近來年,電子器件的小型化發(fā)展促使超薄二維（2D）材料備受關(guān)注。自旋電子學(xué)的發(fā)展迫切需要一些具有優(yōu)異性能和高居里溫度的超薄2D鐵磁材料。到目前為止,大多數(shù)報(bào)道的超薄2D材料是通過“自上而下”的方法從層狀化合物上剝離獲得,限制了它們在自旋電子學(xué)等更復(fù)雜技術(shù)中的大規(guī)模應(yīng)用。隨著納米科技的迅速發(fā)展,以新型納米結(jié)構(gòu)——團(tuán)簇為構(gòu)筑單元,通過“自下而上”方法,設(shè)計(jì)和組裝具有特定功能的新型納米材料已經(jīng)成為可能。本文首先以實(shí)驗(yàn)上合成的Ta@Si₁₆超原子為基元設(shè)計(jì)了幾種低能量的Ta@Si₁₆2D自組裝結(jié)構(gòu),通過密度泛函理論（DFT）和分子動(dòng)力學(xué)（MD）模擬研究了它們的穩(wěn)定性和電子結(jié)構(gòu),并在此基礎(chǔ)上探索了這些自組裝結(jié)構(gòu)在磁性和光催化方面的潛在應(yīng)用。結(jié)果表明,Ta@Si₁₆超原子在所有自組裝結(jié)構(gòu)中都可以保持自身結(jié)構(gòu)框架不變,并可在室溫下穩(wěn)定存在。其中,Ta@Si₁₆自組裝六角蜂窩狀晶格Hex-d結(jié)構(gòu)和C₆₀支撐的兩種Ta@Si₁₆自組裝結(jié)構(gòu)(Line-C₆₀

【文章來源】：西北大學(xué)陜西省 211工程院校

【文章頁數(shù)】：71 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

Ta@Si16異構(gòu)體：(a)D4d對稱富勒烯

西北大學(xué)碩士學(xué)位論文24圖3.2D4d對稱性的Ta@Si16團(tuán)簇的原子軌道圖從圖中可以看出，首先有兩個(gè)自旋向上和向下的低能態(tài)電子分別占據(jù)了團(tuán)簇的類球形S軌道，緊接著具有p，d，f和s特征的軌道被占據(jù)，這些軌道可被指認(rèn)為團(tuán)簇的1P，1D，1F和2S軌道，共容納了34個(gè)電子，再下來一組軌道具有1G，2P和2D的特征，也容納了34個(gè)電子，HOMO具有2F特征容納了一個(gè)電子。類似于jellium模型，Ta@Si16的69個(gè)價(jià)電子形成一個(gè)1S21P61D101F142S21G182P62D10閉殼層和一個(gè)2F1開殼層的電子構(gòu)型，具有1μB磁矩，因此Ta@Si16團(tuán)簇是的高度穩(wěn)定的磁性超原子，這種分析與文獻(xiàn)一致[147]。接下來，我們將通過組裝Ta@Si16磁性超原子的二聚體，來判斷其是否可以自組裝成穩(wěn)定的2D磁性結(jié)構(gòu)。3.3.2Ta@Si16(D4d)二聚體的組裝為了研究Ta@Si16超原子單元之間的相互作用，判斷它能否被組裝成2D擴(kuò)展材料，這里，我們將兩個(gè)D4dTa@Si16單元沿著不同方向彼此靠近組建成Ta@Si16二聚體，通過幾何弛豫和分子動(dòng)力學(xué)模擬來研究Ta@Si16二聚體的穩(wěn)定性和相互作用，判斷Ta@Si16團(tuán)簇在組裝過程中是否可以保持其結(jié)構(gòu)穩(wěn)定。D4dTa@Si16二聚體具有多種異構(gòu)體，這里主要考慮了兩種類型：第一類是兩個(gè)Ta@Si16超原子的C4軸互相平行的結(jié)構(gòu)（記為Para1-6），第二類是兩個(gè)Ta@Si16超原子的C4軸互相垂直的結(jié)構(gòu)（記為Vert1和Vert2），如圖3.3所示。其中，對于C4軸平行

第三章Ta@Si16超原子二維薄膜的自組裝、磁性和光催化性質(zhì)25類的二聚體，考慮了三種不同的接觸構(gòu)型：I）兩個(gè)Ta@Si16超原子的C4軸在同一條直線上，超原子間面對面相互接觸的Para1和Para2，如圖3.3（a）和圖3.3（b）所示；II）兩個(gè)Ta@Si16超原子的C4軸不在同一直線上，超原子間以Sib-Sib鍵點(diǎn)對點(diǎn)接觸的Para3和Para4，如圖3.3（c）和圖3.3（d）所示；III）兩個(gè)Ta@Si16超原子的C4軸不在同一直線上，超原子間通過Sia-Sia鍵或Sia-Sib鍵點(diǎn)對點(diǎn)接觸的Para5和Para6，如圖3.3（e）和圖3.3（f）所示。而對于C4軸垂直的結(jié)構(gòu)只考慮了Vert1和Vert2兩個(gè)二聚體，如圖3.3（g）和圖3.3（h）。優(yōu)化后，我們獲得了幾個(gè)低能量的二聚體，按能量從低到高依次是Para1，Para5，Vert1和Para4，如圖3.4所示，其中Para1結(jié)構(gòu)能量最低。圖3.3二聚體初始結(jié)構(gòu)：(a)para1；(b)para2；(c)para3；(d)para4；(e)para5；(f)para6；(g)Vert1；(h)Vert2圖3.4二聚體的初始結(jié)構(gòu)（左）和優(yōu)化后（右）結(jié)構(gòu)：(a)para1；(b)para5；(c)Vert1；(d)para4

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本文編號(hào)：3240319