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苯與短鏈烯烴烷基化反應(yīng)的研究

發(fā)布時(shí)間:2021-11-06 23:06
  本文以苯與烴類混合氣中短鏈烯烴(乙烯/丙烯)烷基化合成烷基苯(乙苯/異丙苯)為對(duì)象,開展了烷基化催化劑篩選和工藝條件研究。以乙烯為原料,基于等溫固定床反應(yīng)器實(shí)驗(yàn)評(píng)價(jià)和NH3-TPD及BET等表征相結(jié)合的方式,對(duì)ZSM-5、BETA、MCM-22、MCM-49和Y五種分子篩上的苯與乙烯烷基化 進(jìn)行了對(duì)比分析。相對(duì)而言,ZSM-5分子篩具有更好的乙烯烷基化性能。確定的相對(duì)適宜烷基化條件為:溫度380℃、壓力0.2 MPa、苯烯比6和乙烯質(zhì)量空速2 h-1。該條件下可實(shí)現(xiàn)乙烯的完全轉(zhuǎn)化,乙苯選擇性達(dá)到90%左右。以丙烯為原料,對(duì)選定的ZSM-5、BETA和MCM-22三種分子篩評(píng)價(jià),結(jié)果顯示,BETA分子篩具有更好的苯與丙烯烷基化催化性能。確定的相對(duì)適宜烷基化條件為:溫度180℃~200℃,壓力0.8 MPa、苯與丙烯摩爾比6和丙烯質(zhì)量空速1 h-1。該條件下,丙烯轉(zhuǎn)化率可穩(wěn)定在98%以上,異丙苯選擇性可達(dá)84%左右。以混合乙烯+丙烯為原料,分別對(duì)ZSM-5、BETA及MCM-22分子篩上的混合短鏈烯烴烷基化性能進(jìn)行對(duì)比分析結(jié)果表明,BETA分子篩具有更好的綜合烷基化性能。其上的烷基化規(guī)律為... 

【文章來源】:北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:98 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

苯與短鏈烯烴烷基化反應(yīng)的研究


圖1-1?ZSM-5的骨架結(jié)構(gòu)??

骨架圖,分子篩,骨架,催化劑


體現(xiàn)出更好地活??性,雖然對(duì)乙苯的選擇性略有下降,但乙烯轉(zhuǎn)化率有明顯的增高。??(2)?BETA催化劑??BETA催化劑具有三維12元環(huán)結(jié)構(gòu),具有在a、b方向的垂直孔道,有效孔徑??約為0.66nmx〇.67nm,以及沿c方向的螺旋孔道,有效孔徑為0.56nmx〇.56nm。??1967年,BETA沸石由Wadlinger[32]等第一次合成。由于富含硅的骨架結(jié)構(gòu)和在孔??道中極易暴露的活性位點(diǎn),BETA分子篩被廣泛應(yīng)用到烷基化、芳構(gòu)化以及以及??烷基化轉(zhuǎn)移反應(yīng)等催化反應(yīng)中。??圖1-2?BETA分子篩的骨架結(jié)構(gòu)??Fig.?1-2?Framework?of?BETA?zeolite??張永強(qiáng)[33]等將工業(yè)Y分子篩、工業(yè)BETA催化劑、納米BETA催化劑、磷鎢酸??以及負(fù)載磷鎢酸5種催化劑分別應(yīng)用到苯與乙烯烷基化的反應(yīng)中,實(shí)驗(yàn)結(jié)果得,??乙苯選擇性最好的是BETA催化劑,Y分子篩的催化性能較差,這可能與不同分??5??

骨架圖,分子篩,骨架,孔道


過堆疊具有MWW結(jié)構(gòu)的基本層而形成的一系列沸石的總??稱,包括MCM-22、MCM-56、MCM-49、SSZ-25等[37]。以MCM-22為例,MWW??沸石由于其獨(dú)特的結(jié)構(gòu)引起了廣泛的關(guān)注。它由兩套獨(dú)立的孔道結(jié)構(gòu)組成其??中一種是十元環(huán)二維正弦交叉孔道,孔道尺寸為0.41?nmx〇.51?nm,另一種是含??有12元環(huán)的超籠,孔徑大小為0.71nmx〇.71nmxl.82nm。此外,還有袋裝半超籠??位于晶體表面,這些不同類型的孔道系統(tǒng)在催化反應(yīng)中發(fā)揮著不同的作用。??幽??圖1-3?MCM-22分子篩的骨架結(jié)構(gòu)??Fig.?1-3?Framework?of?MCM-22?zeolite??6??

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
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碩士論文
[1]列管式乙烯環(huán)氧化反應(yīng)器性能分析與優(yōu)化[D]. 顧芷玉.北京化工大學(xué) 2018



本文編號(hào):3480693

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