Ni/Mg x Al x -La 0.5-x Zr 0.5-x （O）催化劑的制備及用于烴類二氧化碳重整反應的性能研究
發(fā)布時間：2021-10-25 09:47
近幾年來,能源消耗主要依賴于煤和石油,這造成了嚴重的能源危機與環(huán)境污染。而頁巖氣、天然氣等資源是最現實的低碳資源,在我國儲量相當豐富,但卻占能源消耗總量的比例極低,故合理使用開發(fā)天然氣成為了解決這些難題的主要方法,成為了研究熱點。這些天然氣資源的主要成分以甲烷為主并且含少量乙烷的混合低碳烷烴和二氧化碳等成分,故甲烷和乙烷的轉化是開發(fā)天然氣的關鍵。而甲烷二氧化碳干重整反應和甲乙烷混合烴類重整反應提供了一條高效合理利用天然氣的重要途徑,并生成了具有高附加值的化工產品。在用于低碳烴類二氧化碳重整反應的催化劑中,鎳基催化劑有很好的催化性能,而且價格便宜,資源豐富容易得到,有希望應用于工業(yè)化生產中。但Ni基催化劑的積碳現象嚴重,而且活性組分易燒結、使用壽命短,這嚴重的阻礙了 Ni基催化劑的大范圍使用。本文針對Ni基催化劑存在的缺陷,采用改進后的復合溶膠凝膠法制備出一系列雙載體催化劑Ni/MgxAlk-La0.5-xZr0.5-x（O）�？疾炝舜呋瘎⿵秃陷d體中金屬氧化物MgAl（O）與LaZr（O）的比值對催化劑各種性能的影響,并考...
【文章來源】：西北大學陜西省 211工程院校
【文章頁數】：66 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
圖２．１．催化劑載體的制備方法：（ａ）共沉淀法；（ｂ）復合溶膠－凝膠法：（ｃ）??傳統(tǒng)溶膠－凝膠法；（ｄ）物理機械混合法??Ｆｉｇ－２．１?Ｔｈｅ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｄｕｒｅｓ?ｏｆ?ｓｕｐｐｏｒｔｓ：?（ａ）?ｃｏ－ｐｒｅｃｉｐｉｔａｔｉｏｎ，?
化性能研究??引言??本章節(jié)包含兩部分工作：第一部分是采用四種催化劑的制備方法（共沉淀法、??物理機械混合法、傳統(tǒng)溶膠－凝膠法和復合溶膠凝膠法）制備出四種催化劑，并應用??在甲烷二氧化碳干重整反應中進行對比，篩選出有效的催化劑制備方法，然后用該??方法制備不同ＭｇＡＩ（Ｏ）和ＬａＺｒ（Ｏ）比例下的催化劑，研究比例與催化劑性能之間的??關系，選擇出一個合適的比例，最后考察溫度和空速對反應活性的影響；第二部分??是再次采用四種方法制備出催化劑應用在甲乙烷混合烴類重整反應中，再一次驗證??復合溶膠凝膠法的有效性，然后用該方法制備出復合載體Ｎｉ／ＭｇＭＡｌｏ．ｒＬａ＾Ｚｒｏ．ＫＯ）??催化劑和單載體Ｎｉ／Ｍｇ〇．５ＡＩ〇．５（０）催化劑，研究復合載體與單載體的催化性能差別，??進一步證明這兩種金屬氧化物的復合可以提高催化劑的性能。??３．１?Ｎｉ／ＭｇｘＡｌｘ－Ｌａ〇．５＿ｘＺｒＱ．５＿ｘ（０）用于甲院干重整反應的催化性能研究??３．１．１催化劑制備方法的研究??１０
溶膠－凝膠法；（４）復合溶膠凝膠法??Ｆｉｇ．３．２?ＸＲＤ?ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎ?ｏｆ?ｆｏｕｒ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｍｅｔｈｏｄｓ?ｉｎ?ＤＲＭ?ｒｅａｃｔｉｏｎ??對四種不同催化劑的ＸＲＤ表征結果如圖３．２所示。在共沉淀和物理機械混合??的催化劑上，我們可以明顯觀察到ＬａＺｒ（Ｏ）的峰（２０?＝?２９．８°，?３３．５°，４８．０°和６７．２°），??這顯示ＬａＺｒ（Ｏ）的晶粒較好、尺寸較大，也說明了在這兩種催化劑中載體ＬａＺｒ（Ｏ）與??ＭｇＡｌ（Ｏ）混和不均勻。在?２０＝３７．２°，?４３．１°?和?６２．５°出現了?ＮｉＯ?或?ＭｇＣＡｌ?Ｎｉ）０?的衍射??峰，從圖３．１可以看出復合溶膠－凝膠法催化劑的含鎳氧化物的峰較弱、較寬，這說??明在這個催化劑上，含鎳氧化物的分散度較高、顆粒尺寸較小。一般來說，催化劑??２５??
