Pd/KL催化劑高效催化苯酚選擇性加氫制環(huán)己酮的研究
發(fā)布時間:2021-07-24 21:09
以KL分子篩為載體,采用浸漬法制備了Pd/KL負載型催化劑,對比了不同載體的鈀負載型催化劑的苯酚選擇性加氫反應及反應條件等對其催化活性和產(chǎn)物選擇性的影響。結(jié)果表明,催化劑載體性質(zhì)對該反應的催化性能具有較大的影響,載體表面堿性較強時,催化劑表現(xiàn)出更高的催化活性;由于KL分子篩載體中特殊的陽離子分布(孔道中必須存在K+),使分子篩表面呈堿性,因此表現(xiàn)出優(yōu)異的催化性能。在反應溫度為60℃、反應時間為6 h時,其苯酚轉(zhuǎn)化率可達96. 1%,環(huán)己酮選擇性達到94. 4%。
【文章來源】:現(xiàn)代化工. 2020,40(01)北大核心CSCD
【文章頁數(shù)】:5 頁
【部分圖文】:
KL分子篩的SEM圖及各催化劑樣品的XRD譜圖
金屬活性中心顆粒的大小以及均勻分散程度對苯酚加氫催化性能有重要的影響。Pd/KL催化劑的TEM圖片、局部放大的HRTEM圖及Pd納米顆粒的粒徑分布如圖2所示。從圖2(a)可以看出,Pd納米顆粒(圖中黑色顆粒)均勻的分散在催化劑載體表面,沒有出現(xiàn)明顯的團聚現(xiàn)象,這與XRD的結(jié)論保持一致。圖2(c)為Pd納米顆粒的粒徑統(tǒng)計分布圖,經(jīng)過統(tǒng)計Pd納米顆粒的粒徑大致分布在1~8 nm,平均粒徑為4.07 nm。2.2 催化劑性能評價
不同的催化劑摩爾比下苯酚加氫反應的轉(zhuǎn)化率及選擇性如圖3所示。由圖3可以看出,以Pd/KL為催化劑,在反應溫度為60℃、氫氣壓力為1 MPa的反應條件下,催化劑中Pd與原料中苯酚的摩爾比在0.5%~3%的范圍內(nèi)均可以保持較高的環(huán)己酮選擇性,產(chǎn)物中環(huán)己酮的比例達到87%以上。但是,由于Pd/苯酚摩爾比較低時,可提供給反應的活性位點較少,導致反應轉(zhuǎn)化率較低;隨著Pd/苯酚摩爾比增加,反應活性逐漸增加,當Pd/苯酚摩爾比為1.3%~2.7%時,在實驗范圍內(nèi),反應均達到較高的苯酚轉(zhuǎn)化率以及環(huán)己酮選擇性。2.2.3 反應溫度對催化性能的影響
【參考文獻】:
期刊論文
[1]負載型Pd催化劑催化苯酚原位加氫反應研究[J]. 徐雷金,孔令鳥,趙瑞強. 浙江化工. 2018(06)
[2]負載型鈀催化劑在選擇加氫反應中的應用[J]. 馬漢云,豐楓,趙佳,付陽,李小年. 化工生產(chǎn)與技術(shù). 2014(04)
[3]L沸石合成及其影響因素的研究[J]. 尹曉燕,初乃波,趙慶宇,王金渠,魯金明. 硅酸鹽通報. 2008(04)
[4]苯酚液相原位加氫合成環(huán)己酮和環(huán)己醇[J]. 項益智,李小年. 化工學報. 2007(12)
[5]載體對鈀催化劑催化苯酚加氫制環(huán)己酮性能的影響[J]. 朱俊華,丁潔蓮,曾崇余. 催化學報. 2007(05)
博士論文
[1]Pd基催化劑上氯苯酚加氫脫氯和苯酚選擇性加氫反應的研究[D]. 程嶺.華東理工大學 2014
本文編號:3301434
【文章來源】:現(xiàn)代化工. 2020,40(01)北大核心CSCD
【文章頁數(shù)】:5 頁
【部分圖文】:
KL分子篩的SEM圖及各催化劑樣品的XRD譜圖
金屬活性中心顆粒的大小以及均勻分散程度對苯酚加氫催化性能有重要的影響。Pd/KL催化劑的TEM圖片、局部放大的HRTEM圖及Pd納米顆粒的粒徑分布如圖2所示。從圖2(a)可以看出,Pd納米顆粒(圖中黑色顆粒)均勻的分散在催化劑載體表面,沒有出現(xiàn)明顯的團聚現(xiàn)象,這與XRD的結(jié)論保持一致。圖2(c)為Pd納米顆粒的粒徑統(tǒng)計分布圖,經(jīng)過統(tǒng)計Pd納米顆粒的粒徑大致分布在1~8 nm,平均粒徑為4.07 nm。2.2 催化劑性能評價
不同的催化劑摩爾比下苯酚加氫反應的轉(zhuǎn)化率及選擇性如圖3所示。由圖3可以看出,以Pd/KL為催化劑,在反應溫度為60℃、氫氣壓力為1 MPa的反應條件下,催化劑中Pd與原料中苯酚的摩爾比在0.5%~3%的范圍內(nèi)均可以保持較高的環(huán)己酮選擇性,產(chǎn)物中環(huán)己酮的比例達到87%以上。但是,由于Pd/苯酚摩爾比較低時,可提供給反應的活性位點較少,導致反應轉(zhuǎn)化率較低;隨著Pd/苯酚摩爾比增加,反應活性逐漸增加,當Pd/苯酚摩爾比為1.3%~2.7%時,在實驗范圍內(nèi),反應均達到較高的苯酚轉(zhuǎn)化率以及環(huán)己酮選擇性。2.2.3 反應溫度對催化性能的影響
【參考文獻】:
期刊論文
[1]負載型Pd催化劑催化苯酚原位加氫反應研究[J]. 徐雷金,孔令鳥,趙瑞強. 浙江化工. 2018(06)
[2]負載型鈀催化劑在選擇加氫反應中的應用[J]. 馬漢云,豐楓,趙佳,付陽,李小年. 化工生產(chǎn)與技術(shù). 2014(04)
[3]L沸石合成及其影響因素的研究[J]. 尹曉燕,初乃波,趙慶宇,王金渠,魯金明. 硅酸鹽通報. 2008(04)
[4]苯酚液相原位加氫合成環(huán)己酮和環(huán)己醇[J]. 項益智,李小年. 化工學報. 2007(12)
[5]載體對鈀催化劑催化苯酚加氫制環(huán)己酮性能的影響[J]. 朱俊華,丁潔蓮,曾崇余. 催化學報. 2007(05)
博士論文
[1]Pd基催化劑上氯苯酚加氫脫氯和苯酚選擇性加氫反應的研究[D]. 程嶺.華東理工大學 2014
本文編號:3301434
本文鏈接:http://sikaile.net/kejilunwen/huaxue/3301434.html
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