生物質(zhì)作為取代不可再生的石化能源生產(chǎn)液體燃料和化學(xué)品的潛在原料,近年來(lái)越來(lái)越受到廣大科研工作者的關(guān)注。而生物質(zhì)基平臺(tái)分子,例如5-羥甲基糠醛（HMF）的催化轉(zhuǎn)化成為研究的重點(diǎn)之一。本論文針對(duì)5-羥甲基糠醛（HMF）發(fā)生加氫脫氧反應(yīng)制備2,5-二甲基呋喃（DMF）的反應(yīng)進(jìn)行了一系列的研究。對(duì)于5-羥甲基糠醛（HMF）發(fā)生加氫脫氧反應(yīng)制備2,5-二甲基呋喃（DMF）的反應(yīng)催化劑,我們主要分為兩方面研究。一方面我們成功地實(shí)現(xiàn)了使用g-C₃N₄前體如三聚氰胺來(lái)制備活性Fe-N-C催化劑,用于HMF選擇性HDO到DMF催化結(jié)果實(shí)現(xiàn)了HMF的完全轉(zhuǎn)化,同時(shí)DMF的產(chǎn)率達(dá)到了85.7%。另一方面是對(duì)于非金屬N-C催化劑的研究,其最佳的催化劑是三聚氰胺在700^°C下熱解在活性炭載體上,同樣實(shí)現(xiàn)了HMF的全部轉(zhuǎn)化,其DMF的產(chǎn)率高達(dá)93.4%,且催化劑的穩(wěn)定性較好。同時(shí),我們也探討了熱解溫度,載體,鐵含量,g-C₃N₄和鐵前體的種類,N/Fe比等因素對(duì)反應(yīng)溫度,H₂壓力等反... 

【文章來(lái)源】：中國(guó)石油大學(xué)(北京)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁(yè)數(shù)】：78 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

纖維素轉(zhuǎn)化為HMF及各種化學(xué)品的過(guò)程

- 10 -圖 1.3 N 雜石墨烯的三種結(jié)構(gòu)Fig. 1.3 Three Structures of N-doped Graphene氮成為改性的高效、優(yōu)異的必然選擇得益于三個(gè)具體原因[71]。第一，N 在元素周期表處于 C 的鄰位，在碳網(wǎng)絡(luò)中利用 N 代替一個(gè) C 原子，系統(tǒng)的總電子數(shù)同時(shí)失去一個(gè)電子。第二，氮原子具有與碳原子相近的原子半徑，因此能夠達(dá)到防止顯著的晶格失配。第三，氮原子摻雜能夠誘發(fā) n 型電子修飾的 C 結(jié)構(gòu)，在很多相似的半導(dǎo)體材料中，這些特性使得 C-N 結(jié)構(gòu)在多個(gè)重要納米電子應(yīng)用方面有巨大的發(fā)展前景。用氮摻雜的石墨烯擁有了很多較好的性質(zhì)，比如可以打開能帶隙從而調(diào)節(jié)導(dǎo)電的類別，進(jìn)一步改進(jìn)石墨烯電子的結(jié)構(gòu)，改善石墨烯自由載流子的濃度，這些可以顯著改善石墨烯的導(dǎo)電性質(zhì)以及穩(wěn)定性，并且增多石墨烯表面吸附各種粒子的活性位點(diǎn)[72]。這些性能在場(chǎng)效應(yīng)晶體管、傳感器、超級(jí)電容器、裡離子電池、

圖 1.6 HMF-DMF 相關(guān)專利分布領(lǐng)域情況Fig. 1.6 The patent areas of HMF and DMFHMF 轉(zhuǎn)化制備 DMF 的相關(guān)專利起步較晚，近年來(lái)申請(qǐng)量逐漸呈現(xiàn)上升趨勢(shì)于其研究也不在僅僅局限于傳統(tǒng)方向，更偏向于工業(yè)化學(xué)品和中間化學(xué)品的。而其中首先需要解決的問(wèn)題就是催化劑的問(wèn)題。選擇怎樣的催化劑，如何制備這類催化劑，是否能實(shí)現(xiàn)工業(yè)化的生產(chǎn)成為該研究的重中之重。由此可出 HMF-DMF 的催化劑是該方向的研究熱點(diǎn)。1.2 反應(yīng)所需催化劑的優(yōu)點(diǎn).2.1 鐵系催化劑的優(yōu)勢(shì)鐵是一種豐富，環(huán)保，相對(duì)無(wú)毒的元素，更重要的是它的價(jià)格只有銅和鎳的 1-2%。因此，在化學(xué)反應(yīng)，尤其是生物質(zhì)轉(zhuǎn)化中，金屬鐵是一種更貴重的金屬替代品，因?yàn)樗鼈兺ǔＰ枰糜诖笠?guī)模生產(chǎn)的催化劑。然而，鐵的活性于銅和鎳，因此在 HDO 反應(yīng)過(guò)程中，它通常只能作為添加劑[74-75]或載體[76]而活性中心。例如，Yu 等[84]以 Ni-Fe/CNTs 為催化劑，n-丁醇為溶劑，在 200℃

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]貴金屬催化劑的應(yīng)用研究進(jìn)展[J]. 盧雯婷,陳敬超,馮晶,于杰.  稀有金屬材料與工程. 2012(01)
[2]2,5-二甲基呋喃的噴霧特性及發(fā)動(dòng)機(jī)適應(yīng)性[J]. 田國(guó)弘,徐宏明,Ritchie DANIEL,李海鷹,李雁飛.  汽車安全與節(jié)能學(xué)報(bào). 2010(02)
[3]非貴金屬催化劑上CO氧化的研究與進(jìn)展[J]. 鄭修成,王向宇,于麗華,王淑榮,吳世華.  化學(xué)進(jìn)展. 2006(Z1)



本文編號(hào)：3449189