基于片狀Bi 2 WO 6 的改性設(shè)計(jì)及其光降解酚類廢水的研究
發(fā)布時(shí)間:2021-06-26 03:48
隨著社會(huì)的高速發(fā)展,環(huán)境污染問題和能源短缺問題接踵而至,人們迫切尋求一種既能節(jié)省能源又能夠有效解決環(huán)境污染問題的方法。與傳統(tǒng)的解決環(huán)境污染問題的技術(shù)相比,光催化技術(shù)是一種借助于自然界中豐富的太陽能來解決污染問題的綠色技術(shù)。在眾多光催化劑中,Bi2WO6因其光催化效率高,穩(wěn)定性好且無毒的性質(zhì)引起研究者們的廣泛關(guān)注。在本文中以Bi2WO6為基礎(chǔ),研究Bi2WO6的半導(dǎo)體負(fù)載改性方法對光降解酚類污染物廢水的影響,討論了改性光催化劑對于降解酚類污染物的光催化作用機(jī)制。通過構(gòu)建不同類型的Z型異質(zhì)結(jié)方案達(dá)到抑制光催化劑的光生電子和空穴復(fù)合的目的,提高催化劑的光催化性能。具體研究內(nèi)容如下:(1)以Bi2WO6為基體,通過水熱法和浸漬煅燒法合成CuO/CNT/Bi2WO6,研究CuO和Bi2WO6比例不同時(shí)對酚的光降解性能的影響,結(jié)果得出3%...
【文章來源】:青島科技大學(xué)山東省
【文章頁數(shù)】:96 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
光催化氧化降解污染物原理圖[17]
虻サ難躉?錚?哂脅闋唇峁埂?i2WO6因合適的能帶結(jié)構(gòu),良好的光催化活性,高穩(wěn)定性和能吸收部分可見光的能力而成為研究熱點(diǎn)[29]。Bi2WO6是由鈣鈦礦層(WO4)2-夾在兩層氧化鉍層(Bi2O2)2+之間形成的三明治結(jié)構(gòu)。Bi2WO6的導(dǎo)帶由W5d軌道形成,價(jià)帶由O2p和Bi6s雜交形成的軌道構(gòu)成,從Bi2WO6價(jià)帶激發(fā)的電子從雜化軌道轉(zhuǎn)移到W5d的空軌道中[30]。但是,催化劑因存在一些問題限制了它的廣泛應(yīng)用。這些問題分別為:催化劑光激發(fā)產(chǎn)生的電子和空穴易復(fù)合,不能有效的發(fā)揮作用;光響應(yīng)范圍窄,不能廣泛利用太陽光;催化劑的量子產(chǎn)率低。圖1-2(a)Bi2WO6的晶體結(jié)構(gòu)圖(b)Bi2WO6的能帶結(jié)構(gòu)圖[31]Fig.1-2(a)CrystalstructureofBi2WO6(b)BandstructureofBi2WO6
青島科技大學(xué)研究生學(xué)位論文9快速的分離[51]。兩種不同的半導(dǎo)體復(fù)合構(gòu)成異質(zhì)結(jié),異質(zhì)結(jié)的類型可以分為p-n型異質(zhì)結(jié),n-n型異質(zhì)結(jié),Z型異質(zhì)結(jié)三種類型。圖1-3光催化劑的p-n異質(zhì)結(jié)電荷傳遞機(jī)制[52]Fig.1-3p-nheterojunctionchargetransfermechanismofphotocatalystp-n異質(zhì)結(jié)是由兩種不同的半導(dǎo)體材料構(gòu)成的。n-n異質(zhì)結(jié)是由同種類型半導(dǎo)體材料組成。構(gòu)成p-n異質(zhì)結(jié)的兩半導(dǎo)體接觸后由于費(fèi)米能級不同而產(chǎn)生電荷轉(zhuǎn)移直至將費(fèi)米能級拉平形成勢壘,由于能帶在界面上斷續(xù),勢壘將出現(xiàn)一個(gè)尖鋒。n-n異質(zhì)結(jié)兩邊載流子類型相同,電荷移動(dòng)情況復(fù)雜[52]。異質(zhì)結(jié)形成后會(huì)在界面處出現(xiàn)能帶的彎曲,發(fā)生導(dǎo)帶和價(jià)帶的不連續(xù)。異質(zhì)結(jié)的構(gòu)成有利于形成寬譜帶,提高了氧化還原能力從而提高光催化效率。