發(fā)布時(shí)間：2021-10-18 08:51

　　甲酸甲酯是生產(chǎn)甲酰胺、甲酸、農(nóng)藥等的“基礎(chǔ)材料”,在化工生產(chǎn)中有不可替代的作用。近年來,國內(nèi)用于生產(chǎn)甲酸甲酯的重要原料甲醇的產(chǎn)能嚴(yán)重過剩,因而將甲醇轉(zhuǎn)化為甲酸甲酯具有重要的實(shí)際意義。光催化甲醇制甲酸甲酯作為“綠色”合成路線更成為研究的熱點(diǎn),為化工生產(chǎn)和科學(xué)研究提供了新的方向。本研究以與Ti02具有相似能帶結(jié)構(gòu)的廉價(jià)ZnO為主要原料,制備具有優(yōu)良光催化性能的甲醇轉(zhuǎn)化甲酸甲酯催化劑。主要工作分為催化劑篩選和催化劑優(yōu)化兩部分。首先,通過使用具有豐富表面羥基的SiO2、Al2O3和CuZnAl水滑石（LDH）對(duì)ZnO進(jìn)行修飾,提高ZnO表面羥基數(shù)量、改變其分布,并以此為載體負(fù)載銅物種制備光催化劑,用于甲醇選擇性氧化為甲酸甲酯反應(yīng),篩選出催化性能最佳的Cu/CuZnAl LDH-ZnO催化劑。其次,對(duì)Cu/H-ZnO進(jìn)一步研究,考察載體焙燒溫度、Cu和Al元素含量對(duì)其催化性能影響。并使用X射線衍射（XRD）、比表面積和孔結(jié)構(gòu)（BET）。透射電子顯微鏡（TEM）、紫外-可見漫反射光譜（UV-Vis DRS）、H2程序升溫還原（TPR）、紅外（FTIR）及X射線光電子能譜（XPS）對(duì)物相、結(jié)構(gòu)、形貌... 

