常溫常??壓條件下為穩(wěn)定的光催化材料，且為最有前景的無金屬半導(dǎo)體光催化劑。ｇ－Ｃ３Ｎ４??粉末呈淡黃色，禁帶寬度約為２．７?ｅＶ，可見光吸收邊約為４６０?ｎｍ。如圖１．３所??示，ｇ－Ｃ３Ｎ４具有合

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Facile synthesis of bimodal macroporous g-C3N4/SnO2 nanohybrids with enhanced photocatalytic activity[J]. Yingzhi Chen,Wenhao Li,Dongjian Jiang,Kuo Men,Zhen Li,Ling Li,Shizheng Sun,Jingyuan Li,Zheng-Hong Huang,Lu-Ning Wang.  Science Bulletin. 2019(01)



本文編號(hào)：3522948