利用太陽能和半導(dǎo)體光催化劑將溫室氣體CO₂還原為有價值的化工原料,在實(shí)現(xiàn)CO₂資源化利用的同時,還可緩解溫室效應(yīng),是當(dāng)前眾多研究者關(guān)注的熱點(diǎn)話題之一。g-C₃N₄（CN）作為一種新型的非金屬半導(dǎo)體光催化劑,備受關(guān)注。但光生載流子易復(fù)合,光吸收性能和反應(yīng)活性位點(diǎn)有限等缺點(diǎn)限制了其光催化還原CO₂的效率。針對上述缺陷,本文開發(fā)了高活性、高穩(wěn)定性、價格經(jīng)濟(jì)的助催化劑,有效提升了CN光催化還原CO₂性能,為高效還原CO₂光催化劑的設(shè)計(jì)與開發(fā)做出有益的探索。本文首先探究了非貴金屬助催化劑Bi納米球修飾對g-C₃N₄光催化還原CO₂性能的影響。表征分析發(fā)現(xiàn),Bi修飾不僅顯著提高了CN對可見光的吸收,且可與CN形成肖特基結(jié),促進(jìn)光生載流子的分離和轉(zhuǎn)移。此外,溶劑熱處理導(dǎo)致CN的導(dǎo)帶位置上移,光生電子的還原能力增強(qiáng)。在Bi修飾以及CN自身性質(zhì)優(yōu)化的共同影響下,可見光光照8 h下,最佳樣... 

【文章來源】：浙江大學(xué)浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

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【學(xué)位級別】：博士

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980-2020年大氣環(huán)境中CO2月平均濃度[2]

浙江大學(xué)博士學(xué)位論文1緒論2與此同時，隨著煤炭、石油、天然氣等化石能源的大量使用，不可再生資源的儲量不斷下降。雖然通過提高能源利用效率，調(diào)整能源結(jié)構(gòu)，以及增大核能、氫能和風(fēng)能等可再生清潔能源的開發(fā)和利用，為人類社會經(jīng)濟(jì)的可持續(xù)發(fā)展提供了有力支持。然而在以能源為驅(qū)動的現(xiàn)代社會，可再生能源的產(chǎn)量和應(yīng)用遠(yuǎn)不能滿足人類持續(xù)上漲的能源需求，因此在未來很長一段時間內(nèi)，人類仍將主要依賴化石能源的使用，如圖1.2所示[6]。通過綠色的化學(xué)手段將人類排放的CO2進(jìn)行資源化利用，不僅可以控制大氣中的CO2的濃度，緩解溫室效應(yīng)，還可獲得有價值的化工原料，降低化工生產(chǎn)對化石能源的依賴，被認(rèn)為是實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的有效途徑[7]。圖1.2世界主要能源消耗的趨勢與展望[6]Figure1.2Trendandoutlookofglobalprimaryenergyconsumption1.1.2CO2資源化利用現(xiàn)狀目前，CO2的末端減排技術(shù)主要包括CO2的捕集和封存（CCS）以及CO2的捕集與利用（CCU）。CCS技術(shù)是將工業(yè)和能源轉(zhuǎn)化過程中產(chǎn)生的CO2在排放之前采用吸附法、吸收法、電化學(xué)法等技術(shù)進(jìn)行捕集，然后采用管線或者船舶運(yùn)輸至封存地，通過壓縮的方式將其注入到低層深部的適宜地層中進(jìn)行封存，或者通過物理、化學(xué)、生化等方法使其長期與大氣隔離[8]。盡管CCS技術(shù)曾被認(rèn)為是一種未來能源脫碳轉(zhuǎn)型的有效技術(shù)，但是經(jīng)過幾十年的研究，這項(xiàng)技術(shù)設(shè)計(jì)和操作成本仍較高，存在各種風(fēng)險和不確定性，且CCS技術(shù)只是暫時降低了大氣中的CO2濃度，是一種純粹的投入行為，不產(chǎn)生任何的經(jīng)濟(jì)效益，這嚴(yán)重限制了其應(yīng)用價值和前景[9]。CCU技術(shù)則是在現(xiàn)有CCS技術(shù)基礎(chǔ)上，將二氧化碳作為一種C1資源，在低能耗、低成本條件下，利用CO2礦化

浙江大學(xué)博士學(xué)位論文1緒論5和材料成本，評估上述開發(fā)的Bi納米球、CQDs、Ni2P/NiO等助催化劑替代貴金屬Pd的潛力。圖1.3研究技術(shù)路線圖Figure1.3Diagramoftheresearchtechniqueroute

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]零維、一維、二維無機(jī)納米材料催化還原CO2研究進(jìn)展[J]. 王帥,王振,邱俊杰,楊慧.  功能材料. 2018(12)
[2]Synthesis and application of transition metal phosphides as electrocatalyst for water splitting[J]. Jinzhan Su,Jinglan Zhou,Lu Wang,Cong Liu,Yubin Chen.  Science Bulletin. 2017(09)
[3]光催化還原CO2合成太陽燃料半導(dǎo)體光催化劑的設(shè)計(jì)與制備（英文）[J]. 李鑫,溫九青,劉敬祥,方岳平,余家國.  Science China Materials. 2014(01)
[4]ZnS/PS復(fù)合體系的制備和性能表征[J]. 王彩鳳,李清山,胡波,伊厚會.  半導(dǎo)體光電. 2012(03)

博士論文
[1]單原子催化劑結(jié)構(gòu)和性能的同步輻射研究[D]. 曹元杰.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2018
[2]堿改性g-C3N4光催化還原CO2的性能提升機(jī)制及其拓展應(yīng)用[D]. 孫朱行.浙江大學(xué) 2017
[3]Cu改性鈦基光催化劑及光解甘油產(chǎn)氫性能和機(jī)理研究[D]. 張萌.浙江大學(xué) 2016



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