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過渡金屬催化C-H鍵活化用于雜環(huán)化合物的合成

發(fā)布時(shí)間:2021-08-11 20:08
  過渡金屬催化的C-H鍵活化因其高效、經(jīng)濟(jì)的特點(diǎn)受到廣泛關(guān)注,在有機(jī)方法學(xué)、天然產(chǎn)物全合成及藥物化學(xué)領(lǐng)域得到廣泛應(yīng)用。近年來,利用C-H鍵活化的方式合成不同的雜環(huán)化合物常有報(bào)道。本論文基于Cp*Co(Ⅲ)和Cp*Rh(Ⅲ)的催化性質(zhì),發(fā)展了多種結(jié)構(gòu)的雜環(huán)化合物的合成方法,對(duì)C-H鍵活化研究起到一定的推進(jìn)作用。本論文的主要內(nèi)容包括:1.總結(jié)了 Cp*Co(Ⅲ)催化C-H鍵活化的研究現(xiàn)狀。我們從C-C鍵、C-N鍵以及C-X鍵形成三個(gè)方面對(duì)Cp*Co(Ⅲ)催化的C-H鍵活化進(jìn)行了一個(gè)簡略的概述,并且簡單介紹了其催化的反應(yīng)機(jī)理以及其與其他過渡金屬相比的優(yōu)缺點(diǎn)。2.Co(Ⅲ)催化烯胺酮導(dǎo)向的碳?xì)滏I酰胺化用于合成喹諾酮在本章我們發(fā)展了一種Co(Ⅲ)催化的烯胺酮導(dǎo)向的C-H鍵酰胺化反應(yīng),并基于該酰胺化產(chǎn)物合成出重要的雜環(huán)化合物-喹諾酮類,它廣泛存在于多種藥物分子結(jié)構(gòu)中。與二氧惡唑酮發(fā)生C-H偶聯(lián)及后續(xù)酰胺基脫;沟绵Z酮順利生成,而且該反應(yīng)具有廣泛的底物適用性。3.Rh(Ⅲ)催化的N-Boc苯肼導(dǎo)向的N-氨基吲哚合成在本章我們以N-Boc苯肼作為導(dǎo)向基團(tuán),在Cp*Rh(Ⅲ)的催化作用下與重氮酮酯發(fā)... 

【文章來源】:南京大學(xué)江蘇省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:135 頁

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 Cp~*Co(Ⅲ)催化的碳?xì)滏I活化應(yīng)用進(jìn)展
    1.1 引言
    1.2 C-C鍵的形成
        1.2.1 極性不飽和鍵的加成反應(yīng)
        1.2.2 與烯烴和丙二烯的碳碳雙鍵反應(yīng)
        1.2.3 與炔烴的碳碳三鍵反應(yīng)
        1.2.4 其他碳碳鍵生成反應(yīng)
    1.3 C-N鍵的形成
        1.3.1 與有機(jī)疊氮化合物的反應(yīng)
        1.3.2 與二氧惡唑酮的反應(yīng)
        1.3.3 與其他氮源化合物的反應(yīng)
    1.4 其他C-X鍵的形成
        1.4.1 碳氧鍵形成的反應(yīng)
        1.4.2 碳鹵鍵形成的反應(yīng)
        1.4.3 碳硫鍵和碳硒鍵形成的反應(yīng)
    1.5 總結(jié)
    1.6 參考文獻(xiàn)
第二章 Co(Ⅲ)催化烯胺酮導(dǎo)向的碳?xì)滏I酰胺化和喹諾酮的合成
    2.1 引言
    2.2 反應(yīng)體系的確立
    2.3 反應(yīng)條件的優(yōu)化
    2.4 反應(yīng)底物的擴(kuò)展
    2.5 底物轉(zhuǎn)化及應(yīng)用
    2.6 反應(yīng)機(jī)理的研究
    2.7 產(chǎn)物的合成及表征
        2.7.1 催化劑的合成及表征
        2.7.2 原料的合成及表征
        2.7.3 產(chǎn)物的合成及表征
        2.7.4 喹諾酮的合成及表征
        2.7.5 機(jī)理實(shí)驗(yàn)的合成及表征
    2.8 本章小結(jié)
    2.9 參考文獻(xiàn)
第三章 Rh(Ⅲ)催化N-Boc苯肼導(dǎo)向的碳?xì)滏I活化和N-氨基吲哚的合成
    3.1 引言
    3.2 反應(yīng)體系的確立
    3.3 反應(yīng)條件的優(yōu)化
    3.4 反應(yīng)底物的擴(kuò)展
    3.6 反應(yīng)機(jī)理的研究
    3.7 產(chǎn)物的合成及表征
        3.7.1 原料的合成及表征
        3.7.2 產(chǎn)物的合成及表征
        3.7.5 中間體的合成及表征
    3.8 本章小結(jié)
    3.9 參考文獻(xiàn)
第四章 Rh(Ⅲ)催化N-Boc苯乙酮腙導(dǎo)向的碳?xì)滏I活化和N-氨基異喹啉酮的合成
    4.1 引言
    4.2 反應(yīng)體系的確立
    4.3 反應(yīng)條件的優(yōu)化
    4.4 反應(yīng)底物的擴(kuò)展
    4.5 底物轉(zhuǎn)化及應(yīng)用
    4.6 反應(yīng)機(jī)理的研究
    4.7 產(chǎn)物的合成及表征
        4.7.1 原料的合成及表征
        4.7.2 產(chǎn)物的合成及表征
        4.7.5 機(jī)理實(shí)驗(yàn)的合成及表征
    4.8 本章小結(jié)
    4.9 參考文獻(xiàn)
總結(jié)和展望
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致謝



本文編號(hào):3336813

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