甲亞胺葉立德是重要的活性反應(yīng)中間體,是應(yīng)用最廣泛的1,3-偶極子。甲亞胺葉立德參與的1,3-偶極環(huán)加成反應(yīng)是合成雜環(huán)化合物的重要反應(yīng)之一,廣泛應(yīng)用于天然產(chǎn)物化學(xué)、藥物化學(xué)以及納米材料化學(xué)等領(lǐng)域。而新型催化劑及配體的發(fā)展極大促進(jìn)了1,3-偶極環(huán)加成反應(yīng)在化學(xué)領(lǐng)域的發(fā)展。為此,我們?cè)O(shè)計(jì)了幾個(gè)反應(yīng):1.設(shè)計(jì)Ag NTf₂和Gan-Phos催化體系催化甲亞胺葉立德和3,5-二亞芐基-四氫噻喃-4-酮的不對(duì)稱1,3-偶極環(huán)加成反應(yīng)。該反應(yīng)底物耐受性良好,并且以優(yōu)異的產(chǎn)率（高達(dá)>99%yield）和良好的對(duì)映體選擇性（高達(dá)97%ee值）合成各種吡咯烷衍生物。2.設(shè)計(jì)Ag/Pd接力催化的甲亞胺葉立德和Baylis-Hillman乙酸酯的1,3-偶極環(huán)化/烯丙基化反應(yīng)。該反應(yīng)利用雙金屬的不同作用,以中等至良好的收率（高達(dá)78%yield）和優(yōu)異的區(qū)域選擇性提供了完全取代的烯丙基咪唑烷衍生物。這是首次將雙金屬催化體系應(yīng)用于1,3-偶極環(huán)化/烯丙基化反應(yīng)。 

【文章來(lái)源】：鄭州大學(xué)河南省 211工程院校

【文章頁(yè)數(shù)】：158 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

幾種典型的葉立德

甲亞胺葉立德是一種以氮原子為中心原子的葉立德,由一個(gè)氮原子和兩個(gè)末端sp2雜化的碳原子組成一個(gè)平面。甲亞胺葉立德是一種獨(dú)特的兩性離子,具有八隅體和六隅體多種共振形式(如圖1.2所示),這種獨(dú)特結(jié)構(gòu)使其具有很高的立體選擇性,有利于環(huán)加成反應(yīng)的進(jìn)行[10],因此,甲亞胺葉立德參與的環(huán)加成反應(yīng)是合成氮雜環(huán)化合物最有利的方法之一,已被廣泛應(yīng)用于有機(jī)合成的各個(gè)領(lǐng)域。1.2 甲亞胺葉立德參與的環(huán)加成反應(yīng)


本文編號(hào)：3490099