酚類污染物廣泛存在于石化、焦化、制藥、染料等工業(yè)廢水中,對人體身體健康有著極大的危害。在眾多酚類污染物的處理方法中,光催化技術(shù)與臭氧催化氧化技術(shù)在含酚廢水的處理過程中得到了越來越廣泛的關(guān)注和重視,光催化具有無選擇性地將酚類污染物礦化成無機(jī)離子、水和二氧化碳的潛力,但光生電子-空穴的復(fù)合率較高,降解效率較低;臭氧氧化對酚類污染物的降解效率較高,但對降解過程中產(chǎn)生的小分子有機(jī)物難以繼續(xù)礦化,對污染物的降解存在選擇性。將二者聯(lián)用既可以降低電子與空穴的復(fù)合率,提高光催化效率,增強(qiáng)臭氧的催化氧化能力,同時(shí)還可以提高臭氧的利用率,是一項(xiàng)極具發(fā)展前景的水處理技術(shù)。本論文從制備具有可見光響應(yīng)的催化劑出發(fā),以不同酚類污染物為研究對象,構(gòu)建了可見光催化-臭氧催化氧化體系,研究了不同氧化方式下酚類污染物的降解特性,對催化劑投加量、氣體流量、Au的負(fù)載量、污染物初始濃度、pH值、催化劑穩(wěn)定性等因素進(jìn)行分析探討,得出以下主要結(jié)論:（1）以水熱法和沉積-沉淀法分別制備了花狀TiO2和Au納米顆粒修飾的花狀A(yù)u-TiO2催化劑。在負(fù)載Au納米顆粒的沉積-沉淀過程中以及在隨后的熱處理過程中晶體結(jié)構(gòu)并未發(fā)生顯著變化,A... 

【文章來源】：武漢科技大學(xué)湖北省

【文章頁數(shù)】：68 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

TiO2光催化反應(yīng)機(jī)理圖

武漢科技大學(xué)碩士學(xué)位論文9以有效的增強(qiáng)催化劑的可見光催化性能。圖1-2貴金屬Ag沉積改性TiO2光催化劑過程示意圖[52]Figure1-2SchematicprocessofnoblemetalAgdepositionmodifiedTiO2photocatalyst[52]（2）氧化物復(fù)合半導(dǎo)體氧化物復(fù)合半導(dǎo)體是通過物理或化學(xué)方法將TiO2半導(dǎo)體與定量的氧化物進(jìn)行復(fù)合的方法。氧化物復(fù)合能夠有效的提高TiO2半導(dǎo)體中電荷間的分離效果，拓寬光譜吸收范圍，進(jìn)而提高半導(dǎo)體材料的光催化效率，改善其光催化活性。其中不同能級半導(dǎo)體見光生載流子的運(yùn)輸與分離會(huì)導(dǎo)致二元復(fù)合半導(dǎo)體乃至多元復(fù)合半導(dǎo)體展現(xiàn)出的高于單一復(fù)合半導(dǎo)體材料的光催化活性。當(dāng)今被普遍接受的一種觀點(diǎn)是，核殼材料的晶格方能與復(fù)雜的氧化物復(fù)合半導(dǎo)體相匹配，以此來最大限度地減少結(jié)構(gòu)缺陷，從而改善半導(dǎo)體材料的光催化活性[54]。與之相對應(yīng)的是，若將具有較小禁帶寬度同具備較大禁帶寬度的半導(dǎo)體材料相結(jié)合，也是一種制備能夠響應(yīng)可見光的光催化劑的有效方法。（3）金屬離子摻雜金屬離子摻雜是通過物理或化學(xué)方法是在TiO2的晶格中摻雜定量的金屬離子，改變晶格中的電荷密度分布，從而改變晶型結(jié)構(gòu)或造成TiO2的晶格缺陷的方法。在半導(dǎo)體晶格中摻雜金屬離子可能會(huì)改變其結(jié)晶度或引入缺陷位置，進(jìn)而減緩光生電子與空穴之間的復(fù)合，提高半導(dǎo)體材料對光的利用效率，有效的增強(qiáng)光催化性能。Li等人[55]制備了層狀V摻雜金紅石TiO2納米纖維，發(fā)現(xiàn)通過火焰燃燒法摻雜V制備的TiO2晶格高于煅燒法摻雜V制備的金紅石TiO2納米纖維。但是，光

武漢科技大學(xué)碩士學(xué)位論文10催化活性并沒有因此得到顯著提高，這一現(xiàn)象可能是由于將V摻雜到TiO2納米纖維會(huì)加快光生電子-空穴間的復(fù)合作用。Turkyllmaz等[54]在ZnO的晶格中摻雜不同過渡金屬Fe、Cu、Mn、Ag和Ni后會(huì)導(dǎo)致ZnO的光學(xué)、電學(xué)和磁特性的產(chǎn)生了顯著變化。除此之外，不同過渡金屬的摻雜還會(huì)降低ZnO的帶隙能值，由此產(chǎn)生的電子陷阱能夠有效的阻礙電子與空穴間的復(fù)合，從而提高ZnO的光催化活性。圖1-3火焰燃燒或煅燒釩摻雜的金紅石型二氧化鈦材料的制備過程示意圖[55]Figure1-3Schematicdiagramofthepreparationprocessofflameburningorcalciningvanadium-dopedrutiletitaniumdioxidematerial[55]1.4.4TiO2光催化的研究現(xiàn)狀利用TiO2光催化技術(shù)對有機(jī)污染物進(jìn)行降解已經(jīng)被許多學(xué)者研究并報(bào)道。葉映雪[56]等利用了溶膠-凝膠法制備TiO2催化劑，并成功將其負(fù)載在沸石上，對酸性蘭A和酸性橙的光催化降解性能進(jìn)行研究后發(fā)現(xiàn)，染料溶液的脫色率與染料的光照時(shí)間、初始濃度和pH值等因素有關(guān)。張志翔[57]等在TiO2薄膜上成功負(fù)載了絲光沸石，并對鄰氯苯酚在紫外光條件下進(jìn)行降解研究后發(fā)現(xiàn)，多孔沸石的強(qiáng)吸附作用能夠提高該催化劑表面鄰氯苯酚濃度，加快鄰氯苯酚的反應(yīng)速率，從而顯著增強(qiáng)光催化性能。郭延紅[58]等成功將人造沸石負(fù)載在TiO2光催化劑上，并考察了熱處理溫度、TiO2負(fù)載量、催化劑加入量等參數(shù)在光催化降解甲基橙實(shí)驗(yàn)中的影響。

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碩士論文
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本文編號(hào)：3463589