【參考文獻】：
期刊論文
[1]KOH/C催化超臨界CO2與CH3OH直接合成碳酸二甲酯的研究[J]. 邢世才,鄭嵐,王玉琪,鄒永強,袁偉健,倪世峰,陳開勛. 高�；瘜W工程學報. 2015(05)
[2]α-和γ-環(huán)糊精改性法制備的Ni/SBA-15催化劑的物化性質及其在甲烷二氧化碳重整中的催化性能（英文）[J]. 劉會敏,李宇明,吳昊,劉佳雄,賀德華. 催化學報. 2015(03)
[3]甲烷重整制合成氣鎳催化劑積炭研究[J]. 姜洪濤,華煒,計建炳. 化學進展. 2013(05)
[4]CO2的化工利用技術展望[J]. 方向晨,張志智,張喜文. 當代化工. 2011(03)
[5]Ni/La2O3/Al2O3催化劑上甲烷干重整積炭表征與分析（英文）[J]. 徐軍科,周偉,汪吉輝,李兆靜,馬建新. 催化學報. 2009(11)
[6]甲烷直接轉化的研究現狀與展望[J]. 蘇永慶,王萍,任年軍,蔡英. 云南化工. 2009(04)
[7]甲烷二氧化碳重整反應中催化劑的抗積炭性能研究進展[J]. 陳洋慶,李白滔. 石油與天然氣化工. 2009(01)
[8]甲烷部分氧化反應的磷鎢酸催化劑研究[J]. 陳立宇,張小平,張秀成,董武. 高�；瘜W工程學報. 2007(04)
[9]CeO2、CaO助劑對甲烷部分氧化制合成氣Ni/MgO-Al2O3催化劑結構和性能的影響[J]. 邱業(yè)君,陳吉祥,張繼炎. 燃料化學學報. 2007(01)
[10]甲烷催化部分氧化制合成氣的研究進展[J]. 孫長庚,劉宗章,張敏華. 化學工業(yè)與工程. 2004(04)
博士論文
[1]復合氧化物負載的鎳基催化劑上甲烷二氧化碳重整反應及其機理研究[D]. 郭建軍.浙江大學 2005
本文編號：3457148
【文章來源】：西北大學陜西省 211工程院校
【文章頁數】：66 頁
【學位級別】：碩士
【部分圖文】：
圖２．１．催化劑載體的制備方法：（ａ）共沉淀法；（ｂ）復合溶膠－凝膠法：（ｃ）??傳統(tǒng)溶膠－凝膠法；（ｄ）物理機械混合法??Ｆｉｇ－２．１?Ｔｈｅ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｐｒｏｃｅｄｕｒｅｓ?ｏｆ?ｓｕｐｐｏｒｔｓ：?（ａ）?ｃｏ－ｐｒｅｃｉｐｉｔａｔｉｏｎ，?
