膠體顆粒在形成高階組裝體的過程中,常常被認(rèn)為是可程序化的原子類似物,這是由于兩者在形狀、鍵合能力等方面的相似之處決定的。與具有高度方向性的原子鍵合作用不同,球形膠體顆粒各項(xiàng)同性的固有屬性決定了對粒子間相互作用進(jìn)行精確的編碼控制是非常困難的。近年來,隨著對DNA納米技術(shù)研究的不斷深入,通過在膠體顆粒表面引入各項(xiàng)異性的“補(bǔ)丁”,可以對膠體顆粒間的相互作用進(jìn)行重新的定義。利用DNA補(bǔ)丁互補(bǔ)堿基對之間的氫鍵作用,膠體顆粒成功地構(gòu)建出一系列納米團(tuán)簇以及組裝體。然而,如何發(fā)展一種通用的、精確的方法來控制顆粒間的結(jié)合模式,即在指定位置直接將功能化補(bǔ)丁安裝到表面積有限的膠體顆粒上,進(jìn)而生成精準(zhǔn)的膠體顆粒自組裝結(jié)構(gòu),并將這種自組裝結(jié)構(gòu)應(yīng)用于晶體缺陷和無機(jī)生物礦化等領(lǐng)域的研究,仍然是一種嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。為解決這一難題,本文提出了一種構(gòu)建DNA結(jié)構(gòu)介導(dǎo)的膠體顆粒有序結(jié)構(gòu)的通用方法:利用類似金屬粒子間配位的結(jié)合模式,結(jié)合DNA折紙術(shù)的方法,將連接配體精準(zhǔn)地植入膠體顆粒表面,從而設(shè)計(jì)并構(gòu)建出多種高質(zhì)量的結(jié)構(gòu)組裝體。利用DNA堿基之間的特異性識別作用,兩條單鏈可以形成穩(wěn)定的雙螺旋結(jié)構(gòu),能夠?qū)⒈砻姘睤NA的膠體顆粒,... 

【文章來源】：湘潭大學(xué)湖南省

【文章頁數(shù)】：68 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

DNA瓦片結(jié)構(gòu)的自組裝

第1章緒論5對形成的復(fù)合結(jié)構(gòu)進(jìn)行負(fù)染色處理，為觀察DNA結(jié)構(gòu)和金納米粒子提供了一種解決方案，然而在干燥的過程中三維結(jié)構(gòu)會發(fā)生不可避免的扭曲和變形。如圖1.2C和1.2E所示，冷凍電鏡可以將三維DNA折紙與金納米顆粒的復(fù)合結(jié)構(gòu)維持在溶液相的原始狀態(tài)，即將液態(tài)樣品通過急速冷卻的方式封裝進(jìn)固態(tài)冰層中，從而避免外界輻照等不良因素對DNA結(jié)構(gòu)上的損傷，進(jìn)一步通過單粒子三維重建技術(shù)可以得到更為具體的結(jié)構(gòu)信息，這些細(xì)節(jié)信息驗(yàn)證了DNA折紙術(shù)能夠與無機(jī)納米粒子相互結(jié)合，同時(shí)DNA框架與金納米顆粒的結(jié)構(gòu)沒有因?yàn)閺?fù)合過程產(chǎn)生破壞，論證了八面體折紙框架能夠成為無機(jī)納米粒子相互結(jié)合的媒介，從而引導(dǎo)納米粒子形成高階組裝結(jié)構(gòu)。在本文中，利用八面體DNA折紙框架對膠體顆粒進(jìn)行了低維度的有序組裝，并通過包括冷凍電鏡技術(shù)在內(nèi)的表征手段對結(jié)構(gòu)的形成進(jìn)行了全面而細(xì)致的驗(yàn)證，說明DNA折紙技術(shù)與膠體顆粒的結(jié)合能夠產(chǎn)生全新的有序結(jié)構(gòu)，并對相應(yīng)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了應(yīng)用方面的探索。圖1.2DNA折紙結(jié)構(gòu)的自組裝。(A)八面體DNA折紙結(jié)構(gòu)的冷凍電鏡圖像。(B)二維投影圖像、二維類平均圖像、無基底的二維類平均圖像、對應(yīng)角度的投影八面體模型。(C)每個頂點(diǎn)(第二行和第四行)連接金納米顆粒的八面體折紙框架冷凍電鏡圖像及其對應(yīng)的三維模型(第一行和第三行)。(D)DNA八面體框架單體三維重構(gòu)圖像。(E)每個頂點(diǎn)連接金納米顆粒的八面體折紙框架三維重構(gòu)圖像。

第1章緒論7為構(gòu)建三維結(jié)構(gòu)組裝體的又一種可選擇的方式。圖1.3DNA線框結(jié)構(gòu)的自組裝過程。(A)DNA線框結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)過程。(a)形狀設(shè)計(jì)、(b)堿基路徑選擇、(c)序列分區(qū)、(d)堿基序列填充。(B)6臂頂點(diǎn)構(gòu)建的三維結(jié)構(gòu)。(a)M.C.Escher的作品“Depth”、(b)DNA網(wǎng)絡(luò)、(c)4×4×4陣列、(d)8×8×4陣列。1.2.4三維結(jié)構(gòu)表征——冷凍電鏡技術(shù)世界上第一臺電子顯微鏡于1931年誕生[41]。20世紀(jì)70年代末，電子顯微技術(shù)的發(fā)展達(dá)到一個重要的里程碑：電子顯微鏡能夠觀察到無機(jī)材料的原子和晶格組成[42-44]。然而，強(qiáng)烈的電子散射使得電子顯微鏡直接觀察生物大分子仍然很困難。因此，人們開發(fā)了冷凍電鏡技術(shù)，這一表征手段通過分析生物大分子復(fù)合體的三維結(jié)構(gòu)，以此了解分子機(jī)制，使得用電子顯微鏡觀察生物樣品的真實(shí)結(jié)構(gòu)成為了可能[45-47]。如圖1.4所示，冷凍電鏡的觀察過程包括三個步驟[37,48]:低溫樣品的制備、低劑量電子顯微成像和計(jì)算圖像處理。首先，將樣品沉積在多孔的碳涂層銅網(wǎng)格上，沉積一段時(shí)間后用濾紙吸干網(wǎng)格上多余的液體(圖1.4A)。然后，將網(wǎng)格迅速插入由液氮冷卻的液態(tài)乙烷中，隨后凍結(jié)成一層薄的無定形冰。樣品以隨機(jī)的方向嵌


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