金屬正離子與甲烷的反應(yīng)活性有著廣泛的研究,但已報道的離子分子反應(yīng)通常在單次碰撞或低碰撞能條件下發(fā)生。本文介紹最近搭建的一個由遷移管與離子漏斗組成的離子分子反應(yīng)裝置,在多次碰撞與可變碰撞能條件下研究離子分子反應(yīng)。離子源產(chǎn)生的Au⁺在遷移管內(nèi)與甲烷反應(yīng),經(jīng)漏斗與離子阱收集后由質(zhì)譜檢測。該反應(yīng)裝置的反應(yīng)氣壓可達(dá)100Pa,且離子與分子的碰撞能可通過遷移管與離子漏斗間的電勢差調(diào)節(jié)。利用該裝置,我們研究了閉殼層Au⁺離子與甲烷的反應(yīng),并觀測到碳―碳偶聯(lián)產(chǎn)物Au C₂H₄⁺生成。密度泛函理論計算表明經(jīng)由Au―CH₂與Au―CH₃物種的兩條反應(yīng)通道均可發(fā)生碳―碳偶聯(lián)反應(yīng)（Au⁺+2CH₄→Au C₂H₄⁺+2H₂）。離子軌跡模擬表明遷移管與漏斗間的電場可提供足夠的碰撞能促進(jìn)碳―碳偶聯(lián)反應(yīng)發(fā)生。 

【文章來源】：物理化學(xué)學(xué)報. 2020,36(01)北大核心SCICSCD

【文章頁數(shù)】：9 頁

【文章目錄】：
1 Introduction
2 Experimental and theoretical methods
    2.1 Experimental methods
        2.1.1 Laser ablation ion source
        2.1.2 DT-IF reactor
        2.1.3 Ion trap
        2.1.4 Reflectron TOF-MS
    2.2 Theoretical methods
        2.2.1 Ion trajectory simulations
        2.2.2 Potential energy surface calculations
3 Results and discussion
4 Conclusions



本文編號：3445364