隨著人類社會的進(jìn)步與發(fā)展,溫室效應(yīng)以及能源短缺日益凸顯,電化學(xué)催化二氧化碳還原（CO2RR）技術(shù)的研究與發(fā)展為上述問題的解決提供了一種新的思路,具有十分深遠(yuǎn)的意義。銅作為一種常見的金屬催化劑,由于其是唯一可還原二氧化碳得到具有高經(jīng)濟(jì)價值的多碳產(chǎn)物而備受關(guān)注。然而目前影響銅基催化劑的應(yīng)用的主要問題是其產(chǎn)物選擇性較低并且抑制副反應(yīng)困難。除此之外,現(xiàn)階段對于銅基催化劑的研究主要還是集中在探索長碳鏈的烴類產(chǎn)物以及提升其選擇性方面,對于電催化二氧化碳還原偶聯(lián)含雜原子有機(jī)小分子合成方面探索較少,并且偶聯(lián)反應(yīng)產(chǎn)物選擇性也較低。針對以上問題,本文進(jìn)行了以下的工作。一、首先發(fā)展了高指數(shù)晶面Cu納米材料的方波電位合成法用于高選擇性二氧化碳還原產(chǎn)C2產(chǎn)物。通過液相還原法制備了表面光滑、尺寸均勻、長徑比高的銅納米線,之后通過高頻氧化/還原方波電位處理得到表面具有高指數(shù)晶面的銅納米線。通過調(diào)控處理時長,銅納米線表面從開始的平整光滑逐漸出現(xiàn)特定的臺階狀形貌。由于具有豐富的邊緣以及暴露了更多的（311）晶面提供了更多的反應(yīng)活性位點(diǎn),有利于CO中間體的吸附以及二聚,提升了多碳產(chǎn)物的選擇性。在外加電位-1.1V,RHE... 

【文章來源】：北京化工大學(xué)北京市 211工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：91 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖１－１化石燃料的燃燒對環(huán)境的影響⑴??Ｆｉｇ．?１－１?Ｔｈｅ?ｅｎｖｉｒｏｎｍｅｎｔ?ｉｍｐａｃｔ?ｏｆ?ｂｕｒｎｉｎｇ?ｆｏｓｓｉｌ?ｆｕｅｌｓ１３１??

優(yōu)勢，但其產(chǎn)物的產(chǎn)率的穩(wěn)定性還有待提升。??電化學(xué)轉(zhuǎn)化Ｃ０２是一項(xiàng)新興的技術(shù)，其所需反應(yīng)條件溫和，一般在常溫常??壓下即可進(jìn)行，通過外部施加的電能驅(qū)動反應(yīng)進(jìn)行，而電能又可通過水力發(fā)電、??風(fēng)力發(fā)電［１６？］等產(chǎn)生，故而是一項(xiàng)十分具有前景的轉(zhuǎn)化Ｃ〇２的方式。??Ｌｏｎｇ－ｔｅｒｍ??／ｆＶ?ｃ＾Ｊｔｕｒｅ?Ｘ?＾?Ｎ．?ｃｎｅｒｇｙ??Ｒｅｎ＾ａｔｘｅｓ?一???＊〇－?？?Ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａ！??／｜??＾Ｃ０２?ｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎ?Ｈ?＊??？二??圖１－２電催化Ｃ〇２轉(zhuǎn)化示意圖［１７］??Ｆｉｇ．?１－２?Ｓｃｈｅｍａｔｉｃ?ｄｉａｇｒａｍ?ｏｆ?ｅｌｅｔｒｏｒｅｄｕｃｔｉｏｎ?Ｃ〇２［１７］??該反應(yīng)在水溶液、非水溶液中均可發(fā)生，適用范圍廣。在相同的電勢下，可??以通過轉(zhuǎn)移不同個數(shù)的電子使得生成不同的還原產(chǎn)物，包括ＣＯ、ＨＣＯＯＨ、??ＣＨ３ＯＨ、ＣＨ４、等低碳產(chǎn)物以及Ｃ２Ｈ４、Ｃ２Ｈ５ＯＨ、丙醇等多碳產(chǎn)物，產(chǎn)物分布范??圍廣。并且反應(yīng)操作簡單易行，只需控制反應(yīng)電位，設(shè)計催化劑即可［１８＾。然而??盡管具有以上所述的優(yōu)勢，但此項(xiàng)技術(shù)也面臨著許多難題。由于反應(yīng)產(chǎn)物種類繁??３??

?？?．?？?Ｓ?７－?．?ＰＨ．６０?父??５＊?：?＾：Ｖｏ?？?６－?：?■?．??注－１．５－?Ｔ?ｐＨ？？７?■■?－?汽?５．?，■??ｒ？?？?ｐｒｏ?９０?？？?名?＇？州??〇?＜?＾＊１０￥?？?合?４－?．??－２．０?■？＂?ｒ－＿＿＿＿＿＿??１???ｒ—?１??一?３?？?￣ｔ???ｒ???ｉ???？？???，１．４?－１．３?．１．２?－１．１?．１．４?－１．３?－１．２?－１．１??Ｅ／Ｖｖｓ．?ＳＨＥ?Ｅ／Ｖｖｓ．?ＳＨＥ??圖１－４溶液中ｐＨ值對電化學(xué)還原Ｃ０２的影響［３２＿３３］??Ｆｉｇ．?１－４?Ｅｆｆｅｃｔ?ｏｆ?ｓｏｌｕｔｉｏｎ?ｐＨ?ｖａｌｕｅ?ｏｎ?ｅｌｅｃｔｒｏｃｈｅｍｉｃａｌ?ｒｅｄｕｃｔｉｏｎ?ｏｆ?ＣＯ：?２??７??

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]CO2甲烷化研究進(jìn)展[J]. 劉樹森,朱繼宇,張志磊,任軍.  工業(yè)催化. 2018(01)
[2]二氧化碳的化學(xué)轉(zhuǎn)化方法研究進(jìn)展[J]. 王爾超,王加跑,曹先婷,鄭輝.  杭州師范大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2016(05)
[3]1999～2000年合成氨、尿素技術(shù)進(jìn)展[J]. 劉蘋.  中氮肥. 2000(05)

博士論文
[1]火花放電等離子體中甲烷的CO2重整與復(fù)合復(fù)整[D]. 朱斌.大連理工大學(xué) 2013

碩士論文
[1]能源效率提高的環(huán)境與經(jīng)濟(jì)效應(yīng)研究[D]. 黃巍巍.南京財經(jīng)大學(xué) 2019
[2]鉍納米催化劑的可控制備及其電催化還原CO2性能研究[D]. 文雪梅.北京化工大學(xué) 2018



本文編號：3317879