發(fā)布時間：2021-10-09 21:07

　　低碳烯烴（特別是乙烯和丙烯）是重要的化工原料。隨著石油資源的日漸枯竭,開發(fā)非石油路線的低碳烯烴生產(chǎn)工藝顯得尤為重要。其中,以煤為源頭的甲醇制取低碳烯烴技術(shù)（MTO和MTP）是近些年發(fā)展起來的新興產(chǎn)業(yè),一方面緩解了石油資源緊缺的局面,另一方面促進了煤炭資源的清潔轉(zhuǎn)化利用,符合我國能源利用與環(huán)境保護可持續(xù)發(fā)展戰(zhàn)略。除生產(chǎn)工藝和反應(yīng)條件的影響以外,催化劑是甲醇制取低碳烯烴反應(yīng)的另一關(guān)鍵因素。目前用于甲醇制取低碳烯烴的催化劑主要為SAPO-34和ZSM-5分子篩,這兩種分子篩催化劑活性高,對低碳烯烴的選擇性好。然而,常規(guī)的SAPO-34和ZSM-5分子篩均為典型的微孔材料,用于催化反應(yīng)時表現(xiàn)出傳質(zhì)阻力較大、易結(jié)焦失活等問題。研究表明,向傳統(tǒng)的微孔分子篩內(nèi)引入大/中孔結(jié)構(gòu)是提高其傳質(zhì)性能的有效途徑,由此得到的分子篩催化劑同時具有微/中/大孔結(jié)構(gòu),是一種多級孔道催化劑材料。目前,多級孔分子篩制備及催化反應(yīng)應(yīng)用領(lǐng)域的研究熱點主要集中在向不同骨架分子篩引入多級孔的通用方法研究和多級孔分子篩參與催化反應(yīng)過程構(gòu)-效關(guān)系的建立。鑒于此,本論文采用有機硅烷表面活性劑TPOAC為介孔導(dǎo)向劑,設(shè)計制備具有多級孔道... 

【文章來源】：西北大學(xué)陜西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：110 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 甲醇制取低碳烯烴反應(yīng)概述
        1.1.1 甲醇制取低碳烯烴
        1.1.2 甲醇制取低碳烯烴的重要性
        1.1.3 甲醇制取低碳烯烴工藝現(xiàn)狀
    1.2 甲醇制取低碳烯烴的反應(yīng)機理
        1.2.1 氧鎓離子機理
        1.2.2 碳正離子機理
        1.2.3 自由基機理
        1.2.4 卡賓機理
        1.2.5 烴池機理
    1.3 分子篩催化劑在甲醇制取低碳烯烴反應(yīng)的研究進展
        1.3.1 分子篩骨架與微孔結(jié)構(gòu)的影響
        1.3.2 多級孔道結(jié)構(gòu)的影響
        1.3.3 分子篩形貌與晶粒尺寸的影響
        1.3.4 分子篩酸結(jié)構(gòu)與硅鋁比的影響
    1.4 多級孔分子篩合成研究進展
        1.4.1 后處理法
        1.4.2 納米晶體自組裝法
        1.4.3 硬模板法
        1.4.4 軟模板法
    1.5 多級孔分子篩用于甲醇制取低碳烯烴反應(yīng)的研究進展
    1.6 存在的問題與本論文的研究思路
    1.7 本論文的研究內(nèi)容與技術(shù)路線
第二章 原料試劑與表征儀器
    2.1 實驗原料與儀器設(shè)備
        2.1.1 實驗原料及試劑
        2.1.2 實驗儀器及設(shè)備
    2.2 材料表征儀器
        2.2.1 X射線粉末衍射
        2.2.2 低溫N_2吸-脫附實驗
        2.2.3 掃描電子顯微鏡
        2.2.4 透射電子顯微鏡
        2.2.5 傅里葉變換紅外光譜
        2.2.6 電感耦合等離子體發(fā)射光譜
        2.2.7 熱重分析
        2.2.8 魔角旋轉(zhuǎn)核磁共振
        2.2.9 氨程序升溫脫附
第三章 具有納米片自組裝結(jié)構(gòu)的SAPO-34多級孔分子篩合成與MTO反應(yīng)性能評價
    3.1 合成步驟
    3.2 結(jié)構(gòu)表征
        3.2.1 X射線衍射分析
        3.2.2 N2吸-脫附實驗
        3.2.3 掃描電鏡
        3.2.4 透射電鏡
        3.2.5 傅里葉變換紅外光譜表征
        3.2.6 固體核磁表征
        3.2.7 分子篩酸性表征
    3.3 合成控制
        3.3.1 晶化過程中生長演化
        3.3.2 TPOAC/SiO_2比例的影響
        3.3.3 SiO_2/Al_2O_3比例的影響
        3.3.4 動態(tài)水熱條件的影響
    3.4 MTO反應(yīng)性能評價
        3.4.1 催化劑預(yù)處理
        3.4.2 MTO反應(yīng)設(shè)置
        3.4.3 氣相色譜分析條件
        3.4.4 MTO反應(yīng)產(chǎn)物分布圖及反應(yīng)評價標(biāo)準(zhǔn)
        3.4.5 MTO反應(yīng)評價結(jié)果
    3.5 本章小結(jié)
第四章 有機硅烷導(dǎo)向合成ZSM-5多級孔分子篩及其MTP反應(yīng)性能評價
    4.1 合成步驟
    4.2 結(jié)構(gòu)表征
        4.2.1 X射線衍射分析
        4.2.2 N_2吸-脫附實驗
        4.2.3 掃描電鏡
        4.2.4 透射電鏡
        4.2.5 傅里葉紅外光譜表征
        4.2.6 氨程序升溫脫附表征
    4.3 TPOAC/SiO_2比例的影響
        4.3.1 合成步驟
        4.3.2 X射線衍射分析
        4.3.3 N_2吸-脫附實驗
        4.3.4 掃描電鏡
        4.3.5 透射電鏡
        4.3.6 傅里葉變換紅外光譜表征
        4.3.7 熱重表征
        4.3.8 氨程序升溫脫附表征
    4.4 MTP反應(yīng)性能評價
        4.4.1 催化劑預(yù)處理
        4.4.2 MTP評價過程
        4.4.3 氣相色譜分析條件
        4.4.4 產(chǎn)物分布圖及反應(yīng)評價標(biāo)準(zhǔn)
        4.4.5 MTP反應(yīng)評價結(jié)果
    4.5 本章小結(jié)
結(jié)論
展望
論文創(chuàng)新點
參考文獻
攻讀碩士學(xué)位期間取得的科研成果
致謝


【參考文獻】：
期刊論文
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本文編號：3427005