化性能研究??引言??本章節(jié)包含兩部分工作：第一部分是采用四種催化劑的制備方法（共沉淀法、??物理機械混合法、傳統(tǒng)溶膠－凝膠法和復合溶膠凝膠法）制備出四種催化劑，并應用??在甲烷二氧化碳干重整反應中進行對比，篩選出有效的催化劑制備方法，然后用該??方法制備不同ＭｇＡＩ（Ｏ）和ＬａＺｒ（Ｏ）比例下的催化劑，研究比例與催化劑性能之間的??關系，選擇出一個合適的比例，最后考察溫度和空速對反應活性的影響；第二部分??是再次采用四種方法制備出催化劑應用在甲乙烷混合烴類重整反應中，再一次驗證??復合溶膠凝膠法的有效性，然后用該方法制備出復合載體Ｎｉ／ＭｇＭＡｌｏ．ｒＬａ＾Ｚｒｏ．ＫＯ）??催化劑和單載體Ｎｉ／Ｍｇ〇．５ＡＩ〇．５（０）催化劑，研究復合載體與單載體的催化性能差別，??進一步證明這兩種金屬氧化物的復合可以提高催化劑的性能。??３．１?Ｎｉ／ＭｇｘＡｌｘ－Ｌａ〇．５＿ｘＺｒＱ．５＿ｘ（０）用于甲院干重整反應的催化性能研究??３．１．１催化劑制備方法的研究??１０
溶膠－凝膠法；（４）復合溶膠凝膠法??Ｆｉｇ．３．２?ＸＲＤ?ｃｏｍｐａｒｉｓｏｎ?ｏｆ?ｆｏｕｒ?ｄｉｆｆｅｒｅｎｔ?ｐｒｅｐａｒａｔｉｏｎ?ｍｅｔｈｏｄｓ?ｉｎ?ＤＲＭ?ｒｅａｃｔｉｏｎ??對四種不同催化劑的ＸＲＤ表征結果如圖３．２所示。在共沉淀和物理機械混合??的催化劑上，我們可以明顯觀察到ＬａＺｒ（Ｏ）的峰（２０?＝?２９．８°，?３３．５°，４８．０°和６７．２°），??這顯示ＬａＺｒ（Ｏ）的晶粒較好、尺寸較大，也說明了在這兩種催化劑中載體ＬａＺｒ（Ｏ）與??ＭｇＡｌ（Ｏ）混和不均勻。在?２０＝３７．２°，?４３．１°?和?６２．５°出現了?ＮｉＯ?或?ＭｇＣＡｌ?Ｎｉ）０?的衍射??峰，從圖３．１可以看出復合溶膠－凝膠法催化劑的含鎳氧化物的峰較弱、較寬，這說??明在這個催化劑上，含鎳氧化物的分散度較高、顆粒尺寸較小。一般來說，催化劑??２５??
【參考文獻】：
期刊論文
[1]KOH/C催化超臨界CO2與CH3OH直接合成碳酸二甲酯的研究[J]. 邢世才,鄭嵐,王玉琪,鄒永強,袁偉健,倪世峰,陳開勛. 高�；瘜W工程學報. 2015(05)
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[6]甲烷直接轉化的研究現狀與展望[J]. 蘇永慶,王萍,任年軍,蔡英. 云南化工. 2009(04)
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[8]甲烷部分氧化反應的磷鎢酸催化劑研究[J]. 陳立宇,張小平,張秀成,董武. 高�；瘜W工程學報. 2007(04)
[9]CeO2、CaO助劑對甲烷部分氧化制合成氣Ni/MgO-Al2O3催化劑結構和性能的影響[J]. 邱業(yè)君,陳吉祥,張繼炎. 燃料化學學報. 2007(01)
[10]甲烷催化部分氧化制合成氣的研究進展[J]. 孫長庚,劉宗章,張敏華. 化學工業(yè)與工程. 2004(04)
博士論文
[1]復合氧化物負載的鎳基催化劑上甲烷二氧化碳重整反應及其機理研究[D]. 郭建軍.浙江大學 2005
本文編號：3457148
本文鏈接：http://sikaile.net/kejilunwen/huaxue/3457148.html
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