本論文主要是制備出結(jié)構(gòu)良好的金屬硫化物光催化材料,然后進(jìn)行光催化固氮和光催化氧化苯甲醇到苯甲醛并生成氫氣的性能測試。最后基于一系列的表征,我們提出可能的光催化反應(yīng)機(jī)理。論文的第一部分是以水為溶劑,以四水合硝酸鎘、六水合硝酸鋅、L-半胱氨酸為前驅(qū)物,通過簡單水熱方法合成Cd0.5Zn0.5S光催化劑。利用X射線衍射儀（XRD）、X射線光電子能譜（XPS）、掃描和透射電鏡（SEM和TEM）、比表面積（BET）、紫外-可見漫反射儀（UV-Vis DRS）等各種表征手段檢測所合成樣品的組成和微觀結(jié)構(gòu)、組構(gòu)以及光學(xué)性質(zhì),并以光催化N2還原成NH4+來評(píng)價(jià)合成樣品的光催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,當(dāng)水熱合成溫度為200℃時(shí),合成的Cd0.5Zn0.5S樣品在光催化N2還原成NH4+的活性最好。當(dāng)可見光（λ>420nm）照射2小時(shí)后,氨的產(chǎn)量可達(dá)2.93 mmol/L。用電化學(xué)工作站和電子順磁共振波譜儀（EPR）等表征對(duì)光催化固氮的反應(yīng)機(jī)理進(jìn)行了推測。論文的第二部分是通過簡單的水熱方法制備出Zn3In2S6光催化劑,隨后通過原位光沉積方法將金屬單質(zhì)Ni負(fù)載到Zn3In2S6納米片上。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,合... 

【文章來源】：淮北師范大學(xué)安徽省

【文章頁數(shù)】：73 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

常見半導(dǎo)體的禁帶寬度及其導(dǎo)帶和價(jià)帶的能級(jí)位置圖（PH=7）

第一章金屬硫化物的制備、表征及其在光催化固氮和有機(jī)光合成中的研究3圖2.半導(dǎo)體材料光催化反應(yīng)機(jī)理圖。Fig.2.Photocatalyticreactionmechanismofsemiconductormaterials.1.3影響光催化活性的因素1.3.1半導(dǎo)體晶相的影響最近很多研究發(fā)現(xiàn)光催化劑的晶相結(jié)構(gòu)不同對(duì)光催化活性的影響很大，不同晶相的TiO2的銳鈦礦和金紅石兩種晶型的材料光催化的活性特別地不同[41-45]，還有近來好多報(bào)道中提到不同晶相的CdS和g-C3N4等許多光催化材料晶型不同，對(duì)活性的影響較大，很多研究發(fā)現(xiàn)大多數(shù)催化劑具有不同晶相混合形成的晶相結(jié)的催化劑擁有最好的活性[46-48]。1.3.2晶面缺陷通過之前很多的研究我們發(fā)現(xiàn)催化劑表面的缺陷對(duì)光催化的反應(yīng)是有利的，這是因?yàn)槿毕輹?huì)成為光催化反應(yīng)的活性位點(diǎn)，從而提高了反應(yīng)的活性。但是也有部分光催化的反應(yīng)提出缺陷使得催化劑晶型不完整因而促使晶格畸變。1.3.3催化劑晶粒尺寸的影響我們知道當(dāng)可見光照射到催化劑表面，光激發(fā)產(chǎn)生了光生電子和空穴，電子-空穴對(duì)從半導(dǎo)體內(nèi)部遷移到表面參與反應(yīng)，半導(dǎo)體的粒徑越大，遷移的時(shí)間也

第一章金屬硫化物的制備、表征及其在光催化固氮和有機(jī)光合成中的研究5圖3.CdS/g-C3N4半導(dǎo)體復(fù)合光催化反應(yīng)分解水生成H2和O2的機(jī)理示意圖。Fig.3.SchematicdiagramofthephotocatalyticreactionmechanismforphotolysiswaterintoH2andO2withCdS/g-C3N4semiconductorcomposite.貴金屬沉積：貴金屬沉積是將貴重金屬原子沉積在半導(dǎo)體材料的表面，從而改變?cè)摪雽?dǎo)體的性質(zhì)。這是由于貴金屬可以捕獲光激發(fā)時(shí)半導(dǎo)體材料產(chǎn)生的電荷，加速半導(dǎo)體表面的電子-空穴對(duì)的分離效率。我們通常所使用的貴金屬有Au、Pt和Ru等[49-54]，本文第二篇文章主要就是在半導(dǎo)體材料三元硫化物納米片表面上負(fù)載非貴重金屬Ni，研究負(fù)載Ni之后的光催化活性和材料的性能。光敏化：光敏化是指利用光敏劑可以更好的吸收太陽光，而且光敏劑可以很好地吸附在半導(dǎo)體材料上。因此我們通過這兩個(gè)特性將光敏劑吸附在半導(dǎo)體上，半導(dǎo)體材料可以吸收可見光，因此光可以激發(fā)更多的參與反應(yīng)的光生電子-空穴，吸附光敏劑之后的樣品具有較高的產(chǎn)生活性中間體的量子效率，即光引發(fā)的效率高，從而光催化活性得到了提高。元素?fù)诫s：元素?fù)诫s指將元素通過使用一些物理或者化學(xué)的方法摻雜在半導(dǎo)體的晶體結(jié)構(gòu)中，晶體中新加入的元素改變了原始半導(dǎo)體材料整體的電荷，從而影響了光催化反應(yīng)進(jìn)程的電子分離效率。已經(jīng)報(bào)道過的有稀土元素?fù)诫s（La、Sm和Ce等）和金屬元素?fù)诫s（Fe3+，Cr3+和Co2+等）[55-58]。1.5本課題的立題依據(jù)和研究任務(wù)1.5.1課題的立題依據(jù)眾所周知，光催化技術(shù)所采用的的光源是取之不盡用之不竭的太陽光。與工業(yè)上的高溫高壓的苛刻條件相比，光催化反應(yīng)是在較溫和的條件下進(jìn)行的，與之


本文編號(hào)：3331630