SBA-15固載手性金催化劑的制備及其在不對稱環(huán)化反應(yīng)中的應(yīng)用
發(fā)布時間：2021-10-09 22:25
手性金催化劑由于其卓越的催化活性,被廣泛應(yīng)用于不對稱催化反應(yīng)中。然而手性金催化劑具有一些缺陷,例如制備過程復(fù)雜、合成原料昂貴、無法循環(huán)等,限制了其在工業(yè)上的應(yīng)用。為了解決這些問題,本文以介孔硅材料SBA-15為載體,制備了多相手性金催化劑,并將它應(yīng)用到不對稱環(huán)化反應(yīng)中,考察其催化性能。具體研究內(nèi)容如下:1.在手性叔丁基亞磺酰胺膦配體（PC-Phos）的骨架上引入烯烴功能基團得到6種手性叔丁基亞磺酰胺膦配體(PC1-6-Phos),隨后將其固載到介孔材料SBA-15上,再與金絡(luò)合得到多相手性金催化劑SBA-PC-Phos-AuNTf2（簡寫為SBA-PC-AuNTf2）,用XRD、FT-IR、氮氣吸附-脫附實驗以及TEM等方法對其進行了表征。在聯(lián)烯氨的不對稱分子內(nèi)環(huán)化反應(yīng)中考察其催化劑活性,發(fā)現(xiàn)在6種催化劑中SBA-PC3-AuNTf2與SBA-PC6-AuNTf2催化效果最佳,分別以92%的產(chǎn)率,83%的ee值以及90%的產(chǎn)率和80%...
【文章來源】：華東師范大學(xué)上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：90 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
手性聯(lián)苯雙膦配體及其金催化劑的應(yīng)用
華東師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第一章2可以得到99%的產(chǎn)率以及99%的ee值。圖1.1手性聯(lián)苯雙膦配體及其金催化劑的應(yīng)用Figure1.1Applicationsofchiralbi-phosphineligandsandtheirgoldcatalysts同年，Toste課題組[18]第一次實現(xiàn)了將一價金與手性聯(lián)萘磷酸銀進行交換陰離子，進而形成一種手性離子對，并且成功的將其應(yīng)用到了聯(lián)烯醇的不對稱分子內(nèi)的環(huán)化反應(yīng)，產(chǎn)率為76%-96%，ee值為90%-99%，可以看出，該催化劑得到了非常好的催化效果。圖1.2手性聯(lián)萘膦配體及其金催化劑的應(yīng)用Figure1.2Applicationsofchiralbinaphthylphosphineligandsandtheirgoldcatalysts2009年，Che[19]等人利用手性磷酸與金催化劑的協(xié)同作用，成功催化了炔烴與胺的分子間不對稱氫胺轉(zhuǎn)移氫化反應(yīng)，并且得到了非常好的催化效果，這也為復(fù)雜化合物的合成提出了一條新的途徑與策略。圖1.3手性磷酸金催化劑的應(yīng)用Figure1.3Applicationsofchiralgoldphosphatecatalyst
華東師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第一章2可以得到99%的產(chǎn)率以及99%的ee值。圖1.1手性聯(lián)苯雙膦配體及其金催化劑的應(yīng)用Figure1.1Applicationsofchiralbi-phosphineligandsandtheirgoldcatalysts同年，Toste課題組[18]第一次實現(xiàn)了將一價金與手性聯(lián)萘磷酸銀進行交換陰離子，進而形成一種手性離子對，并且成功的將其應(yīng)用到了聯(lián)烯醇的不對稱分子內(nèi)的環(huán)化反應(yīng)，產(chǎn)率為76%-96%，ee值為90%-99%，可以看出，該催化劑得到了非常好的催化效果。圖1.2手性聯(lián)萘膦配體及其金催化劑的應(yīng)用Figure1.2Applicationsofchiralbinaphthylphosphineligandsandtheirgoldcatalysts2009年，Che[19]等人利用手性磷酸與金催化劑的協(xié)同作用，成功催化了炔烴與胺的分子間不對稱氫胺轉(zhuǎn)移氫化反應(yīng)，并且得到了非常好的催化效果，這也為復(fù)雜化合物的合成提出了一條新的途徑與策略。圖1.3手性磷酸金催化劑的應(yīng)用Figure1.3Applicationsofchiralgoldphosphatecatalyst
【參考文獻】：
期刊論文
