鈣鈦礦-氮化碳復(fù)合材料的性能分析及其在光-芬頓治理廢水中的應(yīng)用
發(fā)布時間：2021-08-26 00:44
本論文以廢水有機(jī)染料羅丹明B（RhB）的催化消除為模型,結(jié)合現(xiàn)有文獻(xiàn)在氮化碳光催化和鈣鈦礦類芬頓催化兩方面的基礎(chǔ),開展了以下四個方面的研究工作:一、分別以鹽酸胍、尿素及尿素和三聚氰胺組合為前驅(qū)體制備了石墨氮化碳（g-C3N4）用于光-芬頓消除有機(jī)染料RhB。結(jié)果表明以鹽酸胍和尿素制備的g-C3N4有較高的比表面積因而表現(xiàn)出較好的催化活性。而尿素和三聚氰胺組合制備的g-C3N4有較好的晶型,但粒徑大、比表面積小,因而活性較差。二、用凝膠-溶膠法制備了B位摻雜的LaFexCo1-xO3催化劑用于光-芬頓催化氧化消除RhB。結(jié)果表明:Co的取代有助于比表面積的提高,且在Co取代量為50%時,催化劑(即:LaFe0.5Co0.5O3)有最好的催化活性。可能此時它有恰當(dāng)?shù)难趸芰?但又不至于將H2O2
【文章來源】：沈陽師范大學(xué)遼寧省
【文章頁數(shù)】：48 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
不同前驅(qū)體制備的g-C3N4的XRD譜圖
鈣鈦礦-氮化碳復(fù)合材性能分析及其在光-芬頓治理廢水中的應(yīng)用12表3.1不同前驅(qū)體制備g-C3N4的比表面積、孔容及平均孔徑Table3.1Specificsurfacearea,porevolumeandaverageporediameterofg-C3N4preparedbydifferentprecursorSampleBET（m2/g）PoreVolume（ml/g）Averageporediameter（nm）g-C3N4(U)510.2721.25g-C3N4（G）410.3433.51g-C3N4(M+U)340.2630.14圖3.2g-C3N4(U),g-C3N4(G)andg-C3N4(M+U)的N2物理吸附-脫附曲線Fig.3.2NitrogenphysisorptionandBETsurfaceareasofg-C3N4(U),g-C3N4(G)andg-C3N4(M+U)3.3.3傅立葉變換紅外光譜（FT-IR）為了確認(rèn)用組合前驅(qū)體所制備的g-C3N4的分子結(jié)構(gòu)，通過FT﹣IR光譜來表征樣品的結(jié)構(gòu)。如圖3.3所示為g-C3N4(M+U)的紅外光譜圖。由圖3.3可以看出，在波數(shù)為802cm-1處有個很明顯的吸收峰，它歸屬于三嗪環(huán)結(jié)構(gòu)的伸縮振動[48,49]，是g-C3N4的特征衍射峰。表明已經(jīng)成功制備了氮化碳。在波數(shù)為1265cm-1~1640cm-1范圍內(nèi)的強(qiáng)吸收帶為g-C3N4中雜環(huán)上C﹦N和C—N振動引起的；在波數(shù)為3000~3500cm-1范圍內(nèi)的吸收峰是由—NH2官能團(tuán)和=NH官能團(tuán)在芳香環(huán)缺陷位置的伸縮振動引起的吸收峰。這表明確實制備成功了g-C3N4，此結(jié)果與X-射線衍射分析結(jié)果一致。
鈣鈦礦-氮化碳復(fù)合材性能分析及其在光-芬頓治理廢水中的應(yīng)用13圖3.3混合前驅(qū)體制備的g-C3N4(M+U)的傅里葉變換紅外光譜圖Fig.3.3FTIRspectraofg-C3N4(M+U)3.4催化劑的活性測試本章活性測試選用光催化氧化降解羅丹明B。加入催化劑后暗處磁力攪拌10min以達(dá)平衡，開啟光源，同時加入過氧化氫，一直磁力攪拌，每隔5min取一定量的樣，過濾，測吸光度，直到反應(yīng)65min為止。圖3.4為這幾種不同前軀體制備的氮化碳降解羅丹明B的降解圖。由圖3.4可以看出相同的反應(yīng)條件下，這三種不同的光催化劑都具有很好的可見光降解羅丹明B的性能。這與所制備的這三種氮化碳具有較大的比表面積有關(guān)。在光催化氧化降解過程中，大的比表面積能加大需要有機(jī)染料羅丹明B與光催化劑的接觸面積，可以提供較多的活性位點(diǎn)，催化效率更高。其中以尿素為前驅(qū)體制備的氮化碳g-C3N4(U)降解羅丹明B的活性最好，鹽酸胍制備的g-C3N4(G)次之，尿素和三聚氰胺混合制備的g-C3N4(M+U)為較差。在光照反應(yīng)進(jìn)行到40min后，g-C3N（4U）催化氧化降解的羅丹明B的降解率達(dá)到了90%，g-C3N4(G)催化氧化降解羅丹明B的降解率接近90%，表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化氧化降解羅丹明B的降解能力。而g-C3N4(M+U)催化氧化降解羅丹明B的降解率略低。光催化反應(yīng)進(jìn)行到55min時，這三種光催化劑對羅丹明B的催化氧化降解的降解率接近，都在90%左右。這是因為隨著可見光照時間的延長，光照射到催化劑g-C3N4(M+U)上，使得光催化劑上更多的電子從價帶激發(fā)躍遷到導(dǎo)帶，光生電子被吸附在表面的氧捕獲，產(chǎn)生更多的具有氧化能力的超氧自由基[50]，從而加快光催化氧化降解羅丹明B。
