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SalenMCl催化體系的制備及其催化CO 2 與PO共聚的研究

發(fā)布時間:2021-08-18 21:47
  二氧化碳的大量排放造成了一系列環(huán)境問題,減少二氧化碳的含量成為科學(xué)家們關(guān)注的焦點。研究發(fā)現(xiàn),以二氧化碳為碳資源,可合成許多化工產(chǎn)品。其中,利用二氧化碳與環(huán)氧化合物共聚合成可降解聚碳酸酯具有廣闊的應(yīng)用前景。本文通過改變功能基團設(shè)計合成了 6種Salen配體,并以合成的配體為骨架,分別與鐵、鈷、錳、鋁四種金屬鹽相作用,合成24種SalenMC1型催化劑。利用MS、FT-IR、1H-NMR、UV-Vis及元素分析等表征手段對其進行分析,結(jié)果表明配體及催化劑合成成功。將合成的四種不同中心金屬離子的Salen催化劑,在助催化劑四丁基溴化銨的作用下分別催化CO2與PO(環(huán)氧丙烷)共聚。結(jié)果表明,SalenFeCl、SalenMnCl催化體系只得到環(huán)狀碳酸酯;SalenAlCl催化體系可以得到聚碳酸酯,但選擇性不高;SalenCoCl催化體系合成聚碳酸酯的活性最高,TOF值為141 h-1。以SalenCoCl系為催化劑,分別考察反應(yīng)溫度、CO2壓力、反應(yīng)時間和催化劑用量對CO2與PO共聚的影響,得到最佳反應(yīng)條件:反應(yīng)溫度為50℃,CO2壓力為3.0 Mpa,反應(yīng)時間為12h,PO與催化劑的摩爾比為... 

【文章來源】:福建師范大學(xué)福建省

【文章頁數(shù)】:121 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

SalenMCl催化體系的制備及其催化CO 2 與PO共聚的研究


圖2-1配體L1的紅外光譜圖??Fig.?2-1?IR?spectrum?of?ligand?LI??

配體,質(zhì)譜圖,吸收峰


4000?3500?3000?2500?2000?1500?1000?500??Wavenumber?(cm?J)??圖2-1配體L1的紅外光譜圖??Fig.?2-1?IR?spectrum?of?ligand?LI??圖2-2為配體Ll的質(zhì)譜圖。配體Ll的分子式為C2〇H2QC12N2〇2,相對分子質(zhì)量??為390.09,由圖2-2可以看出,配體L1的分子離子峰在391.09處,與[M+H]+的分??子量基本吻合。??ln?en?.J?*MS,?b?4mir??xIO4??J*??391.0915??C?I??4??l??I?I?391.3S30??〇?1?、??????????3906?3&D.8?391.0?391?_2?391.4?391.6?391.8?nVz??圖2-2配體LI的質(zhì)譜圖??Fig.?2-2?ESI-MS?spectrum?of?ligand?LI??圖2-3為配體LI的1HNMR譜圖。由圖可知,13.22處為Ph-OH上氫的吸收峰,??8.21處為HC=N上的氫的吸收峰,7.29、7.15、6.86處為苯環(huán)上的氫的吸收峰,3.37、??-39-??

紅外光譜圖,核磁共振氫譜,配體,希夫堿反應(yīng)


Fig.?2-3?'H?NMR?spectrum?of?ligand?LI??2.2.2.2配體L2的表征??圖2-4為配體L2的紅外光譜圖。由圖可知,1632?cm-1處為C=N基團的特征吸??收峰,1580?cnr1處為芳環(huán)上的骨架振動峰,1231cm-1處為Ph-OH的振動吸收峰,??其中,C=N基團特征吸收峰的出現(xiàn),表明5-硝基水楊醛中的醛基與1,2-環(huán)己二胺中??的氨基發(fā)生了希夫堿反應(yīng)。IR?(KBr,?cm-1):?3434,?2939,?2859,1632,?1580,?1484,1333,??1297,1231,1193,1143,1094,1043,?944,905,?841,756,?730,?708,?637,?539.??-40-??

【參考文獻】:
期刊論文
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[3]熔融酯交換合成聚碳酸酯工藝研究[J]. 鄧成,林潤雄.  橡塑技術(shù)與裝備. 2017(12)
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碩士論文
[1]超臨界二氧化碳合成水楊酸的研究[D]. 張楠.河北科技大學(xué) 2013
[2]SalenMX的制備及催化CO2與PO共聚的研究[D]. 趙晨晨.中南大學(xué) 2013
[3]熔融酯交換法合成聚碳酸酯縮聚工藝的研究[D]. 戢子龍.華東理工大學(xué) 2013



本文編號:3350683

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