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含N、O配體的金屬—有機(jī)骨架合成及吸附性能研究

發(fā)布時(shí)間:2021-08-31 04:33
  目前,CO2等溫室氣體引發(fā)的環(huán)境問題日益嚴(yán)重,以多孔材料吸附分離CO2具有節(jié)能、高效等優(yōu)勢。金屬-有機(jī)骨架(Metal-Organic Frameworks,MOFs)作為一類新興的多孔材料,在CO2吸附領(lǐng)域具有潛在應(yīng)用價(jià)值。含N、O配體的配位形式多樣,合成的MOFs骨架結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,具備一定功能特性。本文采用溶劑熱法,以含N、O配體為連接體,以Zn2+、Cd2+、Co2+、Sr2+為金屬中心,合成新型MOFs,并對(duì)樣品的理化性質(zhì)進(jìn)行表征。主要工作和結(jié)論如下:以Zn(N03)2為金屬源,分別以H2bdc、H2bpdc和H2tpdc為配體,DMF為溶劑,反應(yīng)2d后得到長方體狀晶體,BET面積分別為5.3 m2/g、74.7 m2/g和357.8 m2/g,隨著配體長度增加,MOFs的BET面積依次提高。在0 ℃、760 mmHg條件下,Zn-MOF3對(duì)C02的吸附量為28.9cm3/g,通過線性擬合發(fā)現(xiàn),C02吸附等溫線符合Langmuir模型,飽和C02吸附量為38.87 cm3/g,是一種優(yōu)良的吸附劑。以 CdC12 為金屬源,H3iid 為配體,分別以 DMF/H2O、DMF/MeCN... 

【文章來源】:福建工程學(xué)院福建省

【文章頁數(shù)】:73 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【部分圖文】:

含N、O配體的金屬—有機(jī)骨架合成及吸附性能研究


圖1-1金屬離子在不同陰離子下的配合物結(jié)構(gòu)圖[W1??

形貌,配位模式,配體


(bix)和meso-a,P-二(4-卩比陡基)乙二醇(bpg)三種含氮輔助配體。含氮輔助配體??的引入造成了配體tdpa+4的配位差異,制備得到四種具有不同配位幾何和空間構(gòu)??型的Cd-MOFs材料。如圖1-2為不同含氮輔助配體下的tdpa+4配位模式圖。??<&'??(a)無輔助配體?(b)bpe?(c)bix?(d)bpg??圖1-2不同輔助配體下的tdpat4配位模式圖[43】??1.3.4反應(yīng)溫度??反應(yīng)溫度是MOFs材料合成的重要影響因素之…。常用的溫度范圍在??80 ̄200?°C之間,通常高溫條件下,有機(jī)配體易以多齒高維度形式與金屬離子配??位;低溫或室溫條件下,易以單齒低維度形式配位甚至難進(jìn)行配位。??2015年,Khoshha丨等[441通過超聲回流法分別在80?°C、110?°C和140?°C條??件下制備得到Cu-MOF,并考察了其出儲(chǔ)存性能。結(jié)果表明,在80°C、溶劑量??為75?mL條件下制備得到的Cli-MOF的H2儲(chǔ)存效果最好,吸附儲(chǔ)存量為0.7?wt%。??2016年,Jiang等|45]在不同溫度下通過溶劑熱法合成Co-MOF-74,其中在??100?°C下得到的該材料具有花狀形貌,而在其他溫度下趨于得到六棱柱結(jié)構(gòu);??狀形貌的Co-MOF-74擁有最高的催化活性

形貌,骨架結(jié)構(gòu)圖,配體


(bix)和meso-a,P-二(4-卩比陡基)乙二醇(bpg)三種含氮輔助配體。含氮輔助配體??的引入造成了配體tdpa+4的配位差異,制備得到四種具有不同配位幾何和空間構(gòu)??型的Cd-MOFs材料。如圖1-2為不同含氮輔助配體下的tdpa+4配位模式圖。??<&'??(a)無輔助配體?(b)bpe?(c)bix?(d)bpg??圖1-2不同輔助配體下的tdpat4配位模式圖[43】??1.3.4反應(yīng)溫度??反應(yīng)溫度是MOFs材料合成的重要影響因素之…。常用的溫度范圍在??80 ̄200?°C之間,通常高溫條件下,有機(jī)配體易以多齒高維度形式與金屬離子配??位;低溫或室溫條件下,易以單齒低維度形式配位甚至難進(jìn)行配位。??2015年,Khoshha丨等[441通過超聲回流法分別在80?°C、110?°C和140?°C條??件下制備得到Cu-MOF,并考察了其出儲(chǔ)存性能。結(jié)果表明,在80°C、溶劑量??為75?mL條件下制備得到的Cli-MOF的H2儲(chǔ)存效果最好,吸附儲(chǔ)存量為0.7?wt%。??2016年,Jiang等|45]在不同溫度下通過溶劑熱法合成Co-MOF-74,其中在??100?°C下得到的該材料具有花狀形貌,而在其他溫度下趨于得到六棱柱結(jié)構(gòu)。花??狀形貌的Co-MOF-74擁有最高的催化活性

【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]幾種固體吸附劑對(duì)CO2靜態(tài)吸附性能的研究[J]. 孫航,張立麒,李小姍,鄭楚光.  熱能動(dòng)力工程. 2016(02)
[2]基于1,3-二(2-苯并咪唑基)苯的雙核鈷及鈷配位聚合物的晶體結(jié)構(gòu)及磁性(英文)[J]. 劉法謙,趙杰,張東,段小群,王磊,鄧月義,李偉華.  無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2015(07)
[3]含苯并咪唑基配體Zn(Ⅱ)、Cd(Ⅱ)配位聚合物的合成、結(jié)構(gòu)以及熒光性質(zhì)研究(英文)[J]. 趙越,翟玲玲,孫為銀.  無機(jī)化學(xué)學(xué)報(bào). 2014(01)

碩士論文
[1]基于4-(1-苯并咪唑基)苯甲酸配體的金屬—有機(jī)配位聚合物的合成、結(jié)構(gòu)及性能[D]. 陳琳.江西師范大學(xué) 2016
[2]CO2吸附劑的合成、表征及其吸附性能研究[D]. 常虹.浙江師范大學(xué) 2011



本文編號(hào):3374201

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