生物質(zhì)作為取代不可再生的石化能源生產(chǎn)液體燃料和化學(xué)品的潛在原料,近年來越來越受到廣大科研工作者的關(guān)注。而生物質(zhì)基平臺分子,例如5-羥甲基糠醛（HMF）的催化轉(zhuǎn)化成為研究的重點之一。本論文針對5-羥甲基糠醛（HMF）發(fā)生加氫脫氧反應(yīng)制備2,5-二甲基呋喃（DMF）的反應(yīng)進行了一系列的研究。對于5-羥甲基糠醛（HMF）發(fā)生加氫脫氧反應(yīng)制備2,5-二甲基呋喃（DMF）的反應(yīng)催化劑,我們主要分為兩方面研究。一方面我們成功地實現(xiàn)了使用g-C₃N₄前體如三聚氰胺來制備活性Fe-N-C催化劑,用于HMF選擇性HDO到DMF催化結(jié)果實現(xiàn)了HMF的完全轉(zhuǎn)化,同時DMF的產(chǎn)率達到了85.7%。另一方面是對于非金屬N-C催化劑的研究,其最佳的催化劑是三聚氰胺在700^°C下熱解在活性炭載體上,同樣實現(xiàn)了HMF的全部轉(zhuǎn)化,其DMF的產(chǎn)率高達93.4%,且催化劑的穩(wěn)定性較好。同時,我們也探討了熱解溫度,載體,鐵含量,g-C₃N₄和鐵前體的種類,N/Fe比等因素對反應(yīng)溫度,H₂壓力等反... 

【文章來源】：中國石油大學(xué)(北京)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：78 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

纖維素轉(zhuǎn)化為HMF及各種化學(xué)品的過程

- 10 -圖 1.3 N 雜石墨烯的三種結(jié)構(gòu)Fig. 1.3 Three Structures of N-doped Graphene氮成為改性的高效、優(yōu)異的必然選擇得益于三個具體原因[71]。第一，N 在元素周期表處于 C 的鄰位，在碳網(wǎng)絡(luò)中利用 N 代替一個 C 原子，系統(tǒng)的總電子數(shù)同時失去一個電子。第二，氮原子具有與碳原子相近的原子半徑，因此能夠達到防止顯著的晶格失配。第三，氮原子摻雜能夠誘發(fā) n 型電子修飾的 C 結(jié)構(gòu)，在很多相似的半導(dǎo)體材料中，這些特性使得 C-N 結(jié)構(gòu)在多個重要納米電子應(yīng)用方面有巨大的發(fā)展前景。用氮摻雜的石墨烯擁有了很多較好的性質(zhì)，比如可以打開能帶隙從而調(diào)節(jié)導(dǎo)電的類別，進一步改進石墨烯電子的結(jié)構(gòu)，改善石墨烯自由載流子的濃度，這些可以顯著改善石墨烯的導(dǎo)電性質(zhì)以及穩(wěn)定性，并且增多石墨烯表面吸附各種粒子的活性位點[72]。這些性能在場效應(yīng)晶體管、傳感器、超級電容器、裡離子電池、

圖 1.6 HMF-DMF 相關(guān)專利分布領(lǐng)域情況Fig. 1.6 The patent areas of HMF and DMFHMF 轉(zhuǎn)化制備 DMF 的相關(guān)專利起步較晚，近年來申請量逐漸呈現(xiàn)上升趨勢于其研究也不在僅僅局限于傳統(tǒng)方向，更偏向于工業(yè)化學(xué)品和中間化學(xué)品的。而其中首先需要解決的問題就是催化劑的問題。選擇怎樣的催化劑，如何制備這類催化劑，是否能實現(xiàn)工業(yè)化的生產(chǎn)成為該研究的重中之重。由此可出 HMF-DMF 的催化劑是該方向的研究熱點。1.2 反應(yīng)所需催化劑的優(yōu)點.2.1 鐵系催化劑的優(yōu)勢鐵是一種豐富，環(huán)保，相對無毒的元素，更重要的是它的價格只有銅和鎳的 1-2%。因此，在化學(xué)反應(yīng)，尤其是生物質(zhì)轉(zhuǎn)化中，金屬鐵是一種更貴重的金屬替代品，因為它們通常需要用于大規(guī)模生產(chǎn)的催化劑。然而，鐵的活性于銅和鎳，因此在 HDO 反應(yīng)過程中，它通常只能作為添加劑[74-75]或載體[76]而活性中心。例如，Yu 等[84]以 Ni-Fe/CNTs 為催化劑，n-丁醇為溶劑，在 200℃

【參考文獻】：
期刊論文
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本文編號：3449189