異質(zhì)結(jié)可以增加內(nèi)建電場,提高注入效率。Meng等人[53]通過簡單的兩步法合成CuO/Bi2WO6復(fù)合光催化劑,CuO/Bi2WO6復(fù)合材料對RhB光降解的催化活性比純Bi2WO6和CuO高2倍[26],增強(qiáng)的光催化性能主要?dú)w因于p-CuO和n-Bi2WO6異質(zhì)結(jié)界面處光響應(yīng)的改善以及光生電子和空穴的有效分離。Zhang等人[54]采用一鍋水熱法合成二維板上Bi2MoO6/Bi2WO6異質(zhì)結(jié),結(jié)果表明半導(dǎo)體組合的光催化性能遠(yuǎn)高于單個(gè)組分的光催化活性。這種優(yōu)異的光催化活性不僅可以用于環(huán)境修復(fù),還可用于水分解和光電化學(xué)電池。Zhu等人[55]發(fā)現(xiàn)Bi2WO6/BiOCl異質(zhì)結(jié)具有較高的光催化活性和光電流特性,在光催化過程中,有效的電荷(空穴)通過界面實(shí)現(xiàn)向鎢酸鹽和氯化物的兩側(cè)轉(zhuǎn)移,導(dǎo)致更高的電子空穴分離以及光催化活性的增強(qiáng)。BiOCl-Bi2WO6異質(zhì)結(jié)具有比純Bi2WO6或BiOCl更高的光電流,這歸因于光催化過程中的抑制電子-空穴復(fù)合。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]全固態(tài)Z-Scheme光催化材料應(yīng)用于二氧化碳還原和光催化分解水研究進(jìn)展[J]. 時(shí)曉羽,李會(huì)鵬,趙華. 分子催化. 2019(04)
[2]二氧化鈦薄膜的制備及其光催化性能研究[J]. 張新寶,張健,張超,樊震坤,王磊. 山東陶瓷. 2019(03)
[3]異質(zhì)/同質(zhì)相結(jié)高效光催化的研究進(jìn)展:以相變構(gòu)建為例(英文)[J]. 楊凱,李笑笑,曾德彬,陳范云,余長林,張開蓮,黃微雅. 催化學(xué)報(bào). 2019(06)
[4]水熱法制備鎢酸鉍及其在光催化中的應(yīng)用[J]. 范金福,姚倩,張曉辰,王杰,李少香. 青島科技大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2019(01)
[5]鋅鎂鋁類水滑石負(fù)載碘氧化鉍的制備與表征[J]. 李佳祁,付大友,袁東,徐菁. 應(yīng)用化學(xué). 2019(01)
[6]Designing all-solid-state Z-Scheme 2D g-C3N4/Bi2WO6 for improved photocatalysis and photocatalytic mechanism insight[J]. Mao Mao,Shuowei Zhao,Zhigang Chen,Xiaojie She,Jianjian Yi,Kaixiang Xia,Hui Xu,Minqiang He,Huaming Li. Green Energy & Environment. 2018(03)
[7]水熱法制備ZnTiO3/TiO2復(fù)合光催化劑及其光催化性能研究[J]. 劉冷,杜意恩,李軍,劉毓芳,蔡雪梅,陳勇強(qiáng). 四川大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2018(04)
[8]ZnTiO3/TiO2異質(zhì)復(fù)合材料的制備及光催化性能[J]. 王愛民,白妮,王金璽,范曉勇,亢玉紅,馬向榮. 人工晶體學(xué)報(bào). 2018(02)
[9]二維Z型光催化材料及其在環(huán)境凈化和太陽能轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用[J]. 張圓正,謝利利,周怡靜,殷立峰. 化學(xué)進(jìn)展. 2016(10)
[10]用于鈣鈦礦太陽能電池光陽極的TiO2/ZnTiO3復(fù)合物的制備與性能[J]. 徐艷,張翁晶,胡木林. 材料導(dǎo)報(bào). 2016(20)
