氧化石墨烯固載的雙亞胺鈀、鎳、鎳/鈀雙金屬催化劑自組裝膜的制備及催化性質(zhì)
發(fā)布時(shí)間:2021-07-13 01:31
本文設(shè)計(jì)制備了氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀、鎳和鎳/鈀雙金屬催化劑自組裝膜(F-GO-Pd、F-GO-Ni、F-GO-Ni/Pd1、F-GO-Ni/Pd2、F-GO-Ni/Pd3),并通過各種檢測(cè)手段對(duì)催化劑進(jìn)行了表征。以Suzuki反應(yīng)為模板反應(yīng),研究了不同催化劑的催化性質(zhì)和氧化石墨烯在催化中的作用。通過動(dòng)力學(xué)研究、熱過濾、催化劑中毒等實(shí)驗(yàn)以及在線紅外(ReaIR)、X光電子能譜(XPS)等表征手段對(duì)催化機(jī)理、催化劑循環(huán)過程中的失活機(jī)理和雙金屬催化的協(xié)同機(jī)理進(jìn)行了研究。主要研究內(nèi)容和所得結(jié)論如下:1.合成了一種新穎的雙亞胺配體,并成功將雙亞胺配體接枝到氧化石墨烯納米層,通過自組裝的方法制備出新型的氧化石墨烯固載的雙亞胺鈀催化劑自組裝膜(定義為F-GO-Pd)(Figure 1)。通過X射線衍射(XRD)、傅里葉變換紅外(FT-IR)、拉曼(Raman)、X光電子能譜(XPS)、掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)等多種測(cè)試手段對(duì)制備的催化劑F-GO-Pd進(jìn)行了表征。2.以Suzuki反應(yīng)為反應(yīng)模板,研究了F-GO-Pd催化劑的非均相催化性質(zhì)。研究結(jié)果表明:F-GO-Pd具有很高的催化活...
【文章來源】:鄭州大學(xué)河南省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:88 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 前言
1.1 過渡金屬催化的交叉偶聯(lián)反應(yīng)
1.1.1 鈀催化的碳碳偶聯(lián)反應(yīng)
1.1.2 鎳催化的碳碳偶聯(lián)反應(yīng)
1.1.3 雙金屬協(xié)同催化的碳碳偶聯(lián)反應(yīng)
1.2 非均相催化的研究進(jìn)展
1.2.1 碳材料固載的非均相催化
1.2.2 硅材料固載的非均相催化
1.2.3 聚合物固載的非均相催化
1.2.4 金屬有機(jī)框架固載的非均相催化
1.3 氧化石墨烯負(fù)載的非均相催化劑研究進(jìn)展
1.3.1 氧化石墨烯固載的金屬納米顆粒催化劑
1.3.2 氧化石墨烯固載的金屬配合物催化劑
1.4 課題提出
第二章 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的制備及催化Suzuki反應(yīng)研究
2.1 實(shí)驗(yàn)部分
2.1.1 試劑和儀器型號(hào)
2.1.2 氧化石墨烯的制備
2.1.3 雙亞胺配體的制備
2.1.4 雙亞胺功能化氧化石墨烯的制備
2.1.5 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的制備
2.1.6 二氧化硅、硅膠負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的制備
2.1.7 氧化石墨烯負(fù)載的鈀納米顆粒催化劑的制備
2.1.8 雙亞胺配體修飾的鈀催化劑的制備
2.2 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的表征
2.2.1 XRD對(duì)氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的表征
2.2.2 FT-IR光譜對(duì)氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的表征
2.2.3 拉曼光譜對(duì)氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的表征
2.2.4 XPS對(duì)氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的表征
2.2.5 SEM對(duì)氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的表征
2.2.6 TEM對(duì)氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的表征
2.3 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑催化Suzuki反應(yīng)性質(zhì)研究
2.3.1 反應(yīng)條件篩選
2.3.2 氧化石墨烯對(duì)催化性質(zhì)影響的研究
2.3.3 F-GO-Pd催化性質(zhì)和文獻(xiàn)相對(duì)比
2.3.4 不同取代基對(duì)催化性質(zhì)影響
2.3.5 F-GO-Pd催化劑的循環(huán)使用實(shí)驗(yàn)
2.4 F-GO-Pd催化劑催化Suzuki反應(yīng)機(jī)理研究
2.4.1 非均相催化機(jī)理研究現(xiàn)狀
2.4.2 動(dòng)力學(xué)和熱過濾實(shí)驗(yàn)
2.4.3 催化劑中毒實(shí)驗(yàn)
2.4.4 原位在線紅外光譜
2.4.5 XPS對(duì)反應(yīng)機(jī)理的研究
2.4.6 可能的反應(yīng)機(jī)理
2.5 催化劑循環(huán)過程中鈍化失活機(jī)理研究
2.5.1 TEM和SEM表征
2.5.2 拉曼光譜表征
2.5.3 XRD表征
2.6 小結(jié)
第三章 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鎳、鎳/鈀雙金屬催化劑的制備及催化性質(zhì)研究
3.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.1.1 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鎳催化劑的制備
3.1.2 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鎳/鈀雙金屬催化劑的制備
3.2 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鎳、鎳/鈀雙金屬催化劑的表征
3.2.1 XRD表征
3.2.2 FT-IR光譜表征
3.2.3 UV-Vis DRS光譜表征
3.2.4 SEM表征
3.2.5 XPS表征
3.3 F-GO-Ni催化劑催化性質(zhì)研究
3.4 氧化石墨烯負(fù)載雙亞胺鎳/鈀雙金屬催化劑催化性質(zhì)研究
