貴金屬催化劑因其在催化氧化一氧化碳（CO）過程中表現(xiàn)出優(yōu)異的性能而引起科研人員的廣泛關(guān)注。但由于催化劑表面的復(fù)雜性,人們難以通過常規(guī)的實驗手段探究反應(yīng)過程的微觀機(jī)理。氣相團(tuán)簇被認(rèn)為是連接原子分子與宏觀物質(zhì)的橋梁,是從分子層面理解催化反應(yīng)的理想模型,而中性團(tuán)簇的研究對模擬催化表面不帶電的活性位點的結(jié)構(gòu)及反應(yīng)性非常重要,為合理設(shè)計和改良催化劑提供重要依據(jù)。本論文針對含貴金屬的中性異核氧化物團(tuán)簇與CO的反應(yīng)進(jìn)行實驗和理論研究,具體內(nèi)容如下:（1）中性金釩異核氧化物團(tuán)簇催化氧化CO的實驗和理論研究氣相團(tuán)簇與CO的反應(yīng)研究對于在分子水平上理解相關(guān)非均相催化氧化反應(yīng)機(jī)理非常重要。中性異核金屬氧化物團(tuán)簇由于難電離、難探測,在實驗表征上存在挑戰(zhàn),因此研究較少。本研究利用飛行時間質(zhì)譜結(jié)合單光子解離技術(shù)研究了中性團(tuán)簇與CO和O₂的反應(yīng)。實驗結(jié)果表明:團(tuán)簇Au VO₄和Au VO₃與CO反應(yīng)主要生成吸附產(chǎn)物;團(tuán)簇Au VO₂可與O₂反應(yīng)生成Au VO₄。密度泛函理論計算結(jié)果表明... 

【文章來源】：華南理工大學(xué)廣東省 211工程院校 985工程院校 教育部直屬院校

【文章頁數(shù)】：104 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【部分圖文】：

飛行時間質(zhì)譜基本原理示意圖

第一章緒論15狹長的產(chǎn)生管發(fā)生多次碰撞、反應(yīng)和冷卻，聚集成不同電性(陰離子、陽離子或電中性)、不同尺寸金屬氧化物團(tuán)簇。通過調(diào)節(jié)濺射激光的能量、載氣中O2的比例、載氣壓力、產(chǎn)生管的內(nèi)徑和長度、激光與脈沖閥開啟的時序等條件可以調(diào)節(jié)團(tuán)簇的尺寸分布和信號強(qiáng)度。圖1-2激光濺射團(tuán)簇源-流動管反應(yīng)器-光電離系統(tǒng)-反射式飛行時間質(zhì)譜聯(lián)用裝置示意圖。Fig.1-2Schematicdiagramofareflectrontime-of-flightmassspectrometer(TOF-MS)coupledwithalaserablationclustersource,afastflowreactor,andasystemofphotoionization.團(tuán)簇反應(yīng)區(qū)域：團(tuán)簇與載氣在產(chǎn)生管出口處發(fā)生超聲噴射后，進(jìn)入快速流動反應(yīng)器中，與脈沖進(jìn)入的反應(yīng)氣(CO、O2等)進(jìn)行反應(yīng)。反應(yīng)結(jié)束后，帶電的反應(yīng)物和產(chǎn)物在偏轉(zhuǎn)電極的作用下偏離原來的飛行軌跡，中性團(tuán)簇由于不帶電，不受影響進(jìn)入高分辨率的TOF-MS。光電離系統(tǒng)：由釔鋁石榴石固體脈沖激光器三倍頻產(chǎn)生的355nm的激光(能量約為190mJ/pulse)經(jīng)過擴(kuò)束和分光后，變成四束能量為3040mJ的激光，經(jīng)過石英聚焦鏡聚焦后進(jìn)入氣體池(Ar:Xe=10:1，約0.3標(biāo)準(zhǔn)大氣壓)。由于非線性效應(yīng)，355nm的激光三倍頻產(chǎn)生118nm的激光(每束能量約為0.5μJ[101])。四束118nm激光經(jīng)過MgF2聚焦鏡和楔角片的聚焦及折射后，在飛行時間質(zhì)譜的引出區(qū)匯聚。調(diào)節(jié)團(tuán)簇產(chǎn)生

反應(yīng)氣管路體積測量方法示意圖

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]金屬氧化物催化劑在多相催化中的重要性、特點和應(yīng)用（英文）[J]. Jacques C.Védrine.  Chinese Journal of Catalysis. 2019(11)
[2]中性金-釩-氧團(tuán)簇氧化一氧化碳研究（英文）[J]. 歐淑華,陳嬌嬌,李曉娜,王麗娜,馬彤梅,何圣貴.  Chinese Journal of Chemical Physics. 2019(02)
[3]星際塵埃研究現(xiàn)狀與進(jìn)展[J]. 李墨萍,趙剛,李愛根.  天文學(xué)進(jìn)展. 2006(03)
[4]納米團(tuán)簇淀積過程的分形聚集特征[J]. 龔艷春,武文遠(yuǎn),毛益明,陳廣林.  解放軍理工大學(xué)學(xué)報(自然科學(xué)版). 2003(06)
[5]質(zhì)子交換膜燃料電池陽極電催化劑CO中毒機(jī)理[J]. 劉明義,何源清,毛宗強(qiáng),謝曉峰.  電源技術(shù). 2002(S1)



本文編號：3315852