博士論文
[1]新型鉍基納米材料可見光催化降解有機(jī)污染物[D]. 王楚亞.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2018
[2]碳納米管/半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)研究[D]. 張兆剛.湖南大學(xué) 2017
[3]有機(jī)柱撐蒙脫石負(fù)載ZnTiO3-TiO2復(fù)合材料制備、表征及其光催化性能研究[D]. 吳良興.華南理工大學(xué) 2016
[4]基于光化學(xué)高級氧化技術(shù)降解水中典型鹵代酚類污染物的研究[D]. 郭耀廣.東華大學(xué) 2014
[5]納米氧化鋅的控制制備及其光催化性能的研究[D]. 王輝虎.華中科技大學(xué) 2006
[6]納米TiO2光催化氧化處理苯酚水溶液的研究[D]. 劉仁龍.重慶大學(xué) 2004
碩士論文
[1]粘土改性鎢酸鉍光催化劑的制備及其對有機(jī)污染物的降解性能研究[D]. 崔家民.太原理工大學(xué) 2019
[2]ZnO多級結(jié)構(gòu)的合成及其光催化降解苯酚性能研究[D]. 李曉琴.山西大學(xué) 2019
[3]鉍和鎢酸鉍復(fù)合光催化固氮體系的構(gòu)筑及改性研究[D]. 周圣堯.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2019
[4]納米片狀Bi2WO6基復(fù)合光催化材料的構(gòu)建及其增強(qiáng)機(jī)理研究[D]. 胡超.安徽工業(yè)大學(xué) 2019
[5]CNT/AgInS2、rGO/AgIn5S8復(fù)合光催化劑的制備及光催化性能研究[D]. 蔣華成.南昌航空大學(xué) 2018
[6]ZnO及其復(fù)合材料的形貌調(diào)控制備與光催化性能研究[D]. 王添琦.浙江工業(yè)大學(xué) 2018
[7]摻雜型鎢酸鉍的制備表征及降解染料廢水研究[D]. 高蕊.西安工業(yè)大學(xué) 2018
[8]環(huán)境水中酚類有機(jī)污染物的光降解實(shí)驗(yàn)研究[D]. 羅舜欽.中國地質(zhì)大學(xué)(北京) 2017
[9]單層Bi2WO6基半導(dǎo)體光催化材料的制備及其性能研究[D]. 楊雪鳳.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2017
[10]ZnO半導(dǎo)體晶面調(diào)控及性能研究[D]. 劉雨.齊魯工業(yè)大學(xué) 2017
本文編號:3250569
【文章來源】:青島科技大學(xué)山東省
【文章頁數(shù)】:96 頁
【學(xué)位級別】:碩士
【部分圖文】:
光催化氧化降解污染物原理圖[17]
虻サ難躉?錚?哂脅闋唇峁埂?i2WO6因合適的能帶結(jié)構(gòu),良好的光催化活性,高穩(wěn)定性和能吸收部分可見光的能力而成為研究熱點(diǎn)[29]。Bi2WO6是由鈣鈦礦層(WO4)2-夾在兩層氧化鉍層(Bi2O2)2+之間形成的三明治結(jié)構(gòu)。Bi2WO6的導(dǎo)帶由W5d軌道形成,價(jià)帶由O2p和Bi6s雜交形成的軌道構(gòu)成,從Bi2WO6價(jià)帶激發(fā)的電子從雜化軌道轉(zhuǎn)移到W5d的空軌道中[30]。但是,催化劑因存在一些問題限制了它的廣泛應(yīng)用。這些問題分別為:催化劑光激發(fā)產(chǎn)生的電子和空穴易復(fù)合,不能有效的發(fā)揮作用;光響應(yīng)范圍窄,不能廣泛利用太陽光;催化劑的量子產(chǎn)率低。圖1-2(a)Bi2WO6的晶體結(jié)構(gòu)圖(b)Bi2WO6的能帶結(jié)構(gòu)圖[31]Fig.1-2(a)CrystalstructureofBi2WO6(b)BandstructureofBi2WO6
