助催化劑修飾g-C 3 N 4 光催化還原CO 2 的性能優(yōu)化與機理研究
發(fā)布時間:2021-08-31 17:09
利用太陽能和半導體光催化劑將溫室氣體CO2還原為有價值的化工原料,在實現(xiàn)CO2資源化利用的同時,還可緩解溫室效應,是當前眾多研究者關注的熱點話題之一。g-C3N4(CN)作為一種新型的非金屬半導體光催化劑,備受關注。但光生載流子易復合,光吸收性能和反應活性位點有限等缺點限制了其光催化還原CO2的效率。針對上述缺陷,本文開發(fā)了高活性、高穩(wěn)定性、價格經(jīng)濟的助催化劑,有效提升了CN光催化還原CO2性能,為高效還原CO2光催化劑的設計與開發(fā)做出有益的探索。本文首先探究了非貴金屬助催化劑Bi納米球修飾對g-C3N4光催化還原CO2性能的影響。表征分析發(fā)現(xiàn),Bi修飾不僅顯著提高了CN對可見光的吸收,且可與CN形成肖特基結(jié),促進光生載流子的分離和轉(zhuǎn)移。此外,溶劑熱處理導致CN的導帶位置上移,光生電子的還原能力增強。在Bi修飾以及CN自身性質(zhì)優(yōu)化的共同影響下,可見光光照8 h下,最佳樣...
【文章來源】:浙江大學浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:149 頁
【學位級別】:博士
【部分圖文】:
980-2020年大氣環(huán)境中CO2月平均濃度[2]
浙江大學博士學位論文1緒論2與此同時,隨著煤炭、石油、天然氣等化石能源的大量使用,不可再生資源的儲量不斷下降。雖然通過提高能源利用效率,調(diào)整能源結(jié)構,以及增大核能、氫能和風能等可再生清潔能源的開發(fā)和利用,為人類社會經(jīng)濟的可持續(xù)發(fā)展提供了有力支持。然而在以能源為驅(qū)動的現(xiàn)代社會,可再生能源的產(chǎn)量和應用遠不能滿足人類持續(xù)上漲的能源需求,因此在未來很長一段時間內(nèi),人類仍將主要依賴化石能源的使用,如圖1.2所示[6]。通過綠色的化學手段將人類排放的CO2進行資源化利用,不僅可以控制大氣中的CO2的濃度,緩解溫室效應,還可獲得有價值的化工原料,降低化工生產(chǎn)對化石能源的依賴,被認為是實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的有效途徑[7]。圖1.2世界主要能源消耗的趨勢與展望[6]Figure1.2Trendandoutlookofglobalprimaryenergyconsumption1.1.2CO2資源化利用現(xiàn)狀目前,CO2的末端減排技術主要包括CO2的捕集和封存(CCS)以及CO2的捕集與利用(CCU)。CCS技術是將工業(yè)和能源轉(zhuǎn)化過程中產(chǎn)生的CO2在排放之前采用吸附法、吸收法、電化學法等技術進行捕集,然后采用管線或者船舶運輸至封存地,通過壓縮的方式將其注入到低層深部的適宜地層中進行封存,或者通過物理、化學、生化等方法使其長期與大氣隔離[8]。盡管CCS技術曾被認為是一種未來能源脫碳轉(zhuǎn)型的有效技術,但是經(jīng)過幾十年的研究,這項技術設計和操作成本仍較高,存在各種風險和不確定性,且CCS技術只是暫時降低了大氣中的CO2濃度,是一種純粹的投入行為,不產(chǎn)生任何的經(jīng)濟效益,這嚴重限制了其應用價值和前景[9]。CCU技術則是在現(xiàn)有CCS技術基礎上,將二氧化碳作為一種C1資源,在低能耗、低成本條件下,利用CO2礦化
浙江大學博士學位論文1緒論5和材料成本,評估上述開發(fā)的Bi納米球、CQDs、Ni2P/NiO等助催化劑替代貴金屬Pd的潛力。圖1.3研究技術路線圖Figure1.3Diagramoftheresearchtechniqueroute
【參考文獻】:
期刊論文
[1]零維、一維、二維無機納米材料催化還原CO2研究進展[J]. 王帥,王振,邱俊杰,楊慧. 功能材料. 2018(12)
[2]Synthesis and application of transition metal phosphides as electrocatalyst for water splitting[J]. Jinzhan Su,Jinglan Zhou,Lu Wang,Cong Liu,Yubin Chen. Science Bulletin. 2017(09)
[3]光催化還原CO2合成太陽燃料半導體光催化劑的設計與制備(英文)[J]. 李鑫,溫九青,劉敬祥,方岳平,余家國. Science China Materials. 2014(01)
