本文關(guān)鍵詞：基于8-羥基喹啉型功能接枝微粒制備金屬離子表面印跡材料及其離子識別與結(jié)合特性研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：本研究采用氨基-過硫酸鹽氧化還原引發(fā)體系,通過表面引發(fā)接枝聚合法，將單體甲基丙烯酸羥乙酯（HEMA）接枝于微米級硅膠微粒表面，制備了接枝微粒PHEMA/SiO_2，然后將8-羥基喹啉(HQ)基團鍵合在接枝大分子側(cè)鏈,使接枝大分子PHEMA實現(xiàn)了8-羥基喹啉功能化轉(zhuǎn)變,制得了表面含有高密度HQ基團的功能接枝微粒HQ-PHEMA/SiO_2，在此基礎(chǔ)上，采用新型離子表面印跡技術(shù)，制得重金屬離子和稀土離子表面印跡材料，并采用靜態(tài)與動態(tài)兩種方法研究了印跡材料對重金屬離子和稀土離子的識別結(jié)合特性。本課題以離子印跡聚合物作為固體吸附劑，選擇吸附水介質(zhì)中的重金屬離子和稀土離子，在環(huán)境保護、分離純化及濕法冶金等科學(xué)與工業(yè)技術(shù)領(lǐng)域，都有著重大的科學(xué)意義，并將有廣闊的應(yīng)用前景。 首先利用γ-氨丙基三甲氧基硅烷（KH-540）對硅膠微粒進行表面改性，制得改性微粒AMPS-SiO_2;使改性微粒表面的氨基與溶液中的過硫酸鹽構(gòu)成氧化-還原引發(fā)體系,實施了單體甲基丙烯酸羥乙酯(HEMA)在硅膠微粒表面的高效引發(fā)接枝聚合,制得了接枝微粒PHEMA/SiO_2。采用紅外光譜(FTIR)法、熱失重法（TGA）及掃描電子顯微鏡（SEM）等方法，對改性微粒AMPS-SiO_2和接枝微粒PHEMA/SiO_2進行了表征�？疾炝酥饕又酆蠗l件對HEMA接枝聚合反應(yīng)過程的影響，結(jié)果表明，在表面引發(fā)接枝聚合反應(yīng)過程中，最適宜的反應(yīng)條件為：溫度為30℃；引發(fā)劑(NH_4)_2S_2O_8濃度為單體質(zhì)量的1.0%；單體HEMA的濃度為溶液質(zhì)量的6.0%；反應(yīng)時間12h。在此最適宜條件下，PHEMA的接枝度可達40g/100g。 接著，在縛酸劑Na_2CO_3存在下,以5-氯甲基-8-羥基喹啉(CHQ)為試劑,使接枝大分子PHEMA側(cè)鏈的醇羥基與CHQ發(fā)生親核取代反應(yīng),實現(xiàn)了接枝微粒PHEMA/SiO_2的8-羥基喹啉功能化轉(zhuǎn)變,制得了復(fù)合微粒HQ-PHEMA/SiO_2。采用紅外光譜法對復(fù)合微粒HQ-PHEMA/SiO_2進行了表征，考察了主要因素對親核取代反應(yīng)的影響規(guī)律，探討了反應(yīng)機理。研究結(jié)果表明，CHQ與接枝PHEMA的醇羥基之間的取代反應(yīng)遵循SN1的反應(yīng)歷程,；采用反應(yīng)溫度90℃；使用強極性溶劑DMSO更有利于反應(yīng)的進行。 然后，本研究考察了功能復(fù)合微粒HQ-PHEMA/SiO_2對重金屬Cu~(2+)離子和Ni2+離子螯合性能進行了初探，研究結(jié)果表明，微粒HQ-PHEMA/SiO_2對重金屬離子呈現(xiàn)很強的螯合吸附能力，在溫度30℃條件下，飽和吸附量分別達到60mg/g（0.95mmol/g）和46mg/g（0.80mmol/g）。 最后，采用本課題組建立的新型離子表面印跡技術(shù)，分別以Cd~(2+)離子和Pr~(3+)離子為模板離子，二氯乙醚為交聯(lián)劑，對硅膠微粒表面的接枝大分子鏈PHEMA進行了離子印跡，分別制備出了鎘離子和鐠離子表面印跡材料IIP-HQ-PHEMA/SiO_2。分別以兩種重金屬離子（Cu~(2+)離子、Pb2+離子）和兩種稀土離子（La~(3+)離子、Ce~(3+)離子）為對比物，采用靜態(tài)法與動態(tài)法，，分別考察研究了離子表面印跡材料IIP-HQ-PHEMA/SiO_2對鎘離子和鐠離子的識別特性和結(jié)合性能。研究結(jié)果表明，兩種離子表面印跡材料IIP-HQ-PHEMA/SiO_2對模板離子Cd~(2+)離子和Pr~(3+)離子都具有特異的識別選擇性與優(yōu)良的結(jié)合親和性。相對于Cu~(2+)離子、Pb2+離子，Cd~(2+)離子表面印跡材料IIP-HQ-PHEMA/SiO_2對Cd~(2+)離子識別選擇性系數(shù)分別為25.52和22.91。溫度及交聯(lián)劑的用量對印跡材料的選擇性系數(shù)也有一定的影響，適宜溫度為45℃，二氯乙醚的適宜用量為其物質(zhì)量與PHEMA鏈節(jié)量之比等于1:3。相對于La~(3+)離子、Ce~(3+)離子，Pr~(3+)離子表面印跡材料IIP-HQ-PHEMA/SiO_2對Pr~(3+)離子識別選擇性系數(shù)分別為5.22與5.12。印跡反應(yīng)的適宜溫度為45℃，二氯乙醚的適宜用量為其物質(zhì)量與PHEMA鏈節(jié)量之比等于1:3.5。此外，以0.1mol/L的鹽酸溶液作為洗脫液，印跡材料IIP-HQ-PHEMA/SiO_2還具有良好的洗脫性能。
