Ni/膨潤土催化劑的制備及其催化CO 2 甲烷化的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-11-03 21:47
甲烷作為一種綠色燃料,是天然氣的主要成分,近年來需求不斷增長。CO2甲烷化反應(yīng)是一種CO2高效轉(zhuǎn)化的方法,不僅可以降低CO2的排放量,還能提供能源。Ni基催化劑具有價(jià)格低廉,原料易得等優(yōu)點(diǎn),在很多催化加氫反應(yīng)中表現(xiàn)出良好的催化性能,受到研究者廣泛關(guān)注。膨潤土是廣西的優(yōu)勢資源,以膨潤土為載體制備催化劑有利于拓寬其應(yīng)用范圍。本文以膨潤土為載體,采用浸漬燃燒法制備Ni/膨潤土催化劑用于CO2甲烷化反應(yīng),研究了該催化劑的催化性能,采用XRD、SEM、H2-TPR、XPS、N2-吸附脫附、H2-化學(xué)吸附等手段對催化劑進(jìn)行表征,考察了催化劑的制備方法和助劑對Ni/膨潤土催化劑結(jié)構(gòu)及性能的影響。論文的研究內(nèi)容如下:(1)以尿素為燃料,以改性膨潤土為載體,采用浸漬燃燒法制備了Ni/膨潤土催化劑用于C02甲烷化反應(yīng),并與傳統(tǒng)浸漬法比較,研究了催化劑的制備方法對其微觀結(jié)構(gòu)、活性以及穩(wěn)定性的影響。結(jié)果表明,與傳統(tǒng)浸漬法相比,浸漬燃燒法制備的Ni/膨潤土催化劑活性組分Ni晶粒尺寸減小,分散度提高,催化劑比表面積增大,使其具有更高的催化活性和穩(wěn)定性。在常壓,300℃,V(H2)/V(C02)= 4,原料氣空速為...
【文章來源】:廣西大學(xué)廣西壯族自治區(qū) 211工程院校
【文章頁數(shù)】:72 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1蒙脫石的晶體結(jié)構(gòu)圖[|7]??Fig.?1-1?Crystal?structure?of?montmorillonite??
4890D,色譜柱為1.25?m?GDX-101耦合0.75?m?GDX-401)進(jìn)行在線分析,柱溫、氣化??室溫度、檢測器溫度分別為75?°C、150?°C、140?°C,氫氣做載氣。該催化劑的活性評價(jià)??裝置不思圖如圖2-1所7K:??Sr-??3?5?=??V?81??1?9L^=i:E£??10??圖2-1催化劑活性評價(jià)反應(yīng)裝置圖??(1氫氣瓶;2氫氣二氧化碳混合氣瓶;3,4穩(wěn)壓閥;5,6質(zhì)量流量計(jì);7三通閬;8固定床反應(yīng)器;??9背壓閥;10六通閥;11氣相色譜儀)??Fig.?2-1?Reaction?device?diagram?of?catalyst?activity?evaluation?system??1?H2?cylinder;?2?H2?and?C02?cylinder;?3,4?constant?pressure?valve;?5,6?mass?flow?meter;?7?triple?valve;?8??fixed?bed?reactor;?9?back?pressure?valve;?10?six-way?valve;?11?GC?chromatography??采用浙江大學(xué)的N2000型色譜工作站處理實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。根據(jù)面積歸一法,即測定含碳??組分的峰面積(A),計(jì)算C02的轉(zhuǎn)化率(XC02)以及CO和CH4的選擇性(5^和5^4)還有??CH4的收率(rCH4),計(jì)算公式如式(2-丨)-(2-4)所示:????^co+^ch4??Xc°2?=?l ̄ ̄A?+A ̄?(2-1)??AC〇2±Ac〇+ACU4