[1]手性膦配體的興起與進展[J]. 趙雙琪,楊定喬. 廣州化工. 2005(03)
[2]手性化合物對映體拆分方法概述[J]. 李水清,黃延勝. 天津化工. 2004(05)
[3]不對稱催化氫化的新進展——單齒磷配體的復(fù)興[J]. 郭紅超,丁奎嶺,戴立信. 科學(xué)通報. 2004(16)
[4]手性化合物拆分方法的研究進展[J]. 徐雅妮,張鳳寶,王燕,宋正孝,張國亮. 天津化工. 2002(06)
[5]手性拆分技術(shù)進展[J]. 任國賓,詹予忠,郭士嶺. 河南化工. 2002(01)
本文編號：3427111
【文章來源】：華東師范大學(xué)上海市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】：90 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
手性聯(lián)苯雙膦配體及其金催化劑的應(yīng)用
華東師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第一章2可以得到99%的產(chǎn)率以及99%的ee值。圖1.1手性聯(lián)苯雙膦配體及其金催化劑的應(yīng)用Figure1.1Applicationsofchiralbi-phosphineligandsandtheirgoldcatalysts同年，Toste課題組[18]第一次實現(xiàn)了將一價金與手性聯(lián)萘磷酸銀進行交換陰離子，進而形成一種手性離子對，并且成功的將其應(yīng)用到了聯(lián)烯醇的不對稱分子內(nèi)的環(huán)化反應(yīng)，產(chǎn)率為76%-96%，ee值為90%-99%，可以看出，該催化劑得到了非常好的催化效果。圖1.2手性聯(lián)萘膦配體及其金催化劑的應(yīng)用Figure1.2Applicationsofchiralbinaphthylphosphineligandsandtheirgoldcatalysts2009年，Che[19]等人利用手性磷酸與金催化劑的協(xié)同作用，成功催化了炔烴與胺的分子間不對稱氫胺轉(zhuǎn)移氫化反應(yīng)，并且得到了非常好的催化效果，這也為復(fù)雜化合物的合成提出了一條新的途徑與策略。圖1.3手性磷酸金催化劑的應(yīng)用Figure1.3Applicationsofchiralgoldphosphatecatalyst
華東師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第一章2可以得到99%的產(chǎn)率以及99%的ee值。圖1.1手性聯(lián)苯雙膦配體及其金催化劑的應(yīng)用Figure1.1Applicationsofchiralbi-phosphineligandsandtheirgoldcatalysts同年，Toste課題組[18]第一次實現(xiàn)了將一價金與手性聯(lián)萘磷酸銀進行交換陰離子，進而形成一種手性離子對，并且成功的將其應(yīng)用到了聯(lián)烯醇的不對稱分子內(nèi)的環(huán)化反應(yīng)，產(chǎn)率為76%-96%，ee值為90%-99%，可以看出，該催化劑得到了非常好的催化效果。圖1.2手性聯(lián)萘膦配體及其金催化劑的應(yīng)用Figure1.2Applicationsofchiralbinaphthylphosphineligandsandtheirgoldcatalysts2009年，Che[19]等人利用手性磷酸與金催化劑的協(xié)同作用，成功催化了炔烴與胺的分子間不對稱氫胺轉(zhuǎn)移氫化反應(yīng)，并且得到了非常好的催化效果，這也為復(fù)雜化合物的合成提出了一條新的途徑與策略。圖1.3手性磷酸金催化劑的應(yīng)用Figure1.3Applicationsofchiralgoldphosphatecatalyst
【參考文獻】：
期刊論文
[1]手性膦配體的興起與進展[J]. 趙雙琪,楊定喬. 廣州化工. 2005(03)
[2]手性化合物對映體拆分方法概述[J]. 李水清,黃延勝. 天津化工. 2004(05)
[3]不對稱催化氫化的新進展——單齒磷配體的復(fù)興[J]. 郭紅超,丁奎嶺,戴立信. 科學(xué)通報. 2004(16)
[4]手性化合物拆分方法的研究進展[J]. 徐雅妮,張鳳寶,王燕,宋正孝,張國亮. 天津化工. 2002(06)
[5]手性拆分技術(shù)進展[J]. 任國賓,詹予忠,郭士嶺. 河南化工. 2002(01)
本文編號：3427111
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