文章采用基于密度泛函理論的第一性原理方法研究摻雜Y的Sr_1-xY_xAl₂Si₂（x=0,0.25,0.5和0.75）的晶體結(jié)構(gòu)、電子性質(zhì)和光學性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)摻雜Y的SrAl₂Si₂晶體結(jié)構(gòu)發(fā)生了明顯的壓縮,Sr_0.5Y_0.5Al₂Si₂發(fā)生了相變,由三方晶系轉(zhuǎn)變?yōu)閱涡本�。此�?能帶結(jié)構(gòu)的計算表明,SrAl₂Si₂是一種半金屬,在導帶和價帶之間有很小的重疊。摻雜Y原子后,SrAl₂Si₂從半金屬向金屬轉(zhuǎn)變,并且隨著摻雜濃度從x=0.25,0.5到0.75,其金屬性逐漸增強,這與態(tài)密度（DOS）的計算結(jié)果一致。這些結(jié)果表明,通過提高Y的摻雜濃度,SrAl₂Si₂基合金的熱電性能很可能得到進一步的改善。最后,計算并分析了摻雜Y的Sr_1... 

【文章來源】：科技創(chuàng)新與應(yīng)用. 2020,(14)

【文章頁數(shù)】：7 頁

【部分圖文】：

計算模型：（a)SrAl2Si2單胞；（b)Sr0.75Y0.25Al2Si2(2×2×1）超胞；（c)Sr0.5Y0.5Al2Si2(2×1×1）超胞；（d)Sr0.25Y0.75Al2Si2(2×2×1）超胞（綠色=Sr；紫色=Al；黃色=Si；藍色=Y)

圖2為計算的Sr1-xYxAl2Si2(x=0,0.25,0.5,0.75）的能帶結(jié)構(gòu)圖。從圖2(a）中可以看出，在價帶頂附近有兩條σ?guī)Т┻^費米能級（EF），而在導帶低附近有一條類似Srd帶穿過EF，這表明SrAl2Si2具有明顯的半金屬性。計算所得SrAl2Si2的費米面圖如圖3所示，從費米面圖也可以看出它在布里淵區(qū)Γ點附近存在兩個空穴型費米面，在布里淵區(qū)M點附近存在一個電子型費米面。另外，SrAl2Si2的能帶結(jié)構(gòu)與同類材料CaAl2Si2[10]非常相似。當x=0.25時，Sr0.75Y0.25Al2Si2的空穴型能帶消失，費米能級上移，材料轉(zhuǎn)變?yōu)榻饘傩再|(zhì)的，其能帶結(jié)構(gòu)圖如圖2(b）所示。此外，從圖2(c）和圖2(d）看出，隨著Y原子摻雜濃度的增加，Sr1-xYxAl2Si2的金屬性增強且費米能級逐漸上移。上述關(guān)于能帶結(jié)構(gòu)的變化是合理的，這是因為用較小的Y原子替代Sr原子會在體系中產(chǎn)生一個正化學壓力，從而導致帶隙減��；與此同時，每個Y原子比Sr原子多提供了一個價電子，這會促使費米能級EF上移。[12]能帶結(jié)構(gòu)的計算結(jié)果表明：Y摻雜到SrAl2Si2可以使其金屬性增強，這為提高SrAl2Si2材料的熱電優(yōu)值提供了一個很好的思路，使該材料體系成為更具潛力的候選熱電材料。另一方面，Y原子摻雜量的多少對能帶結(jié)構(gòu)影響明顯，這會導致材料的傳輸特性也隨之變化。圖3 SrAl2Si2的費米面圖

圖2 Sr1-xYxAl2Si2的能帶結(jié)構(gòu)圖：（a)x=0;(b)x=0.25;(c)x=0.5;(d)x=0.75本征SrAl2Si2的總態(tài)密度（TDOS）和分態(tài)密度（PDOS）圖如圖4所示。從圖中看出，在-4 eV到8 eV,SrAl2Si2的總態(tài)密度主要由Sr原子的5s、3d態(tài)和（Al,Si）的3p態(tài)貢獻，且在價帶區(qū)域存在Sr 3d和（Al,Si)3p態(tài)之間的雜化。但導帶底部主要由Sr 3d態(tài)貢獻，價帶頂部主要來自Al3p態(tài)的貢獻，這是由于它的電負性效應(yīng)。Si原子在EF鄰近幾乎沒有貢獻。SrAl2Si2在費米能級處的態(tài)密度大約為每單胞0.70/eV。


本文編號：3319147