青島科技大學(xué)研究生學(xué)位論文9快速的分離[51]。兩種不同的半導(dǎo)體復(fù)合構(gòu)成異質(zhì)結(jié),異質(zhì)結(jié)的類型可以分為p-n型異質(zhì)結(jié),n-n型異質(zhì)結(jié),Z型異質(zhì)結(jié)三種類型。圖1-3光催化劑的p-n異質(zhì)結(jié)電荷傳遞機(jī)制[52]Fig.1-3p-nheterojunctionchargetransfermechanismofphotocatalystp-n異質(zhì)結(jié)是由兩種不同的半導(dǎo)體材料構(gòu)成的。n-n異質(zhì)結(jié)是由同種類型半導(dǎo)體材料組成。構(gòu)成p-n異質(zhì)結(jié)的兩半導(dǎo)體接觸后由于費(fèi)米能級不同而產(chǎn)生電荷轉(zhuǎn)移直至將費(fèi)米能級拉平形成勢壘,由于能帶在界面上斷續(xù),勢壘將出現(xiàn)一個(gè)尖鋒。n-n異質(zhì)結(jié)兩邊載流子類型相同,電荷移動(dòng)情況復(fù)雜[52]。異質(zhì)結(jié)形成后會(huì)在界面處出現(xiàn)能帶的彎曲,發(fā)生導(dǎo)帶和價(jià)帶的不連續(xù)。異質(zhì)結(jié)的構(gòu)成有利于形成寬譜帶,提高了氧化還原能力從而提高光催化效率。異質(zhì)結(jié)可以增加內(nèi)建電場,提高注入效率。Meng等人[53]通過簡單的兩步法合成CuO/Bi2WO6復(fù)合光催化劑,CuO/Bi2WO6復(fù)合材料對RhB光降解的催化活性比純Bi2WO6和CuO高2倍[26],增強(qiáng)的光催化性能主要?dú)w因于p-CuO和n-Bi2WO6異質(zhì)結(jié)界面處光響應(yīng)的改善以及光生電子和空穴的有效分離。Zhang等人[54]采用一鍋水熱法合成二維板上Bi2MoO6/Bi2WO6異質(zhì)結(jié),結(jié)果表明半導(dǎo)體組合的光催化性能遠(yuǎn)高于單個(gè)組分的光催化活性。這種優(yōu)異的光催化活性不僅可以用于環(huán)境修復(fù),還可用于水分解和光電化學(xué)電池。Zhu等人[55]發(fā)現(xiàn)Bi2WO6/BiOCl異質(zhì)結(jié)具有較高的光催化活性和光電流特性,在光催化過程中,有效的電荷(空穴)通過界面實(shí)現(xiàn)向鎢酸鹽和氯化物的兩側(cè)轉(zhuǎn)移,導(dǎo)致更高的電子空穴分離以及光催化活性的增強(qiáng)。BiOCl-Bi2WO6異質(zhì)結(jié)具有比純Bi2WO6或BiOCl更高的光電流,這歸因于光催化過程中的抑制電子-空穴復(fù)合。
【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]全固態(tài)Z-Scheme光催化材料應(yīng)用于二氧化碳還原和光催化分解水研究進(jìn)展[J]. 時(shí)曉羽,李會(huì)鵬,趙華. 分子催化. 2019(04)
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[3]異質(zhì)/同質(zhì)相結(jié)高效光催化的研究進(jìn)展:以相變構(gòu)建為例(英文)[J]. 楊凱,李笑笑,曾德彬,陳范云,余長林,張開蓮,黃微雅. 催化學(xué)報(bào). 2019(06)
[4]水熱法制備鎢酸鉍及其在光催化中的應(yīng)用[J]. 范金福,姚倩,張曉辰,王杰,李少香. 青島科技大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2019(01)
[5]鋅鎂鋁類水滑石負(fù)載碘氧化鉍的制備與表征[J]. 李佳祁,付大友,袁東,徐菁. 應(yīng)用化學(xué). 2019(01)