【文章來源】：內(nèi)蒙古大學(xué)內(nèi)蒙古自治區(qū) 211工程院校

【文章頁數(shù)】：87 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 前言
    1.1 研究背景及意義
    1.2 研究目的與內(nèi)容
第二章 文獻(xiàn)綜述
    2.1 甲酸甲酯生產(chǎn)概述
        2.1.1 甲酸甲酯的性質(zhì)與應(yīng)用
        2.1.2 甲酸甲酯的合成方法
    2.2 半導(dǎo)體光催化技術(shù)的發(fā)展與原理
        2.2.1 半導(dǎo)體光催化技術(shù)的發(fā)展與應(yīng)用
        2.2.2 半導(dǎo)體光催化原理
        2.2.3 半導(dǎo)體光催化劑的改性
    2.3 納米ZnO光催化材料
        2.3.1 納米ZnO概述
        2.3.2 納米ZnO制備方法
        2.3.3 納米ZnO在光催化中的改性與應(yīng)用
    2.4 水滑石類化合物概述
        2.4.1 類水滑石化合物(LDHs)合成方法
        2.4.2 類水滑石化合物(LDHs)性質(zhì)
        2.4.3 類水滑石化合物(LDHs)在光催化中的應(yīng)用
第三章 實(shí)驗(yàn)部分
    3.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器
    3.2 催化劑的制備
    3.3 催化劑的表征
        3.3.1 X射線粉末衍射(XRD)
        3.3.2 透射電鏡分析(TEM)
        3.3.3 比表面積與孔結(jié)構(gòu)(BET)
        3.3.4 紫外-可見漫反射光譜(UV-Vis DRS)
        3.3.5 H_2-程序升溫還原(H_2-TPR)
        3.3.6 X射線光電子能譜(XPS)
        3.3.7 傅里葉變換紅外光譜(FTIR)
    3.4 催化劑活性測(cè)試
        3.4.1 催化反應(yīng)裝置
        3.4.2 活性數(shù)據(jù)計(jì)算
第四章 催化劑的篩選
    4.1 X射線粉末衍射(XRD)分析
    4.2 透射電鏡(TEM)分析
    4.3 固體紫外(UV-Vis)分析
    4.4 催化劑活性測(cè)試
        4.4.1 7Cu/ZnO-(y)Al_2O_3系列催化劑的活性測(cè)試
        4.4.2 三種催化劑的活性對(duì)比測(cè)試
第五章 不同Zn：Al：Cu摩爾比及焙燒溫度下催化劑xCu/H-ZnO-y(z)的表征及活性測(cè)試
    5.1 不同Zn：Al：Cu摩爾比及焙燒溫度下催化劑的表征
        5.1.1 X射線粉末衍射(XRD)分析
        5.1.2 透射電鏡圖(TEM)分析
        5.1.3 表面積與孔結(jié)構(gòu)(BET)分析
        5.1.4 紫外-可見漫反射(UV-Vis)分析
        5.1.5 H_2-程序升溫還原(H_2-TPR)分析
        5.1.6 X射線光電子能譜(XPS)分析
        5.1.7 紅外光譜(FTIR)分析
    5.2 不同Zn:Al:Cu摩爾比及焙燒溫度下催化劑的活性評(píng)價(jià)
    5.3 反應(yīng)過程中催化劑中Cu物種的變化
        5.3.1 透射電鏡(TEM)分析
        5.3.2 紫外-可見漫反射(UV-Vis)分析
        5.3.3 H_2-程序升溫還原(H_2-TPR)分析
    5.4 測(cè)試條件變化對(duì)催化劑的活性影響
        5.4.1 光強(qiáng)對(duì)催化活性的影響
        5.4.2 甲醇分壓對(duì)催化活性的影響
        5.4.3 氧分壓對(duì)催化活性的影響
        5.4.4 反應(yīng)溫度對(duì)催化活性的影響
第六章 反應(yīng)機(jī)理分析
第七章 結(jié)論
參考文獻(xiàn)
致謝
碩士期間發(fā)表的論文


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]水滑石類材料的合成方法及其影響因素[J]. 朱洪濤,段宇,付荔.  河南化工. 2011(21)
[2]Photocatalytic reduction of carbon dioxide to methanol by Cu2O/SiC nanocrystallite under visible light irradiation[J]. Huiling Li1, Yonggen Lei1, Ying Huang1, Yueping Fang1, Yuehua Xu1, Li Zhu1, Xin Li1,21. Institute of Biomaterial, College of Science, South China Agricultural University, Guangzhou 510642, Guangdong, China; 2. The Guangdong Provincial Laboratory of Green Chemical Technology, School of Chemistry and Chemical Engineering, South China University of Technology, Guangzhou 510641, Guangdong, China.  Journal of Natural Gas Chemistry. 2011(02)
[3]水滑石在多相催化中應(yīng)用的研究進(jìn)展[J]. 劉利,崔文權(quán).  化工生產(chǎn)與技術(shù). 2010(01)
[4]水滑石類吸附劑的研究進(jìn)展[J]. 王昕.  化工時(shí)刊. 2007(11)
[5]甲醇羰基化合成甲酸甲酯研究[J]. 寧平,陳梁,陳云華,章江洪,馬新賓.  精細(xì)石油化工. 2001(04)
[6]鎂鋁復(fù)合金屬氧化物結(jié)構(gòu)、催化性能及其在一步法制備醇醚醋酸酯中的應(yīng)用[J]. 周燕婷,李峰,杜以波,DGEvans,段雪.  北京化工大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2000(01)
[7]合成氣催化法一步合成甲酸甲酯研究進(jìn)展[J]. 楊迎春,吳玉塘,陳文凱.  天然氣化工. 1997(05)

博士論文
[1]水滑石材料處理染料廢水的研究[D]. 薛繼龍.浙江工業(yè)大學(xué) 2014



本文編號(hào)：3442548