本文編號：3363196
【文章來源】：沈陽師范大學(xué)遼寧省
【文章頁數(shù)】：48 頁
【學(xué)位級別】：碩士
【部分圖文】：
不同前驅(qū)體制備的g-C3N4的XRD譜圖
鈣鈦礦-氮化碳復(fù)合材性能分析及其在光-芬頓治理廢水中的應(yīng)用12表3.1不同前驅(qū)體制備g-C3N4的比表面積、孔容及平均孔徑Table3.1Specificsurfacearea,porevolumeandaverageporediameterofg-C3N4preparedbydifferentprecursorSampleBET（m2/g）PoreVolume（ml/g）Averageporediameter（nm）g-C3N4(U)510.2721.25g-C3N4（G）410.3433.51g-C3N4(M+U)340.2630.14圖3.2g-C3N4(U),g-C3N4(G)andg-C3N4(M+U)的N2物理吸附-脫附曲線Fig.3.2NitrogenphysisorptionandBETsurfaceareasofg-C3N4(U),g-C3N4(G)andg-C3N4(M+U)3.3.3傅立葉變換紅外光譜（FT-IR）為了確認(rèn)用組合前驅(qū)體所制備的g-C3N4的分子結(jié)構(gòu)，通過FT﹣IR光譜來表征樣品的結(jié)構(gòu)。如圖3.3所示為g-C3N4(M+U)的紅外光譜圖。由圖3.3可以看出，在波數(shù)為802cm-1處有個很明顯的吸收峰，它歸屬于三嗪環(huán)結(jié)構(gòu)的伸縮振動[48,49]，是g-C3N4的特征衍射峰。表明已經(jīng)成功制備了氮化碳。在波數(shù)為1265cm-1~1640cm-1范圍內(nèi)的強(qiáng)吸收帶為g-C3N4中雜環(huán)上C﹦N和C—N振動引起的；在波數(shù)為3000~3500cm-1范圍內(nèi)的吸收峰是由—NH2官能團(tuán)和=NH官能團(tuán)在芳香環(huán)缺陷位置的伸縮振動引起的吸收峰。這表明確實制備成功了g-C3N4，此結(jié)果與X-射線衍射分析結(jié)果一致。
鈣鈦礦-氮化碳復(fù)合材性能分析及其在光-芬頓治理廢水中的應(yīng)用13圖3.3混合前驅(qū)體制備的g-C3N4(M+U)的傅里葉變換紅外光譜圖Fig.3.3FTIRspectraofg-C3N4(M+U)3.4催化劑的活性測試本章活性測試選用光催化氧化降解羅丹明B。加入催化劑后暗處磁力攪拌10min以達(dá)平衡，開啟光源，同時加入過氧化氫，一直磁力攪拌，每隔5min取一定量的樣，過濾，測吸光度，直到反應(yīng)65min為止。圖3.4為這幾種不同前軀體制備的氮化碳降解羅丹明B的降解圖。由圖3.4可以看出相同的反應(yīng)條件下，這三種不同的光催化劑都具有很好的可見光降解羅丹明B的性能。這與所制備的這三種氮化碳具有較大的比表面積有關(guān)。在光催化氧化降解過程中，大的比表面積能加大需要有機(jī)染料羅丹明B與光催化劑的接觸面積，可以提供較多的活性位點(diǎn)，催化效率更高。其中以尿素為前驅(qū)體制備的氮化碳g-C3N4(U)降解羅丹明B的活性最好，鹽酸胍制備的g-C3N4(G)次之，尿素和三聚氰胺混合制備的g-C3N4(M+U)為較差。在光照反應(yīng)進(jìn)行到40min后，g-C3N（4U）催化氧化降解的羅丹明B的降解率達(dá)到了90%，g-C3N4(G)催化氧化降解羅丹明B的降解率接近90%，表現(xiàn)出優(yōu)異的光催化氧化降解羅丹明B的降解能力。而g-C3N4(M+U)催化氧化降解羅丹明B的降解率略低。光催化反應(yīng)進(jìn)行到55min時，這三種光催化劑對羅丹明B的催化氧化降解的降解率接近，都在90%左右。這是因為隨著可見光照時間的延長，光照射到催化劑g-C3N4(M+U)上，使得光催化劑上更多的電子從價帶激發(fā)躍遷到導(dǎo)帶，光生電子被吸附在表面的氧捕獲，產(chǎn)生更多的具有氧化能力的超氧自由基[50]，從而加快光催化氧化降解羅丹明B。
本文編號：3363196
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