一氧化碳（CO）主要來源于汽車尾氣、工業(yè)廢氣、日常生活排放等方面,易對人體健康產(chǎn)生極大危害而受到廣泛關注。CO催化氧化是消除CO的有效方法,同時也是研究催化劑性能的模型反應,但在實際應用中CO催化氧化過程中往往含有水汽、二氧化碳等氣體雜質,極易導致催化劑失活。因而研究具有高效抗H2O、抗CO2性能催化劑不但具有重要的學術價值,而且能大大拓展其應用領域。在本論文中,我們制備了一系列Pt基催化劑并研究了其CO催化氧化活性和抗H2O、抗CO2中毒性能。通過各種表征手段對催化劑結構、化學性質及影響催化劑抗H2O、抗CO2性能因素進行了系統(tǒng)分析,并結合反應動力學實驗探討了 H2O、CO2對催化劑反應行為的影響以及反應機理。本論文具體研究內(nèi)容如下:1.MOx對Pt/CeZrO2催化劑在水汽和CO2環(huán)境下CO氧化反應性能影響通過溶膠凝膠法制備CeZrO2固溶體為載體,采用分步浸漬法得到Pt/MOx/CeZrO2催化劑（M = Fe,Mn,Cr,Ni,Co）,考察了過渡金屬氧化物MOx對Pt/CeZrO2催化劑CO氧化性能的影響。結果發(fā)現(xiàn)MnOx的添加能有效促進反應性能。在此基礎上,我們詳細研究了助劑... 

【文章來源】：浙江師范大學浙江省

【文章頁數(shù)】：89 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１．１含水條件下，Ｐｄ／Ｃｅ〇２催化劑對ＣＯ反應的協(xié)同機理??

Ｌｉ等％］發(fā)現(xiàn)Ｐｄ／Ｃｅ０２催化劑對水極其敏感，少量Ｈ２０便可促進ＣＯ氧化反??應。Ｔ９９?（Ｃ０轉化率為９９％時的溫度）由４０°Ｃ降至３０°Ｃ。水存在條件下，其反??應機理如圖１．１所示，首先Ｐｄ沉積在Ｃｅ０２表面促進其晶格氧的遷移％，然后在??ＣＯ與晶格氧結合形成ｃｏ２過程中，Ｈ２０分子也與Ｃ０結合并形成可分解為ｃｏ２??和Ｈ的ＣＯＯＨ?（ａｄ）中間體，最后Ｈ２０中的Ｈ和ＣＯＯＨ都與０結合生成Ｈ２０??和?Ｃ０２。??ＣＯＯＨ??入?Ｃｅ３＋?Ｃｅ４＋??圖１．１含水條件下，Ｐｄ／Ｃｅ〇２催化劑對ＣＯ反應的協(xié)同機理??Ｆｉｇ?１．１?Ｓｙｎｅｒｇｉｓｔｉｃ?ｍｅｃｈａｎｉｓｍ?ｏｆ?Ｐｄ／Ｃｅ〇２?ｃａｔａｌｙｓｔ?ｆｏｒ?ＣＯ?ｒｅａｃｔｉｏｎ?ｕｎｄｅｒ?ｗａｔｅｒ?ｖａｐｏｒ?ｃｏｎｄｉｔｉｏｎ??１．２．３?Ａｕ催化劑ＣＯ催化氧化抗Ｈ２０和Ｃ０２性能研究進展??Ａｕ催化劑具有較高的ＣＯ性能而受到關注，由于貴金屬Ａｕ?—般負載于金屬??氧化物，形成Ａｕ－氧化物界面，為反應氣提供活性位，對Ｃ０氧化具有較高的反??應活性。但反應過程中含有的Ｈ２０和Ｃ０２雜質氣體對不同載體負載Ａｕ催化劑??表現(xiàn)出不同的影響。??Ｓｃｈｕｂｅｒｔ等［３８１探究Ｃ０２和Ｈ２０對Ａｕ／ａ－Ｆｅ２０３催化劑ＰＲＯＸ反應的影響。結果??發(fā)現(xiàn)反應溫度為８０°Ｃ時，Ｃ０２的加入降低了?Ｃ０反應活性及選擇性，Ｈ２０的加入??能夠提高Ｃ０氧化反應活性。他們認為由于Ｃ－０鍵發(fā)生藍移，Ｃ０２與Ｃ０產(chǎn)生競??爭吸附［３９］

判據(jù)標準驗證了本實驗各個反應條件均已排除了內(nèi)外部傳質和傳熱限制的影響。??３．３．６．１?Ｐｔ／ＣｅＺｒ〇２催化齊ｉｊ上ＣＯ氧化反應動力學研究??圖３．８是反應溫度為５０°Ｃ，Ｐｔ／ＣｅＺｒ０２催化劑不同反應氣氛下ＣＯ氧化反應??的ＣＯ和０２的分壓及相應的反應級數(shù)。從圖中可以看出，對于Ｃ０?＋?０２反應，??３２??

【參考文獻】：
期刊論文
[1]Co3O4納米催化劑催化CO的形貌效應:合成過程和催化活性（英文）[J]. 曾良鵬,李孔齋,黃樊,祝星,李宏程.  催化學報. 2016(06)
[2]K改性的Pt/Al2O3催化劑上CO氧化反應:反應動力學和紅外光譜研究（英文）[J]. 劉歡歡,賈愛平,王瑜,羅孟飛,魯繼青.  催化學報. 2015(11)
[3]不同氧化錳載體對費托鈷基催化劑合成低碳烯烴的影響[J]. 劉意,劉勇,陳建峰,張燚.  化工學報. 2015(09)
[4]助劑Fe對Ir/SiO2催化劑的巴豆醛選擇性加氫性能的影響[J]. 羅策琪,章軒語,洪笑,喻琴,魯繼青,王月娟,羅孟飛.  分子催化. 2014(03)
[5]CeO2對PdO/θ-Al2O3催化劑CO氧化活性和熱穩(wěn)定性的影響[J]. 王樹元,舒盼盼,陳玲,羅孟飛.  中國稀土學報. 2013(06)
[6]固相浸漬法制備NiO/CeO2催化劑及其在CO氧化反應中的應用[J]. 孫敬方,葛成艷,姚小江,曹原,張雷,湯常金,董林.  物理化學學報. 2013(11)
[7]Pt/TiO2催化劑上CO氧化反應動力學研究[J]. 李娜,陳秋艷,羅孟飛,魯繼青.  物理化學學報. 2013(05)
[8]α-MnO2負載納米Au催化劑低溫催化氧化CO和苯的性能[J]. 葉青,霍飛飛,閆立娜,王娟,程水源,康天放.  物理化學學報. 2011(12)
[9]摻雜元素對鈰鋯固溶體性能的影響[J]. 李梅,柳召剛,胡艷宏,王覓堂,勵杭泉.  中國稀土學報. 2008(05)
[10]Au/Ce1-xZrxO2催化劑的制備、表征及其在CO氧化和水煤氣變換反應中的催化性能[J]. 廖衛(wèi)平,董園園,金明善,何濤,索掌懷.  催化學報. 2008(02)



本文編號：3410308