全無(wú)機(jī)鹵化鈣鈦礦納米晶體Cs Pb X₃（X=I,Br,Cl）近年來(lái)引起了越來(lái)越多的關(guān)注,并由于其載流子壽命較長(zhǎng),光致發(fā)光量子產(chǎn)率較高,缺陷密度低,帶隙大,發(fā)射光譜可調(diào)性好,成本低,合成簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn),被廣泛用于太陽(yáng)能電池和發(fā)光二極管。鈣鈦礦型納米晶體雖然擁有著較為突出的光電性能,但是在光催化領(lǐng)域的研究還處在嘗試階段,這主要是因?yàn)殡m然這種材料能夠被可見光所激發(fā),但是它的光催化活性以及材料的穩(wěn)定性一直是制約其發(fā)展的主要因素。本文通過貴金屬摻雜、材料復(fù)合等方法對(duì)Cs Pb Br₃納米晶體進(jìn)行改性。選取了具有致癌性質(zhì)的水不溶性蘇丹紅III作為光催化反應(yīng)的目標(biāo)污染物,探究了改性后的鈣鈦礦型催化劑的可見光催化活性及其循環(huán)降解的穩(wěn)定性,同時(shí)探究改性光催化劑的光催化機(jī)理并構(gòu)建可能存在的光催化降解模型。采用重結(jié)晶法在室溫下合成了低成本的Cs Pb Br₃納米晶體,并通過原位合成法使氧化石墨烯（GO）將Cs Pb Br₃納米晶體進(jìn)行包裹,接著利用表面配體還原的方法將貴金屬金（Au）摻雜其中,形成Au-Cs Pb Br

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光催化反應(yīng)基本原理

華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文10或者準(zhǔn)二維的鈣鈦礦結(jié)構(gòu)。圖1-2ABX3型鈣鈦礦微觀結(jié)構(gòu)圖Fig.1-2MicrostructureofABX3typeperovskite1.4.2鹵化鈣鈦礦的研究進(jìn)展自2009年首次報(bào)道甲基碘敏化太陽(yáng)能電池以來(lái)，鈣鈦礦就成為了太陽(yáng)能轉(zhuǎn)換的熱點(diǎn)[47]。近年來(lái)，由于無(wú)機(jī)鈣鈦礦的載流子壽命長(zhǎng)，光致發(fā)光量子產(chǎn)率高，缺陷密度低，帶隙大，發(fā)射光譜可調(diào)性好，成本低，合成簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛用于各種光電器件中[48-52]。例如LED[53]，激光器[54]和光電晶體管。自2015年以來(lái)，通過改變反應(yīng)時(shí)間，溫度，前體類型和數(shù)量，研究者們制備了各種形式的全無(wú)機(jī)鹵化鈣鈦礦。隨著研究的發(fā)展，全無(wú)機(jī)鹵化鈣鈦礦已逐步應(yīng)用于光催化領(lǐng)域。Harun團(tuán)隊(duì)制備了CsPbBr3/TiO2復(fù)合材料，用于可見光催化的苯甲醇氧化[55]。Drialys團(tuán)隊(duì)制備了全無(wú)機(jī)的金屬鹵化物鈣鈦礦量子點(diǎn)光催化降解MBT[56]。Ou和Xu使用鹵化鈣鈦礦和石墨烯結(jié)構(gòu)的復(fù)合材料完成了二氧化碳的還原[57,58]。Gao討論了CsPbX3（X=Cl，Br，I）中鹵素的變化對(duì)有機(jī)染料去除的影響[59]。由此看來(lái)，全無(wú)機(jī)鹵化鈣鈦礦在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用逐漸成熟。1.4.3鹵化鈣鈦礦的合成鹵化鈣鈦礦作為一種新型材料，近年來(lái)許多科研人員致力于開發(fā)出一系列的制備方法，以達(dá)到穩(wěn)定、便捷且高效的目標(biāo)。在科研人員的努力下開發(fā)出了滲透法、揮發(fā)法、冷卻法、CVD法等。溶液滲透法：鹵化鈣鈦礦材料因具有相對(duì)敏感的性質(zhì)，所以在合成時(shí)需提供較為溫和的條件。溶液滲透法的基本原理就是取兩種能夠分別互溶但是密度相差較大的溶劑，將反應(yīng)物分別溶解在這兩種溶劑中，此時(shí)兩種溶劑之間會(huì)形成明顯的相界面，此界面是相對(duì)溫和的，由于濃度梯度的原因，反應(yīng)物會(huì)在這兩種溶液中相互滲透和擴(kuò)散，以到達(dá)相互反應(yīng)的目的。

華南理工大學(xué)碩士學(xué)位論文14酸乙酯等有機(jī)溶劑來(lái)模擬Au-CsPbBr3@GO復(fù)合光催化劑的最適反應(yīng)環(huán)境。利用SEM、EDS、XRD、PL等表征手段對(duì)Au-CsPbBr3@GO復(fù)合光催化劑進(jìn)行表征，考察Au-CsPbBr3@GO復(fù)合光催化劑對(duì)不溶性有機(jī)污染物蘇丹紅III的降解效率，以及在不同體系下的穩(wěn)定性，并探究其可見光催化降解蘇丹紅III的可能存在的降解機(jī)理。（2）SiO2/CsPbBr3復(fù)合光催化劑的制備及其可見光催化活性和穩(wěn)定性的研究通過乙醇-超純水體系合成CsPbBr3全無(wú)機(jī)鹵化鈣鈦礦，避免合成中使用劇毒物質(zhì)甲苯。使用TEOS作為二氧化硅的前驅(qū)體，制備合成SiO2/CsPbBr3復(fù)合光催化劑，利用SEM、EDS、XRD、PL等表征手段對(duì)SiO2/CsPbBr3復(fù)合光催化劑進(jìn)行表征，同樣利用不溶性有機(jī)染料蘇丹紅III作為目標(biāo)污染物在可見光激發(fā)的情況下研究復(fù)合光催化劑的光催化效率，并探究其對(duì)極性溶劑的穩(wěn)定性。同樣，對(duì)SiO2/CsPbBr3復(fù)合光催化劑降解不溶性蘇丹紅III進(jìn)行可見光降解機(jī)理的研究。本次實(shí)驗(yàn)研究的技術(shù)路線如圖1-3所示。圖1-3實(shí)驗(yàn)研究技術(shù)路線圖Fig.1-3ExperimentalResearchTechnologyRoadmap

【參考文獻(xiàn)】：
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本文編號(hào)：3460374