以KL分子篩為載體,采用浸漬法制備了Pd/KL負(fù)載型催化劑,對比了不同載體的鈀負(fù)載型催化劑的苯酚選擇性加氫反應(yīng)及反應(yīng)條件等對其催化活性和產(chǎn)物選擇性的影響。結(jié)果表明,催化劑載體性質(zhì)對該反應(yīng)的催化性能具有較大的影響,載體表面堿性較強(qiáng)時,催化劑表現(xiàn)出更高的催化活性;由于KL分子篩載體中特殊的陽離子分布（孔道中必須存在K⁺）,使分子篩表面呈堿性,因此表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。在反應(yīng)溫度為60℃、反應(yīng)時間為6 h時,其苯酚轉(zhuǎn)化率可達(dá)96. 1%,環(huán)己酮選擇性達(dá)到94. 4%。 

【文章來源】：現(xiàn)代化工. 2020,40(01)北大核心CSCD

【文章頁數(shù)】：5 頁

【部分圖文】：

KL分子篩的SEM圖及各催化劑樣品的XRD譜圖

金屬活性中心顆粒的大小以及均勻分散程度對苯酚加氫催化性能有重要的影響。Pd/KL催化劑的TEM圖片、局部放大的HRTEM圖及Pd納米顆粒的粒徑分布如圖2所示。從圖2(a)可以看出，Pd納米顆粒(圖中黑色顆粒)均勻的分散在催化劑載體表面，沒有出現(xiàn)明顯的團(tuán)聚現(xiàn)象，這與XRD的結(jié)論保持一致。圖2(c)為Pd納米顆粒的粒徑統(tǒng)計分布圖，經(jīng)過統(tǒng)計Pd納米顆粒的粒徑大致分布在1～8 nm，平均粒徑為4.07 nm。2.2 催化劑性能評價

不同的催化劑摩爾比下苯酚加氫反應(yīng)的轉(zhuǎn)化率及選擇性如圖3所示。由圖3可以看出，以Pd/KL為催化劑，在反應(yīng)溫度為60℃、氫氣壓力為1 MPa的反應(yīng)條件下，催化劑中Pd與原料中苯酚的摩爾比在0.5%～3%的范圍內(nèi)均可以保持較高的環(huán)己酮選擇性，產(chǎn)物中環(huán)己酮的比例達(dá)到87%以上。但是，由于Pd/苯酚摩爾比較低時，可提供給反應(yīng)的活性位點較少，導(dǎo)致反應(yīng)轉(zhuǎn)化率較低;隨著Pd/苯酚摩爾比增加，反應(yīng)活性逐漸增加，當(dāng)Pd/苯酚摩爾比為1.3%～2.7%時，在實驗范圍內(nèi)，反應(yīng)均達(dá)到較高的苯酚轉(zhuǎn)化率以及環(huán)己酮選擇性。2.2.3 反應(yīng)溫度對催化性能的影響

【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
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博士論文
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本文編號：3301434