[6]Designing all-solid-state Z-Scheme 2D g-C3N4/Bi2WO6 for improved photocatalysis and photocatalytic mechanism insight[J]. Mao Mao,Shuowei Zhao,Zhigang Chen,Xiaojie She,Jianjian Yi,Kaixiang Xia,Hui Xu,Minqiang He,Huaming Li. Green Energy & Environment. 2018(03)
[7]水熱法制備ZnTiO3/TiO2復(fù)合光催化劑及其光催化性能研究[J]. 劉冷,杜意恩,李軍,劉毓芳,蔡雪梅,陳勇強(qiáng). 四川大學(xué)學(xué)報(bào)(自然科學(xué)版). 2018(04)
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[9]二維Z型光催化材料及其在環(huán)境凈化和太陽能轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用[J]. 張圓正,謝利利,周怡靜,殷立峰. 化學(xué)進(jìn)展. 2016(10)
[10]用于鈣鈦礦太陽能電池光陽極的TiO2/ZnTiO3復(fù)合物的制備與性能[J]. 徐艷,張翁晶,胡木林. 材料導(dǎo)報(bào). 2016(20)
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[1]新型鉍基納米材料可見光催化降解有機(jī)污染物[D]. 王楚亞.中國科學(xué)技術(shù)大學(xué) 2018
[2]碳納米管/半導(dǎo)體異質(zhì)結(jié)的電子結(jié)構(gòu)和光學(xué)性質(zhì)研究[D]. 張兆剛.湖南大學(xué) 2017
[3]有機(jī)柱撐蒙脫石負(fù)載ZnTiO3-TiO2復(fù)合材料制備、表征及其光催化性能研究[D]. 吳良興.華南理工大學(xué) 2016
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[5]納米氧化鋅的控制制備及其光催化性能的研究[D]. 王輝虎.華中科技大學(xué) 2006
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碩士論文
[1]粘土改性鎢酸鉍光催化劑的制備及其對有機(jī)污染物的降解性能研究[D]. 崔家民.太原理工大學(xué) 2019
[2]ZnO多級結(jié)構(gòu)的合成及其光催化降解苯酚性能研究[D]. 李曉琴.山西大學(xué) 2019
[3]鉍和鎢酸鉍復(fù)合光催化固氮體系的構(gòu)筑及改性研究[D]. 周圣堯.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2019
[4]納米片狀Bi2WO6基復(fù)合光催化材料的構(gòu)建及其增強(qiáng)機(jī)理研究[D]. 胡超.安徽工業(yè)大學(xué) 2019
[5]CNT/AgInS2、rGO/AgIn5S8復(fù)合光催化劑的制備及光催化性能研究[D]. 蔣華成.南昌航空大學(xué) 2018
[6]ZnO及其復(fù)合材料的形貌調(diào)控制備與光催化性能研究[D]. 王添琦.浙江工業(yè)大學(xué) 2018
[7]摻雜型鎢酸鉍的制備表征及降解染料廢水研究[D]. 高蕊.西安工業(yè)大學(xué) 2018
[8]環(huán)境水中酚類有機(jī)污染物的光降解實(shí)驗(yàn)研究[D]. 羅舜欽.中國地質(zhì)大學(xué)(北京) 2017
[9]單層Bi2WO6基半導(dǎo)體光催化材料的制備及其性能研究[D]. 楊雪鳳.哈爾濱工業(yè)大學(xué) 2017
[10]ZnO半導(dǎo)體晶面調(diào)控及性能研究[D]. 劉雨.齊魯工業(yè)大學(xué) 2017
本文編號:3250569
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