本文介紹了表面增強(qiáng)拉曼散射光譜、熒光光譜技術(shù)以及雙模分析法的研究進(jìn)展,核酸適配體和碳點(diǎn)的發(fā)展?fàn)顩r,綜述了尿素的檢測(cè)方法及應(yīng)用,并利用摻鐵碳點(diǎn)優(yōu)異的催化性能以及雙模檢測(cè)的方式,建立一個(gè)分析新方法應(yīng)用于實(shí)際生活中。具體研究工作內(nèi)容如下:在Tris-HCl緩沖溶液中,用二茂鐵做前驅(qū)物,采用水熱法制備了摻鐵碳點(diǎn)（FeC）,二茂鐵和FeC均催化H₂O₂氧化3,3’,5,5’-四甲基聯(lián)苯胺（TMB）,可產(chǎn)生較強(qiáng)的熒光信號(hào),隨著FeC濃度的升高,催化生成的TMB氧化產(chǎn)物增多,加入核酸適配體（Apt）后,Apt與碳點(diǎn)形成復(fù)合形態(tài),從而抑制了碳點(diǎn)的催化性能,使得體系熒光信號(hào)降低,抑制了摻Fe碳點(diǎn)對(duì)H₂O₂-TMB的催化能力,生成TMBox減少,熒光/SERS強(qiáng)度減弱。當(dāng)加入靶分子Urea后,基于Urea-Apt核酸鏈的三維結(jié)構(gòu)和自身的柔韌性,其核酸鏈在溶液中延伸形成的空間結(jié)構(gòu)與Urea有較大的接觸面積,使得碳點(diǎn)轉(zhuǎn)變?yōu)橛坞x狀態(tài),其催化活性恢復(fù),體系的熒光強(qiáng)度逐漸增強(qiáng),同時(shí),TMBox具有良好SERS活性,加入銀納米粒子... 

【文章來(lái)源】：廣西師范大學(xué)廣西壯族自治區(qū)

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

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SERS電磁增強(qiáng)過(guò)程示意圖[9]

廣西師范大學(xué)碩士學(xué)位論文2圖1SERS電磁增強(qiáng)過(guò)程示意圖[9]圖2化學(xué)對(duì)SERS的貢獻(xiàn)：（a）電荷轉(zhuǎn)移激發(fā)；（b）通過(guò)分子的振動(dòng)運(yùn)動(dòng)（僅涉及分子的平行電場(chǎng)）調(diào)節(jié)簇的極化性[10]。1.1.2SERS基底研究表面增強(qiáng)拉曼散射光譜法（SERS）作為一種強(qiáng)大的分析工具，自其首先在粗糙的Ag電極上觀察以來(lái)，受到了廣泛關(guān)注。在SERS中，當(dāng)目標(biāo)分子駐留在表面時(shí)，拉曼信號(hào)理想地被放大1012-1015倍。相鄰金屬納米粒子之間有適當(dāng)?shù)拈g隙（所謂的“熱點(diǎn)”）。如此巨大的增強(qiáng)使SERS的靈敏度更高，從而可以獲取低濃度甚至低至單分子分析物的特征指紋[11]。因此，已開發(fā)出多種基于SERS的技術(shù)用于化學(xué)和生化物種的超靈敏檢測(cè)。特別是，為了使SERS技術(shù)可用于實(shí)際應(yīng)用，SERS底物需要可重現(xiàn)，高度靈敏且易于制造。Fu等[12]通過(guò)在沉積過(guò)程中使用超薄氧化鋁膜作為蔭罩在預(yù)先制備的Ni顆粒陣列上沉積Au的方法，通過(guò)擬議的通用和簡(jiǎn)單工藝合成了大面積的高性價(jià)比Ni/Au混合納米顆粒陣列。通過(guò)利用所得的Ni/AuNP陣列規(guī)則圖案，可以獲得高效且穩(wěn)定的表面增強(qiáng)拉曼散射（SERS）襯底。Petti等[13]在硅片上組裝嵌入DNA的Au-Ag核殼納米粒子（NP）來(lái)開發(fā)靈敏而可靠的SERS基底。首先，在（3-氨丙基）三乙氧基硅烷改性的硅片上裝飾一層分離良好的DNA官能化金納米顆粒（40nm）。將嵌入DNA的Au-Ag核殼NPs組裝在40nmAu-DNANPs

O2@Au@Ag@CDNPs）組成。利用β-CD作為還原劑和穩(wěn)定劑，可以在一步反應(yīng)中完成銀殼的制備和修飾。合成后的SiO2@Au@Ag@CDNPs尺寸均勻，并具有很高的SERS活性和可重復(fù)性。Dan等[16]報(bào)告了一種簡(jiǎn)單而新穎的方法，用于制備有效增強(qiáng)SERS信號(hào)的有效底物。通過(guò)在高度有序的多孔陽(yáng)極氧化鋁（AAO）模板中選擇性地化學(xué)沉積Ag納米粒子，然后對(duì)其進(jìn)行蝕刻以形成Ag納米棒束結(jié)構(gòu)，從而在納米棒和頂部之間的間隙中發(fā)生拉曼增強(qiáng)，來(lái)制造SERS基板。這種制備的底物具有特殊的微納米結(jié)構(gòu)(圖3)，當(dāng)選擇羅丹明6G作為檢測(cè)試劑時(shí)，檢測(cè)限低至10-16M。圖3Ag@AAOSERS襯底的合成過(guò)程示意圖：（I）AAO模板的制造；（II）Ag@AAO的形成；（III）通過(guò)氫氧化鈉蝕刻獲得的Ag納米棒束的有序陣列[16]1.1.3SERS在環(huán)境分析中的應(yīng)用在過(guò)去的二十年中，拉曼光譜是指光子與樣品相互作用以產(chǎn)生不同波長(zhǎng)的散射輻射的過(guò)程。用單色（可見(jiàn)光或近紅外）激光照射物質(zhì)時(shí)，大多數(shù)光會(huì)以相同的頻率或波數(shù)散射回去，稱為瑞利散射。而觀察到一小部分以偏移的頻率散射的光（約107個(gè)光子中的1個(gè)），這種光頻率變化現(xiàn)象被稱為拉曼散射。拉曼散射光與入射光的偏移量最大為4000cm-1。如果光的散射頻率比相互作用前的頻率低，則稱為斯托克斯散射；如果光的散射頻率高于激發(fā)輻射的頻率，則稱為反斯托克斯散射[17]。光子的這種能量變化（丟失或獲得）量是存在的每個(gè)鍵性質(zhì)的特征，并且散射光強(qiáng)度與能量差的關(guān)系圖是拉曼光譜。并不是所有的振動(dòng)都可以用拉曼光譜法觀察到（取決于分子的對(duì)稱性），但是通常會(huì)存在足夠的信息以使分子結(jié)構(gòu)具有非常精確的表征[18]。表面增強(qiáng)拉曼散射(Surface-enhancedRamanspectroscopy，SERS)是一種基于拉曼散射和局域表面等離子共振（LSPR）的光譜分析方法，可對(duì)待測(cè)物質(zhì)進(jìn)行痕量和無(wú)損

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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