【關(guān)鍵詞】：離子表面印跡 甲基丙烯酸羥乙酯 硅膠 重金屬離子 稀土離子 離子識別
【學(xué)位授予單位】：中北大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：O631.3
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 1.本課題的研究背景及意義12-25
• 1.1 重金屬污染及其危害分析12-15
• 1.1.1 重金屬污染12-13
• 1.1.2 重金屬離子污染現(xiàn)狀13-14
• 1.1.3 重金屬處理方法14-15
• 1.2 稀土元素簡述及提取分離方法15-19
• 1.2.1 稀土元素簡述15-16
• 1.2.2 稀土的濕法冶金16-17
• 1.2.3 稀土提取分離方法17-19
• 1.3 (分子)離子印跡技術(shù)19-23
• 1.3.1 (分子)離子印跡技術(shù)的概述19-20
• 1.3.2 (分子)離子印跡聚合物的傳統(tǒng)制備方法及缺點20-21
• 1.3.3 (分子)離子表面印跡技術(shù)21-23
• 1.4 本課題的研究目標(biāo)和意義23-25
• 2.表面引發(fā)接枝聚合法制備接枝微粒 PHEMA/SIO_2及其 8-羥基喹啉功能化轉(zhuǎn)變研究25-42
• 2.1 試驗部分25-30
• 2.1.1 試劑與儀器25-26
• 2.1.2 表面引發(fā)接枝法制備接枝微粒 PHEMA/SiO_226-27
• 2.1.3 接枝微粒 PHEMA/SiO_2的 8-羥基喹啉功能化轉(zhuǎn)變27-29
• 2.1.4 HQ-PHEMA/SiO_2對重金屬離子螯合吸附實驗29-30
• 2.2 結(jié)果與討論30-41
• 2.2.1 功能復(fù)合微粒 HQ-PHEMA/SiO_2的制備過程30-31
• 2.2.2 微粒的紅外光譜31-33
• 2.2.3 兩種硅膠微粒的熱失重圖33
• 2.2.4 接枝微粒 PHEMA/SiO_2的形貌33-34
• 2.2.5 影響單體甲基丙烯酸羥乙酯接枝聚合的主要因素34-37
• 2.2.6 影響接枝微粒 8-羥基喹啉功能化轉(zhuǎn)變反應(yīng)的主要因素37-40
• 2.2.7 功能復(fù)合微粒 HQ-PHEMA/SiO_2對重金屬離子螯合性能初探40-41
• 2.3 本章小結(jié)41-42
• 3.以功能接枝微粒 HQ-PHEMA/SIO_2為基質(zhì)制備鎘金屬離子表面印跡材料及其離子識別特性研究42-55
• 3.1 實驗部分42-46
• 3.1.1 試劑與儀器42
• 3.1.2 考察功能微粒 HQ-PHEMA/SiO_2對鎘離子的吸附作用42-43
• 3.1.3 鎘離子表面印跡材料 IIP-HQP/SiO_2的制備方法及表征43
• 3.1.4 考察表面印跡微粒材料 IIP-HQP/SiO_2對 Cd~(2+)離子的結(jié)合特性43-45
• 3.1.5 IIP-HQP/SiO_2洗脫性能實驗45-46
• 3.2 結(jié)果與討論46-54
• 3.2.1 功能微粒 HQ-PHEMA/SiO_2與 Cd~(2+)離子間的相互作用46-48
• 3.2.2 Cd~(2+)離子表面印跡材料 IIP-HQP/SiO_2的制備過程48-49
• 3.2.3 IIP-HQP/SiO_2對 Cd~(2+)離子的結(jié)合特性49-53
• 3.2.4 IIP-HQP/SiO_2的脫附性能53-54
• 3.3 本章小結(jié)54-55
• 4.以功能接枝微粒 HQ-PHEMA/SIO_2為基質(zhì)制備鐠離子表面印跡材料及其離子識別特性研究55-68
• 4.1 實驗部分55-59
• 4.1.1 原料與儀器55
• 4.1.2 靜態(tài)法考察功能微粒 HQ-PHEMA/SiO_2對 Pr~(3+)離子的吸附性能55-56
• 4.1.3 制備并表征 Pr~(3+)離子表面印跡材料 IIP-HQP/SiO_256
• 4.1.4 考察印跡材料 IIP-HQP/SiO_2對 Pr~(3+)離子的識別與結(jié)合特性56-59
• 4.1.5 洗脫性能的考察59
• 4.2 結(jié)果與討論59-67
• 4.2.1 功能微粒 HQ-PHEMA/SiO_2與 Pr~(3+)離子之間的相互作用59-61
• 4.2.2 Pr~(3+)離子印跡材料 IIP-HQP/SiO_2的制備61-63
• 4.2.3 印跡材料 IIP-HQP/SiO_2對 Pr~(3+)離子的結(jié)合特性63-66
• 4.2.4 IIP-HQP/SiO_2的脫附性能66-67
• 4.3 本章小結(jié)67-68
• 結(jié)論68-70
• 參考文獻70-79
• 攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果79-80
• 致謝80

【參考文獻】

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本文編號：336962