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鈣鈦礦的晶格限域作用以及異丁烷脫氫性能研究

發(fā)布時間:2021-08-09 11:47
  隨著異丁烯下游產(chǎn)品的開發(fā)利用,全球的異丁烯需求持續(xù)上漲,異丁烷脫氫制異丁烯工藝受到廣泛關(guān)注,然而該工藝的工業(yè)Pt基催化劑仍面臨著積碳和燒結(jié)失活的問題。鈣鈦礦對晶格離子具有限域作用,可實現(xiàn)各金屬元素的均勻分散。本文通過在載體表面,尤其在介孔孔道內(nèi)進行檸檬酸絡(luò)合反應(yīng),將活性組分Pt、過渡金屬助劑同La和Fe元素共同引入鈣鈦礦結(jié)構(gòu)中,獲得一系列負載鈣鈦礦前驅(qū)體:(1)不同載體負載的LaFe0.577Ni0.417Pt0.006O3、引入不同助劑的LaFe1-x(M,Pt)xO3/SiO2(M=Ni,Co,Cu);(2)不同制備方法的Pt/LaFe0.7Cu0.3O2/SiO2、LaFe0.68Cu0.3Pt0.02O3/SiO2

【文章來源】:天津大學(xué)天津市 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】:72 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【部分圖文】:

鈣鈦礦的晶格限域作用以及異丁烷脫氫性能研究


不同載體催化劑的H2-TPR曲線

曲線,異丁烷,異丁烯,轉(zhuǎn)化率


m = 0.5 g; WHSV (i-C4H10) = 3 h 1; H2:i-C4H10= 1).不同載體負載的LaFe0.576Ni0.417Pt0.006O3鈣鈦礦催化劑的脫氫性能曲線如圖3-3 所示。整體來看,不同載體的催化劑的活性差別較大,這說明載體的孔結(jié)構(gòu)及表面性質(zhì)對催化劑的異丁烷轉(zhuǎn)化率和異丁烯選擇性影響較大。從異丁烷轉(zhuǎn)化率看,催化劑 LFNP/Al2O3的異丁烷轉(zhuǎn)化率最低,可能是由于Pt 與其他組分相互作用弱,易燒結(jié)長大,從而導(dǎo)致低的轉(zhuǎn)化率。催化劑 LFNP/TiO2異丁烷轉(zhuǎn)化率最高,但 LFNP/TiO2活性下降很快,催化劑穩(wěn)定性太差。這可能是因為 TiO2上負載的鈣鈦礦顆粒粒徑大,表面相可還原組分相對較少,但較好的鈣鈦礦晶型也使得其表面相各元素分布均勻性好,還原出來的 Pt 和 Ni 金屬能夠形成均勻分散的活性中心,從而使得初始轉(zhuǎn)化率高。但反應(yīng)條件下鈣鈦礦顆粒與載體相互作用較弱,載體 TiO2表面無孔道限制

XRD曲線,助劑,催化劑,異丁烷脫氫


第三章 載體及過渡金屬助劑對異丁烷脫氫性能的影響以 SiO2為載體的催化劑需要一定的活化誘導(dǎo)的催化性能還是最好的。因此,我們選擇 SiO2烷脫氫性能的影響以過渡金屬(Fe、Co、Ni、Zn、Cr 等)作為 Pt對異丁烷脫氫反應(yīng)的影響。結(jié)果顯示,這幾種影響。本節(jié)以 SiO2為載體,將 Ni、Cu、CNi、Cu、Co)鈣鈦礦的 B 位,比較 Ni、Cu、 XRD 測試

【參考文獻】:
期刊論文
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博士論文
[1]異丁烷脫氫Pt-Sn/γ-Al2O3催化劑的制備及性能研究[D]. 羅沙.大連理工大學(xué) 2014

碩士論文
[1]Pt系催化劑催化丙烷脫氫反應(yīng)機理研究[D]. 韓志萍.天津大學(xué) 2014
[2]鉑系異丁烷脫氫催化劑研究[D]. 劉麗花.煙臺大學(xué) 2014
[3]A,B位摻雜對LaCrO3和LaMnO3鈣鈦礦異丁烷脫氫性能的影響[D]. 王芬.天津大學(xué) 2012



本文編號:3332009

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