發(fā)布時間：2021-09-19 05:38

　　金屬-有機骨架（metal-organic frameworks,MOFs）材料是由金屬離子和有機配體通過共價鍵或離子-共價鍵相互鏈接組裝而成的多孔配位聚合物。在過去幾年里,隨著合成策略的不斷優(yōu)化,MOF材料在催化領域穩(wěn)定性差,催化位點被包裹等缺點被克服,基于MOFs材料的催化進入快速發(fā)展期。偶聯(lián)反應是有機合成中構建C-C鍵的重要方法,對其綠色化和實用化研究是當今化學工作者面臨的重要課題。高催化活性的均相鈀金屬催化體系,通常需要添加昂貴的有機膦配體,不利于產物的分離和催化劑的循環(huán)使用。但非均相催化劑對于惰性底物或者存在大的空間位阻的底物往往還缺乏足夠的活性和穩(wěn)定性。本文通過溶劑熱的方法合成穩(wěn)定的可重復回收利用的配位型非均相催化劑PdMOF,系統(tǒng)研究其在四氟硼酸芳基重氮鹽參與的Suzuki偶聯(lián)反應和Heck反應中的催化性能。主要內容如下:（1）Pd-MOF催化芳基重氮鹽參與的Suzuki偶聯(lián)反應研究:以鄰甲酸乙酯四氟硼酸重氮鹽為反應底物、苯硼酸為反應試劑進行模板反應,通過對比控制實驗,驗證了Pd-MOF的催化活性。通過催化劑用量、反應溶劑類型、反應溫度等條件的篩選,最終確定3mol%Pd... 

【文章來源】：上海應用技術大學上海市

【文章頁數(shù)】：97 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

Fan小組的研究Fig.1.5Fan’sresearch

第16頁碩士學位論文顯得似乎沒那么重要。（2）活化苯硼酸底物，促進金屬轉移。（3）部分反應中，堿的加入能中和體系里在還原消除過程中產生的酸,加速還原消除的進行,促進活性催化物種的再生[48]。圖2.1Suzuki偶聯(lián)反應的催化循環(huán)過程Fig.2.1CatalyticcycleofSuzukicouplingreaction也有相關文獻報道以重氮鹽為底物的Suzuki偶聯(lián)反應中，堿的促進作用與苯基重氮鹽底物中取代基種類有關[49]，如（圖2.2）所示:圖2.2參考文獻中優(yōu)化反應條件表格截圖Fig.2.2Tableofoptimizedreactionconditionsinreferences從以上內容可以看出堿的存在有可能會影響到我們所研究的以重氮鹽為底物的Suzuki偶聯(lián)反應結果。考慮到Pd-MOF催化劑在合成過程中用到氫氧化鈉調節(jié)控制反應體系的pH，為了排除是否有小分子堿發(fā)生配位或被包裹在催化劑中，從而影響反應結


本文編號：3401125