以鈉化土、酸化土、堿化土以及鈦柱撐土等四種改性膨潤土為載體,對采用浸潰燃??燒法制備的Ni/鈉化膨潤土-U-3、Ni/酸化膨潤土-U-3、Ni/堿化膨潤土-U-3和Ni/鈦柱撐??膨潤土-U-3催化劑進(jìn)行C02甲烷化反應(yīng),并將催化劑活性作比較,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖2-2所??〇????100|?一評.■■丨■?-.L?????80?⑷?/???/1^//^?95?.?-^>-Ni/Na-Bn-U-3??^?60?■?y?/?Ni/Na-Bn-U-3?n〇?Ni/B-ABn-U-3??^?/?/?/?/?一一?Ni/B-ABn-U-3?>?—.一?NiyTi-Bn-U-3??/?/?/?/?Ni/Ti-Bn-U-3?;>?—Ni/A-Bn-U-3??〇?^???Ni/A-Bn-U-3?90?■??O'???'???■???I?801——????????????250?300?350?400?450?250?300?350?400?450??Temperature/°C?Temperature/0。??圖2-2Ni/改性膨潤土催化劑對C02轉(zhuǎn)化率(A)和CH4選擇性(B)的影響??反應(yīng)條件:常壓,F(H2)/F(C02)=4,?G/^KiGOOmL.geJ.h-1??Fig.?2-2?Effect?of?Ni/modified?bentonite?catalysts?on?the?C02?conversion?(A)?and?CH4?selectivity?(B)??Reaction?conditions:?Atmospheric?pressure
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]燃燒法制備固體催化劑及其催化應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 杜娟,王志彬,孫樹英. 應(yīng)用化工. 2017(06)
[2]Catalytic carbon dioxide hydrogenation to methane: A review of recent studies[J]. Xiong Su,Jinghua Xu,Binglian Liang,Hongmin Duan,Baolin Hou,Yanqiang Huang. Journal of Energy Chemistry. 2016(04)
[3]溶液燃燒法制備Ni-Al2O3催化劑用于CO2-CH4重整研究[J]. 莫文龍,馬鳳云,劉月娥,劉景梅,鐘梅,艾沙·努拉洪. 無機(jī)材料學(xué)報(bào). 2016(05)
[4]燃燒法制備Ni基甲烷化催化劑:Mg、Mn和La助劑對催化性能的影響[J]. 曾艷,馬宏方,張海濤,應(yīng)衛(wèi)勇,房鼎業(yè). 天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 2015(04)
[5]Nd,Ce和La改性對Ni/SBA-15催化劑在CH4/CO2重整反應(yīng)中性能的影響[J]. 劉會(huì)敏,李宇明,吳昊,楊維維,賀德華. 催化學(xué)報(bào). 2014(09)
[6]Ni-Mn/Al2O3催化劑在漿態(tài)床中CO甲烷化催化性能[J]. 孟凡會(huì),;廴,李忠. 化工學(xué)報(bào). 2014(08)
[7]Ni-Co-W-B非晶態(tài)催化劑的制備及其加氫脫氧性能[J]. 王威燕,楊運(yùn)泉,羅和安,彭會(huì)左,張小哲,胡韜. 催化學(xué)報(bào). 2011(10)
[8]Mn助劑對Ni/γ-Al2O3催化劑CO2甲烷化性能的影響[J]. 高曉慶,王永釗,李海濤,趙永祥. 分子催化. 2011(01)
[9]溶液燃燒法一步合成納米NiO和Ni[J]. 周俊藝,李小慈,姚瑩瑩,葉帆,楊駿,張淵明. 化學(xué)研究與應(yīng)用. 2011(02)
[10]不同粒徑的Ni/SiO2催化劑上CH4和CO2吸附活化的漫反射傅里葉變換紅外光譜研究[J]. 郭建忠,侯昭胤,高靜,鄭小明. 催化學(xué)報(bào). 2007(01)
碩士論文
[1]Ni/膨潤土催化劑制備及對硝基苯加氫合成苯胺的催化性能研究[D]. 栗西亮.廣西大學(xué) 2016
本文編號:3474398
【文章來源】:廣西大學(xué)廣西壯族自治區(qū) 211工程院校
【文章頁數(shù)】:72 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
圖1-1蒙脫石的晶體結(jié)構(gòu)圖[|7]??Fig.?1-1?Crystal?structure?of?montmorillonite??
