能源問題對于當(dāng)今世界依然是一個(gè)熱門而重要的戰(zhàn)略性問題。碳一化工路線較好地迎合了我國資源結(jié)構(gòu)分布,有力地推動了煤炭資源清潔化的進(jìn)展,大大減弱了對石油資源的依賴。草酸二甲酯（DMO）加氫反應(yīng)作為煤制乙二醇（EG）工藝路線的關(guān)鍵部分,得到了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的廣泛關(guān)注。乙醇酸甲酯（MG）是最簡單的一類醇酸酯,因其特殊的化學(xué)結(jié)構(gòu)（兼具羥基和酯基基團(tuán)）,可以發(fā)生多種類型的化學(xué)反應(yīng)。因此,MG常作為一種重要的精細(xì)化工中間體用來制備一系列具有高附加值的下游產(chǎn)品。相較于傳統(tǒng)的合成工藝,DMO選擇性加氫合成MG的工藝路線具有環(huán)境友好、生產(chǎn)成本低和原子利用率高的優(yōu)點(diǎn),所以,該合成工藝成為了合成MG的研究熱點(diǎn)。然而,催化劑的穩(wěn)定性差,催化活性和目標(biāo)產(chǎn)物選擇性不高,是該合成工藝亟待解決的關(guān)鍵性問題。因此,為了能夠滿足工業(yè)化需求,進(jìn)一步研究出穩(wěn)定、高效的催化劑具有十分重要的意義。本文主要探究了銅基催化劑和銀基催化劑在DMO選擇性加氫制備MG反應(yīng)中的應(yīng)用�？疾炝算y和鎳助劑對銅基催化劑加氫性能的影響,助劑硼和鎳的含量對銀基催化劑催化性能的影響,主要研究結(jié)果如下:（1）銅基催化劑在DMO加氫制備MG反應(yīng)中的應(yīng)用采用蒸氨法... 

【文章來源】：上海應(yīng)用技術(shù)大學(xué)上海市

【文章頁數(shù)】：88 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

乙醇酸甲酯的應(yīng)用Fig.1.1ApplicationsnetworkofMG.

海應(yīng)用技術(shù)大學(xué) 碩士學(xué)位論文 第 11 頁相對于銅基催化劑，銀基催化劑在草酸酯加氫反應(yīng)中的應(yīng)用是在近幾年才發(fā)展起來究基礎(chǔ)比較薄弱，有關(guān)銀基催化劑機(jī)理方面的研究較少，所以其反應(yīng)機(jī)理尚不明確。一方面，DMO 的加氫反應(yīng)歷程也處于探索階段，這也為銀基催化劑活性中心的確定加了難度。圖 1.2 給出了 DMO 加氫體系可能存在的反應(yīng)歷程[59]。從圖中可以看出，MO 的解離方式存在著多種可能性。Yin 等[73]通過對 Ag/SiO2催化劑的系統(tǒng)研究，并結(jié)表征發(fā)現(xiàn)金屬態(tài)的銀物種是 DMO 加氫反應(yīng)的活性中心，在銀表面氫氣不發(fā)生解離，接以氫分子的形式參與反應(yīng)。草酸二甲酯中的羰基首先吸附在單質(zhì)銀的表面然后與進(jìn)行反應(yīng)。當(dāng)然對于該反應(yīng)真正存在的反應(yīng)歷程還需要進(jìn)一步深入研究加以驗(yàn)證。

圖 2.1 催化反應(yīng)裝置圖Fig. 2.1 The diagram of the reaction apparatus for catalytic performance.2.5 產(chǎn)物分析與計(jì)算草酸二甲酯加氫反應(yīng)的主要產(chǎn)物為 MG、EG、EtOH，本實(shí)驗(yàn)樣品經(jīng)色譜分析可知主要產(chǎn)品為 MG、MF、EG，某些樣品還含有少量 EtOH 和 1,4-丁二醇。所有產(chǎn)物均能夠在氣相色譜的分析條件（程序升溫：50 ℃保持3 min，10 ℃/min升至150 ℃保持10 min，檢測器和進(jìn)樣口溫度均為 250 ℃，載氣流速為 1 mL/min）下，完全分離開來，如圖 2.2所示。圖中各物質(zhì)的保留時(shí)間(min)為：二甲醚（3.544），甲酸甲酯（4.414），甲醇（6.297），正丁醇（9.704），乙醇酸甲酯（13.468），草酸二甲酯（13.753），乙二醇（18.019）。

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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碩士論文
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本文編號：3424689