3.4.1 鎳鈀比例對(duì)催化性質(zhì)的影響
3.4.2 F-GO-Ni/Pd1催化劑反應(yīng)條件優(yōu)化
3.4.3 F-GO-Ni/Pd1催化Suzuki反應(yīng)底物拓展
3.4.4 F-GO-Ni/Pd1催化劑的循環(huán)使用實(shí)驗(yàn)
3.5 催化機(jī)理研究
3.5.1 動(dòng)力學(xué)和熱過濾實(shí)驗(yàn)
3.5.2 催化劑中毒實(shí)驗(yàn)
3.5.3 鈀、鎳雙金屬協(xié)同作用研究
3.6 小結(jié)
第四章 總結(jié)與展望
4.1 總結(jié)
4.2 展望
4.3 論文的創(chuàng)新點(diǎn)
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間發(fā)表及待發(fā)表論文
致謝
本文編號(hào):3281062
【文章來源】:鄭州大學(xué)河南省 211工程院校
【文章頁數(shù)】:88 頁
【學(xué)位級(jí)別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 前言
1.1 過渡金屬催化的交叉偶聯(lián)反應(yīng)
1.1.1 鈀催化的碳碳偶聯(lián)反應(yīng)
1.1.2 鎳催化的碳碳偶聯(lián)反應(yīng)
1.1.3 雙金屬協(xié)同催化的碳碳偶聯(lián)反應(yīng)
1.2 非均相催化的研究進(jìn)展
1.2.1 碳材料固載的非均相催化
1.2.2 硅材料固載的非均相催化
1.2.3 聚合物固載的非均相催化
1.2.4 金屬有機(jī)框架固載的非均相催化
1.3 氧化石墨烯負(fù)載的非均相催化劑研究進(jìn)展
1.3.1 氧化石墨烯固載的金屬納米顆粒催化劑
1.3.2 氧化石墨烯固載的金屬配合物催化劑
1.4 課題提出
第二章 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的制備及催化Suzuki反應(yīng)研究
2.1 實(shí)驗(yàn)部分
2.1.1 試劑和儀器型號(hào)
2.1.2 氧化石墨烯的制備
2.1.3 雙亞胺配體的制備
2.1.4 雙亞胺功能化氧化石墨烯的制備
2.1.5 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的制備
2.1.6 二氧化硅、硅膠負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的制備
2.1.7 氧化石墨烯負(fù)載的鈀納米顆粒催化劑的制備
2.1.8 雙亞胺配體修飾的鈀催化劑的制備
2.2 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的表征
2.2.1 XRD對(duì)氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的表征
2.2.2 FT-IR光譜對(duì)氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的表征
2.2.3 拉曼光譜對(duì)氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的表征
2.2.4 XPS對(duì)氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的表征
2.2.5 SEM對(duì)氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的表征
2.2.6 TEM對(duì)氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑的表征
2.3 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鈀催化劑催化Suzuki反應(yīng)性質(zhì)研究
2.3.1 反應(yīng)條件篩選
2.3.2 氧化石墨烯對(duì)催化性質(zhì)影響的研究
2.3.3 F-GO-Pd催化性質(zhì)和文獻(xiàn)相對(duì)比
2.3.4 不同取代基對(duì)催化性質(zhì)影響
2.3.5 F-GO-Pd催化劑的循環(huán)使用實(shí)驗(yàn)
2.4 F-GO-Pd催化劑催化Suzuki反應(yīng)機(jī)理研究
2.4.1 非均相催化機(jī)理研究現(xiàn)狀
2.4.2 動(dòng)力學(xué)和熱過濾實(shí)驗(yàn)
2.4.3 催化劑中毒實(shí)驗(yàn)
2.4.4 原位在線紅外光譜
2.4.5 XPS對(duì)反應(yīng)機(jī)理的研究
2.4.6 可能的反應(yīng)機(jī)理
2.5 催化劑循環(huán)過程中鈍化失活機(jī)理研究
2.5.1 TEM和SEM表征
2.5.2 拉曼光譜表征
2.5.3 XRD表征
2.6 小結(jié)
第三章 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鎳、鎳/鈀雙金屬催化劑的制備及催化性質(zhì)研究
3.1 實(shí)驗(yàn)部分
3.1.1 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鎳催化劑的制備
3.1.2 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鎳/鈀雙金屬催化劑的制備
3.2 氧化石墨烯負(fù)載的雙亞胺鎳、鎳/鈀雙金屬催化劑的表征
3.2.1 XRD表征
3.2.2 FT-IR光譜表征
3.2.3 UV-Vis DRS光譜表征
3.2.4 SEM表征
3.2.5 XPS表征
3.3 F-GO-Ni催化劑催化性質(zhì)研究
3.4 氧化石墨烯負(fù)載雙亞胺鎳/鈀雙金屬催化劑催化性質(zhì)研究
3.4.1 鎳鈀比例對(duì)催化性質(zhì)的影響
3.4.2 F-GO-Ni/Pd1催化劑反應(yīng)條件優(yōu)化
3.4.3 F-GO-Ni/Pd1催化Suzuki反應(yīng)底物拓展
3.4.4 F-GO-Ni/Pd1催化劑的循環(huán)使用實(shí)驗(yàn)
3.5 催化機(jī)理研究
3.5.1 動(dòng)力學(xué)和熱過濾實(shí)驗(yàn)
3.5.2 催化劑中毒實(shí)驗(yàn)
3.5.3 鈀、鎳雙金屬協(xié)同作用研究
3.6 小結(jié)
第四章 總結(jié)與展望
4.1 總結(jié)
4.2 展望
4.3 論文的創(chuàng)新點(diǎn)
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士期間發(fā)表及待發(fā)表論文
致謝
本文編號(hào):3281062
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