含硅分子是星際碳硅塵埃的形成的前驅(qū)體分子,開展含硅分子的高分辨光譜研究是深入理解其化學結(jié)構和成鍵性質(zhì)的基礎,為星際硅化學的研究提供直接的數(shù)據(jù)支持。本博士論文的主要內(nèi)容包括:搭建一套狹縫射流等離子體-腔衰蕩（Slit Jet Plasma Cavity Ring-Down,SJP-CRD）光譜實驗裝置,利用該裝置和原有的激光誘導熒光裝置開展若干含硅小分子（Si2、r-Si4、SiC2以及l(fā)-Si2C2等）的高分辨激光光譜研究。1.狹縫射流等離子體-腔衰蕩（SJP-CRD）光譜實驗裝置的搭建。搭建了一套用于瞬態(tài)自由基分子高靈敏高分辨吸收光譜研究的狹縫射流等離子體-腔衰蕩（SJP-CRD）光譜實驗裝置。裝置包括用于高效制備振轉(zhuǎn)冷卻的自由基分子的超聲射流離子體（SJP）和高靈敏的腔衰蕩（CRD）吸收光譜探測系統(tǒng)兩個部分。超聲射流離子體（SJP）是采用狹縫（30 mm×0.2 mm）射流結(jié)合高功率氣體脈沖放電產(chǎn)生的。我們利用1%C2H2/Ar等離子體射流中的C6H自由基對裝置進行了測試,可以產(chǎn)生濃度高達1012分子/cm3的C6H自由基,其振轉(zhuǎn)溫度可以冷卻至<40K。進而利用該裝置對Si4... 

【文章來源】：中國科學技術大學安徽省 211工程院校 985工程院校

【文章頁數(shù)】：160 頁

【學位級別】：博士

【部分圖文】：

圖２．１腔衰蕩光譜技術原理示意圖

?第２章實驗技術及原理???為了更好地驗證ＳＪＰ技術在瞬態(tài)分子的高效率制備以及高分辨光譜研究中??的適用性，我們將ＳＪＰ技術與腔衰蕩（ＣＲＤ）光譜技術結(jié)合，利用染料激光的二階??配置輸出激光（激光線寬？０．０３５?ｃｎｒ１）開展光譜測試。實驗中記錄了狹縫放電噴嘴??和針孔放電噴嘴測試Ｃ６Ｈ瞬態(tài)分子的ＣＲＤ吸收光譜，如圖２．２和２．３分別為狹??縫放電噴嘴和針孔放電噴嘴的結(jié)構示意圖。其中狹縫放電噴嘴的電極夾角為４０°，??針孔放電噴嘴的錐角也為４０°。圖２．４給出了兩種放電噴嘴開展Ｃ６Ｈ分子〇ｇ帶躍??遷的吸收光譜。在實驗記錄的光譜中，兩種技術產(chǎn)生的瞬態(tài)分子光譜強度相當。??但是，狹縫放電噴嘴的光譜線寬好于０．０５ＣＨＶ１，而針孔放電噴嘴的光譜線寬大約??０．１?ｃｍ＇線寬明顯大于激光線寬，這主要是多普勒展寬造成的譜線加寬。因此狹??縫放電噴嘴在開展高分辨光譜上可以明顯地抑制多普勒展寬。??Ｃ６Ｈ：／７，，２?—Ｘ：７７３／２??Ａｉ／ａ＼??彳丨“?＼?＼?Ｓｉｌｔ?ｎｏｚｚｌｅ：??／?＼?＼?Ｌｉｎｅｗｉｄｔｈ?＜?０．０５?ｃｍ＇１??（ｖ／?＼?Ｐｉｎ?ｈｏｌｅ?ｎｏｚｚｌｅ：??廣Ｌｉｎｅｗｉｄｔｈ?０．１?ｃｍ＂１??１８９８２?１８９８４?１８９８６?１８９８８??Ｆｒｅｑｕｅｎｃｙ／ｃｍ?１??圖２．４狹縫放電噴嘴和針孔放電噴嘴兩種技術記錄的Ｃ６Ｈ分子２／７３／２?－?Ｘ２／７３／２０ｇ帶光譜。??紅色和黑色譜線分別為狹縫射流和針孔放電噴嘴條件下的光譜，激光線寬？０．０３５?ｃｎｒ１。??實驗中，我們采用的脈沖放電電源主要分為兩種：方波脈沖放電技術和射頻??脈沖電源。方波脈沖放電

＇Ｔ?丨?Ｗ?〇?；??。Ｐ＾＿ｒ?４＾４?Ｖ－ｇｊＣ＝Ｈ＾Ｉ?ｆ＝ｃ＾ｄｂ??＿。＾?－?ｔ?，＝□：，ｈｌ?１??？?１〇５ｖ?—．丨?‘?？??ｍｐｕｌ?Ｉ?一一」－一＾??工?－ＨＶ?（ｐｕｌｓｅｄ｝?ＲＦ??￣?ＧＮＤ?ｏｕｔｐｕｔ?ｏｕｔｐｕｔ２??ｒ＾ｓｏｑ?Ｒ２＝５〇ｎ?Ｒ３＝２０〇ｎ?Ｒ４＝５０Ｑ?Ｒ５＝１０??Ｃ，＝?Ｃ２＝２．２／ｉｒ?Ｃ３＝１０ｎＦ?Ｃ４＝２２０ｐ／＇?Ｃ５＝５０ｐＦ??Ｌ，＝１７／ｉ／／?Ｌ２＝３８．２＾／／??圖２．５高功率脈沖電源設計原理示意圖。??２．?３狹縫射流等離子體－腔衰蕩（ＳｊＰ－ＣＲＤ）光譜實驗裝置??為了開展含硅分子的高分辨激光光譜，我們選擇可以實現(xiàn)瞬態(tài)分子高效率制??備和高靈敏探測的脈沖狹縫射流等離子體－腔衰蕩（Ｓｌｉｔ?ｊｅｔ?ｐｌａｓｍａ?ｃａｖｉｔｙ?ｒｉｎｇ－ｄｏｗｎ，??ＳＪＰ－ＣＲＤ）光譜技水，它不僅可以實現(xiàn)瞬態(tài)分ｆ的高戎敏探測，Ｉ丨ｌｊ且吸收光譜的探??測僅僅與分子的吸收截面相關。不需要考慮分子的上能級是否存在預解離或系間??穿躍等快速的動力學過程，也不需要考慮分子激發(fā)到上態(tài)所福射的熒光壽命長短。??由于我們實驗研究的體系為反應活性極高的瞬態(tài)分子，實驗中所制備的分子不能??存儲，大量制備的瞬態(tài)分子存在單分子反應或者與其他分子反應的損耗。實驗中??我們通過脈沖放電技術制備高濃度的瞬態(tài)分子（？１〇１２?ｍｏｌｅｃｕｌｅｓ／ｃｍ３），然后采用脈??沖ＳｊＰ－ＣＲＤ光譜技術探測。因此，我們搭建了一套脈沖ＳｊＰ－ＣＲＤ光譜實驗裝置，??如圖２．６所示。包括真空腔體系統(tǒng)、光衰蕩腔系統(tǒng)、激光光源系統(tǒng)、時序控制系??統(tǒng)、射流冷卻的瞬

【參考文獻】：
期刊論文
[1]沉積盆地“源-匯”系統(tǒng)研究新進展[J]. 徐長貴,杜曉峰,徐偉,趙夢.  石油與天然氣地質(zhì). 2017(01)



本文編號：3519995