4890D,色譜柱為1.25?m?GDX-101耦合0.75?m?GDX-401)進(jìn)行在線分析,柱溫、氣化??室溫度、檢測器溫度分別為75?°C、150?°C、140?°C,氫氣做載氣。該催化劑的活性評價(jià)??裝置不思圖如圖2-1所7K:??Sr-??3?5?=??V?81??1?9L^=i:E£??10??圖2-1催化劑活性評價(jià)反應(yīng)裝置圖??(1氫氣瓶;2氫氣二氧化碳混合氣瓶;3,4穩(wěn)壓閥;5,6質(zhì)量流量計(jì);7三通閬;8固定床反應(yīng)器;??9背壓閥;10六通閥;11氣相色譜儀)??Fig.?2-1?Reaction?device?diagram?of?catalyst?activity?evaluation?system??1?H2?cylinder;?2?H2?and?C02?cylinder;?3,4?constant?pressure?valve;?5,6?mass?flow?meter;?7?triple?valve;?8??fixed?bed?reactor;?9?back?pressure?valve;?10?six-way?valve;?11?GC?chromatography??采用浙江大學(xué)的N2000型色譜工作站處理實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。根據(jù)面積歸一法,即測定含碳??組分的峰面積(A),計(jì)算C02的轉(zhuǎn)化率(XC02)以及CO和CH4的選擇性(5^和5^4)還有??CH4的收率(rCH4),計(jì)算公式如式(2-丨)-(2-4)所示:????^co+^ch4??Xc°2?=?l ̄ ̄A?+A ̄?(2-1)??AC〇2±Ac〇+ACU4
以鈉化土、酸化土、堿化土以及鈦柱撐土等四種改性膨潤土為載體,對采用浸潰燃??燒法制備的Ni/鈉化膨潤土-U-3、Ni/酸化膨潤土-U-3、Ni/堿化膨潤土-U-3和Ni/鈦柱撐??膨潤土-U-3催化劑進(jìn)行C02甲烷化反應(yīng),并將催化劑活性作比較,實(shí)驗(yàn)結(jié)果如圖2-2所??〇????100|?一評.■■丨■?-.L?????80?⑷?/???/1^//^?95?.?-^>-Ni/Na-Bn-U-3??^?60?■?y?/?Ni/Na-Bn-U-3?n〇?Ni/B-ABn-U-3??^?/?/?/?/?一一?Ni/B-ABn-U-3?>?—.一?NiyTi-Bn-U-3??/?/?/?/?Ni/Ti-Bn-U-3?;>?—Ni/A-Bn-U-3??〇?^???Ni/A-Bn-U-3?90?■??O'???'???■???I?801——????????????250?300?350?400?450?250?300?350?400?450??Temperature/°C?Temperature/0。??圖2-2Ni/改性膨潤土催化劑對C02轉(zhuǎn)化率(A)和CH4選擇性(B)的影響??反應(yīng)條件:常壓,F(H2)/F(C02)=4,?G/^KiGOOmL.geJ.h-1??Fig.?2-2?Effect?of?Ni/modified?bentonite?catalysts?on?the?C02?conversion?(A)?and?CH4?selectivity?(B)??Reaction?conditions:?Atmospheric?pressure
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]燃燒法制備固體催化劑及其催化應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 杜娟,王志彬,孫樹英. 應(yīng)用化工. 2017(06)
[2]Catalytic carbon dioxide hydrogenation to methane: A review of recent studies[J]. Xiong Su,Jinghua Xu,Binglian Liang,Hongmin Duan,Baolin Hou,Yanqiang Huang. Journal of Energy Chemistry. 2016(04)
[3]溶液燃燒法制備Ni-Al2O3催化劑用于CO2-CH4重整研究[J]. 莫文龍,馬鳳云,劉月娥,劉景梅,鐘梅,艾沙·努拉洪. 無機(jī)材料學(xué)報(bào). 2016(05)
[4]燃燒法制備Ni基甲烷化催化劑:Mg、Mn和La助劑對催化性能的影響[J]. 曾艷,馬宏方,張海濤,應(yīng)衛(wèi)勇,房鼎業(yè). 天然氣化工(C1化學(xué)與化工). 2015(04)
[5]Nd,Ce和La改性對Ni/SBA-15催化劑在CH4/CO2重整反應(yīng)中性能的影響[J]. 劉會(huì)敏,李宇明,吳昊,楊維維,賀德華. 催化學(xué)報(bào). 2014(09)
[6]Ni-Mn/Al2O3催化劑在漿態(tài)床中CO甲烷化催化性能[J]. 孟凡會(huì),;廴,李忠. 化工學(xué)報(bào). 2014(08)
[7]Ni-Co-W-B非晶態(tài)催化劑的制備及其加氫脫氧性能[J]. 王威燕,楊運(yùn)泉,羅和安,彭會(huì)左,張小哲,胡韜. 催化學(xué)報(bào). 2011(10)
[8]Mn助劑對Ni/γ-Al2O3催化劑CO2甲烷化性能的影響[J]. 高曉慶,王永釗,李海濤,趙永祥. 分子催化. 2011(01)
[9]溶液燃燒法一步合成納米NiO和Ni[J]. 周俊藝,李小慈,姚瑩瑩,葉帆,楊駿,張淵明. 化學(xué)研究與應(yīng)用. 2011(02)
[10]不同粒徑的Ni/SiO2催化劑上CH4和CO2吸附活化的漫反射傅里葉變換紅外光譜研究[J]. 郭建忠,侯昭胤,高靜,鄭小明. 催化學(xué)報(bào). 2007(01)
碩士論文
[1]Ni/膨潤土催化劑制備及對硝基苯加氫合成苯胺的催化性能研究[D]. 栗西亮.廣西大學(xué) 2016
本文編號:3474398
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