[4]ZnS/PS復合體系的制備和性能表征[J]. 王彩鳳,李清山,胡波,伊厚會. 半導體光電. 2012(03)
博士論文
[1]單原子催化劑結(jié)構和性能的同步輻射研究[D]. 曹元杰.中國科學技術大學 2018
[2]堿改性g-C3N4光催化還原CO2的性能提升機制及其拓展應用[D]. 孫朱行.浙江大學 2017
[3]Cu改性鈦基光催化劑及光解甘油產(chǎn)氫性能和機理研究[D]. 張萌.浙江大學 2016
本文編號:3375283
【文章來源】:浙江大學浙江省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校
【文章頁數(shù)】:149 頁
【學位級別】:博士
【部分圖文】:
980-2020年大氣環(huán)境中CO2月平均濃度[2]
浙江大學博士學位論文1緒論2與此同時,隨著煤炭、石油、天然氣等化石能源的大量使用,不可再生資源的儲量不斷下降。雖然通過提高能源利用效率,調(diào)整能源結(jié)構,以及增大核能、氫能和風能等可再生清潔能源的開發(fā)和利用,為人類社會經(jīng)濟的可持續(xù)發(fā)展提供了有力支持。然而在以能源為驅(qū)動的現(xiàn)代社會,可再生能源的產(chǎn)量和應用遠不能滿足人類持續(xù)上漲的能源需求,因此在未來很長一段時間內(nèi),人類仍將主要依賴化石能源的使用,如圖1.2所示[6]。通過綠色的化學手段將人類排放的CO2進行資源化利用,不僅可以控制大氣中的CO2的濃度,緩解溫室效應,還可獲得有價值的化工原料,降低化工生產(chǎn)對化石能源的依賴,被認為是實現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展的有效途徑[7]。圖1.2世界主要能源消耗的趨勢與展望[6]Figure1.2Trendandoutlookofglobalprimaryenergyconsumption1.1.2CO2資源化利用現(xiàn)狀目前,CO2的末端減排技術主要包括CO2的捕集和封存(CCS)以及CO2的捕集與利用(CCU)。CCS技術是將工業(yè)和能源轉(zhuǎn)化過程中產(chǎn)生的CO2在排放之前采用吸附法、吸收法、電化學法等技術進行捕集,然后采用管線或者船舶運輸至封存地,通過壓縮的方式將其注入到低層深部的適宜地層中進行封存,或者通過物理、化學、生化等方法使其長期與大氣隔離[8]。盡管CCS技術曾被認為是一種未來能源脫碳轉(zhuǎn)型的有效技術,但是經(jīng)過幾十年的研究,這項技術設計和操作成本仍較高,存在各種風險和不確定性,且CCS技術只是暫時降低了大氣中的CO2濃度,是一種純粹的投入行為,不產(chǎn)生任何的經(jīng)濟效益,這嚴重限制了其應用價值和前景[9]。CCU技術則是在現(xiàn)有CCS技術基礎上,將二氧化碳作為一種C1資源,在低能耗、低成本條件下,利用CO2礦化
浙江大學博士學位論文1緒論5和材料成本,評估上述開發(fā)的Bi納米球、CQDs、Ni2P/NiO等助催化劑替代貴金屬Pd的潛力。圖1.3研究技術路線圖Figure1.3Diagramoftheresearchtechniqueroute
【參考文獻】:
期刊論文
[1]零維、一維、二維無機納米材料催化還原CO2研究進展[J]. 王帥,王振,邱俊杰,楊慧. 功能材料. 2018(12)
[2]Synthesis and application of transition metal phosphides as electrocatalyst for water splitting[J]. Jinzhan Su,Jinglan Zhou,Lu Wang,Cong Liu,Yubin Chen. Science Bulletin. 2017(09)
[3]光催化還原CO2合成太陽燃料半導體光催化劑的設計與制備(英文)[J]. 李鑫,溫九青,劉敬祥,方岳平,余家國. Science China Materials. 2014(01)
[4]ZnS/PS復合體系的制備和性能表征[J]. 王彩鳳,李清山,胡波,伊厚會. 半導體光電. 2012(03)
博士論文
[1]單原子催化劑結(jié)構和性能的同步輻射研究[D]. 曹元杰.中國科學技術大學 2018
[2]堿改性g-C3N4光催化還原CO2的性能提升機制及其拓展應用[D]. 孫朱行.浙江大學 2017
[3]Cu改性鈦基光催化劑及光解甘油產(chǎn)氫性能和機理研究[D]. 張萌.浙江大學 2016
本文編號:3375283
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